Применение метода J-матрицы к описанию (е, 2е) процессов на легких атомах

Процессам ионизации атомов и молекул электронным ударом с образованием нескольких электронов в конечном состоянии уделяется значительное внимание в экспериментальных и теоретических исследованиях, начиная с конца 60-х годов.

Особый интерес представляют (е, 2е) процессы, позволяющие получить информацию относительно структуры мишени и существенно углубить понимание механизмов и динамики взаимодействия электронов со сложными многоэлектронными системами.

Метод проведения (е, 2е) экспериментов был предложен в теоретических работах [1, 2] (см. также обзор [3]), в которых была показана возможность исследования структуры волновой функции атомов мишени, когда энергии рассеянного Еа, выбитого Еь и налетающего Е 0 электронов имеют близкие по величине значения энергии (бинарная кинематика). В случае, когда энергия связи электрона, выбиваемого с г-го уровня, е, <С Еа, Еъ, кинематика процесса слабо отличается от бинарного (е, е) рассеяния на свободном электроне.

Первые эксперименты по однократной ионизации атомов высоко-энергетичными электронами (так называемые (е, 2е) -процессы) были выполнены группами Эйхарда [4] и Амалди [5] в 1969 г, и группой Худа [6] в 1973 г.

Использование техники совпадений позволяет определить из законов сохранения энергию связи е, — и импульс отдачи иона-остатка А: е1 и Е0- Еа — Еь ,.

А ~ Ро ~ Ра ~ РЪ •.

Хорошо известно, что только для атомарного водорода имеется возможность аккуратного построения волновых функций начального состояния и состояний рассеяния. Более сложные атомные системы содержат три и более частиц, и уравнение Шредингера в этом случае не имеет точного аналитического решения. Теоретическое исследование (е, 2е) процессов в случае, когда энергия налетающего электрона Е0 (составляющая, как правило, несколько кэВ) значительно превышает энергию связи позволяет при построении механизма протекания реакции отделить эффекты второго и более высоких порядков, что дает возможность использовать экспериментальные данные [7] для проверки модельных волновых функций атомных систем.

Таким образом, (е, 2е) эксперименты на атомах, поставленные в рамках описанной выше кинематики, позволяют проверить существующие и вновь предлагаемые модели ионизации. Однако более полным тестом могут служить (е, 2е) эксперименты [8], в которых энергия налетающего электрона лежит в диапазоне до 100 эВ, так как теоретическая модель процесса ионизации при этих энергиях должна учитывать комплекс механизмов обмена, захватов, и т. п., потому что энергия налетающего электрона в указанном диапазоне энергий слишком мала для корректного использования борновского приближения.

До 90-х годов большинство (е, 2е) экспериментов проводились в копланарной геометрии, когда импульсы р*0, р*а, щ лежат в одной плоскости. К настоящему времени накоплена большая экспериментальная база данных, особенно велико количество экспериментов с использованием в качестве мишени атомов гелия и водорода (например, [7, 9−11]).

Со времени первых (е, 2е) экспериментов электронно — импульсная спектроскопия выделилась в научное направление, имеющее важное прикладное и теоретическое значение в квантовой химии, физики плазмы, молекул и тонких пленок [12]. Постоянный интерес к (е, 2е) экспериментам (см. обзор [3]), стимулировал значительное улучшение по сравнению с 70-ми годами [4, 13−17] как самой экспериментальной техники [18, 19] (совершен переход от одноканальных спектрометров к многоканальным, что дало возможность многократного увеличения скорости счета совпадений, а также возможность регистрации частиц в более широком диапазоне телесных углов), так и методов обработки результатов экспериментов — применение [20, 21] и развитие статистических методов анализа экспериментальных данных [22].

С развитием экспериментальной базы появилась возможность постановки несимметричных (е, 2е) экспериментов, когда энергии выбитого и рассеянного электронов существенно различны. Выполненные в последние годы эксперименты [23−25] позволяют выделить кинематические области, где обычно доминирующий вклад двухчастичных факторов оказывается существенно подавлен, то есть характер рассеяния становится отличным от простого бинарного (е, е) рассеяния на свободном электроне. Это обстоятельство дает возможность более полно исследовать структуру волновой функции атома, а также механизмы взаимодействия за рамками хартри-фоковской модели независимых квазиэлектронов.

Если в качестве мишени в (е, 2е) реакции выбран атом гелия, то появляется возможность прямого изучения трехчастичной кулоновской функции, когда в гамильтониане точно учитывается взаимодействие орбитальных электронов на внутриатомных расстояниях. К числу процессов, где доминируют трехчастичные явления, относятся (е, 2е) столкновения, когда образовавшийся ион остается в возбужденном состоянии. Такие эксперименты ставятся группой А. Ламам-Беннани (Франция) [23, 25, 26]. В настоящее время большинство (е, 2е)-экспериментов с возбуждением ионов проводятся в так называемой диполярной копла-нарной геометрии, где энергии налетающего и рассеянного электронов близки между собой и имеют порядок несколько КэВ. Такая кинематика характеризуется малой величиной переданной атому энергии и импульса. Типичные дифференциальные сечения имеют форму двугорбой кривой, симметричной относительно вектора переданного импульса. Первый (бинарный) пик обязан своим появлением прямому соударению налетающего и одного из атомных электронов. Второй (обратный) пик является результатом сложного взаимодействия эжектируемого электрона с ионом-остатком. Именно здесь наиболее вероятен процесс, когда возбуждение электрона в ионе происходит в результате вторичных медленных столкновений ионизированного электрона с атомным, т. е. ярко проявляются трехчастичные эффекты.

Обращает на себя внимание тот факт, что обратный пик в случае (е, 2е)-реакций с возбуждением гораздо более мощный по отношению к прямому пику, чем в реакциях, оставляющих ион в основном состоянии. Качественно это понятно, поскольку в рассматриваемых реакциях наиболее вероятен процесс, когда возбуждение электрона в ионе происходит в результате вторичных столкновений медленного ионизованного электрона с атомным. Однако, количественное описание сталкивается со значительными вычислительными трудностями, связанными с необходимостью учета вкладов большого числа виртуальных каналов реакции.

Если в качестве простейшей мишени рассматривать гелий, то дифференциальное сечение однократной ионизации с возбуждением в диполярной кинематике можно записать в виде (в работе используются атомные единицы).

Р<7п 8 Ра Рь та<�тъ<1Еъ (2тг)3роф4 Ы где.

Аыт (рь Ф = I Фп1т (йП, Г2) Т. фо^, Т2) ¿-Гг йг2. (0.2).

В формулах (0.1) и (0.2) (Е0,р0), {Еа, ра), (Еь, Ръ) соответственно энергии и импульсы падающего, рассеянного и эжектированного электронов, квантовые числа (п1гп) описывают возбужденное состояние иона — в данном случае водородоподобного атома с зарядом ядра 2 — 2, и г2 — координаты электронов. При записи формул (0.1) и (0.2) предполагалось, что быстрые электроны ео и еа описываются плоскими волнами и работает первое борновское приближение, что более — менее справедливо в случае ионизации с внешней оболочки атома. А.

Оператор перехода Тг можно записать как в представлении длины (Х-представление).

Т, = е^г I 1 (О.з) так и в представлении скорости (^-представлении).

Тг.

АЕ.

0.4) где АЕ — переданная атому энергия. Нетрудно показать, что амплитуды (0.2) в обоих представлениях одинаковы, если Фп1т{Рь¹¹^2) и Фо{гъ ^2) являются точными решениями многочастичного уравнения Шре-дингера.

Г1 1 9 9 11 р = 0 (0.5).

1 л 1, 2 2 1 -А2 + -А2 + Е + - + - - Г^-52 I п г2 I г — г2 и описывают соответственно связанную двухэлектронную систему (в данном случае атом гелия) и двухэлектронную систему с одним электроном в континууме. Функция Фп1т (Ръ', гъ^э) имеет следующую асимптотику г.

Фп1т{Ръ-гиг2).

Г1—> со грьп Н—1п (рьг1 Л-ръгг).

4>п1т{г2) е Рь.

0.6).

Использование приближенных функций фо и Фпы (ввиду невозможности точного аналитического решения уравнения (0.5)) приводит к различию результатов, полученных в Ьи Vпредставлениях. Степень такого различия может свидетельствовать о качестве расчета волновых функций.

Заметим, что в формуле (0.2) функция фо является симметричной относительно перестановки координат г и Г2, а функция ф^т не является симметричной из-за выбора несимметричной асимптотики (0.6). Тогда амплитуда А^ описывает механизм ионизации путем прямого л (2) удара, а амплитуда Ап{т отвечает так называемому механизму встряски, когда налетающий электрон «забрасывает» один из атомных электронов на возбужденную орбиталь, а второй атомный электрон эжек-тируется из атома вследствие резкого изменения внутриатомного поля.

Теоретические модели, используемые для описания (е, 2е) процесса, можно условно разделить на две группы. Первая группа моделей Использует какую-либо простую многоконфигурационную функцию основного состояния хартри-фоковского типа, полученную посредством вариационных процедур, и искаженную (в том числе кулоновскую) волну для описания испущенного медленного электрона. К этому типу можно отнести модели OCW [27], ВВК [28, 29], У1/и/ЗЕР [7, 23], модель Хейфеца [30].

Способ учета межэлектронного взаимодействия в ОС’УУ методе через эффективный заряд очень груб, хотя эта модель может достаточно успешно воспроизводить результаты экспериментов без возбуждения мишени [23] Способ построения двухэлектронной волновой функции на основе модели независимых электронов путем произведения двух одно-электронных кулоновских волновых функций впервые был предложен в начале 60-х годов (см. например [31, 32]). Поскольку каждая кулоновекая волновая функция является точным решением одноэлектронного уравнения Шредингера, то необходимые асимптотические условия задачи рассеяния выполняются. Взаимодействие электронов между собой в этой модели учитывалось путем использования переменного эффективного заряда ядра [33]. В 1991 году этот подход был достаточно успешно применен к описанию атома гелия в конечном состоянии [34]. В 1989 году Браунером, Бригсом и Кларом был предложен способ учета корреляции электронов [28] (модель ВВК) путем домножения произведения пары одноэлектронных кулоновских волновых функций на функцию, зависящую от переменной гч =т — где с (г, к, ?) = г (1 + ?), Л: + ¿-г]).

Построенная таким образом волновая функция двухэлектронной системы также удовлетворяет точным асимптотическим граничным условиям. Этот метод в 1992 году был использован для построения функции непрерывного спектра при расчете результатов двойной ионизации атома гелия быстрым электроном [29].

Вторая группа моделей основана на методе сильно связанных каналов, и различия между разными подходами заключается в решении на последнем этапе либо системы зацепляющихся одномерных дифференциальных, либо алгебраических уравнений, а также в оптимизационных вычислительных процедурах. К этому типу относятся 11-матричная модель (Фуртадо и О’Махони [35]) и развиваемый в диссертации 3-матричный подход. Вторая группа моделей отличается лучшим учетом механизмов ионизации и перехода электрона в непрерывный спектр, учетом угловых корреляций в волновой функции конечного состояния. В случае, когда в результате реакции ион гелия образуется в основном состоянии, теоретические модели, используемые для расчета (е, 2е) -процессов, дают практически одинаковые дифференциальные сечения, а расчеты в области обменного пика примерно на (15−20%) ниже данных эксперимента. В случае, когда ион гелия образуется в возбужденном состоянии, различие в расчетах, выполненных по разным моделям, становится существенным. Это обусловлено тем, что дифференциальные сечения очень чувствительны к деталям поведения волновых функций на внутриатомных расстояниях и необходим корректный учет трехча-стичных эффектов.

Метод связанных каналов сформировался в законченный подход к описанию рассеяния электронов на атомах в конце 50-х годов [36]. При построении волновых функций конечного состояния в методе связанных каналов используется разложение по полному набору состояний мишени дискретного и непрерывного спектра [37−39]. Аппроксимации непрерывного спектра дискретными состояниями (псевдосостояниями), как выяснилось [38] приводит к появлению псевдорезонансов при энергиях системы выше порога ионизации мишени.

В 1992 г. в работе [40] в рамках метода сильной связи каналов выполнены расчеты рассеяния электронов на водородоподобных атомах и ионах. Процесс е-Н рассеяния привлекает внимание, так как для этой простейшей атомной мишени существуют значительные противоречия между имеющимися теоретическими и экспериментальными данными, несмотря на то, что для данной задачи волновые функции мишени строятся точно. В случае е-Н рассеяния метод сильной связи каналов позволяет получить точное описание процесса при корректно поставленных трехчастичных граничных условиях. Однако при численной реализации данного метода можно учесть только конечное число связанных состояний и состояний непрерывного спектра, поэтому возникают расхождения между теорией и экспериментом. Увеличение количества базисных функций должно улучшать результаты расчетов, но при этом накапливаются ошибки численного округления из-за большого количества функций, используемых в мультиканальном разложении. Поэтому для гарантии точности расчетов требуется проверка сходимости результатов расчетов, которая обычно выполняется путем сравнения расчетов, полученных при различных размерах базиса. В работе [41] было отмечено, что в случае использования лагерровского базиса достаточно большого размера возможно получение сходимости результатов путем подбора параметров базиса.

Метод сильной связи каналов широко применялся для расчета различных параметров (е, е) и (е, 2е) процессов на атомах (см. например [30, 42]). Этот метод оказался особенно хорошо применимым к мишеням, структура которых хорошо моделируется в хартри-фоковском приближении моделью твердого кора с одним свободным электроном.

Работа [30] предлагает теоретическую модель, основанную на методе сильной связи каналов, для описания (е, 2е) процессов с быстрыми налетающими электронами на атоме гелия с одновременным возбуждением иона-остатка. В этой модели в качестве функции основного состояния атома гелия используется многоконфигурационная волновая функция хартри-фоковского типа. Конечная волновая функция системы (ион Не+ и медленный выбитый электрон) с граничными условиями, соответствующими рассеянной волне в канале |]к и падающими волнами | гЩ, определяется как г (к^ЩТ^) ,.

Е — к2 — + ?0 где Е = — Sj — полная энергия конечного состояния системы.

Общим недостатком различных описанных подходов к расчету (е, 2е) процессов является недостаточно высокая точность расчета волновых функций фа и Фп1т, о чем можно судить по существенному расхождению кривых дифференциальных сечений, рассчитанных в ¿—представлении и в^{-представлении} (см. данные работы [30]).

В диссертации для описания (е, 2е) процессов на атомах предлагается использовать J-матричный подход. J-матричный подход был предложен в работах [43, 44], далее развивался в работах московской [45, 46] и киевской [47−49] групп. Он показал неплохие результаты при решении задач ядерной физики [50, 51]. Особенно удачным оказалось его применение к задачам атомной физики, в частности, к описанию фотоэффекта на атоме гелия [52].

Диссертация состоит из введения, трех глав и заключения.

Заключение

.

В диссертации получены следующие основные результаты.

1. Развит ./-матричный формализм к описанию (е, 2е) процессов на двухэлектронных атомных системах в хартри-фоковском и хилле-раасовских подходах. Получена формула для расчета дифференциального сечения этого процесса в первом борновском приближении.

2. Разработан пакет программ, позволяющих выполнить на ЭВМ численные расчеты спектра двухэлектронных атомных систем в хар-три-фоковском и хиллераасовских и дифференциальных сечений (е, 2е) процессов на этих системах.

3. На основе разработанного формализма рассчитан спектр атома гелия и дифференциальные сечения реакции (е, 2е) на атоме гелия при энергиях налетающего электрона от 5500 до 8000 эВ при разных углах вылета рассеянного электрона.

4. Показано, что расчет дифференциальных сечений (е, 2е) процессов на двухэлектронных атомных системах в рамках /-матричного метода дает наиболее точные результаты по сравнению с другими методами расчета.

5. Путем сравнения результатов расчета дифференциальных сечений реакции Не (е, 2е) Не+ с использованием Ьи У-представлений оператора перехода показано, что построенная и используемая в расчетах пара функций хартри-фоковского типа (начального и конечного состояний) двухэлектронной атомной системы является наиболее точной и самосогласованной из используемых для аналогичных расчетов модельных функций.

6. Установлено, что учет радиальных корреляций электронов (хил-лераасовский подход) не приводит к существенному изменению результатов расчета дифференциальных сечений (е, 2е) процессов по сравнению с хартри-фоковским подходом.

Автор выражает благодарность научному руководителю доктору физ.-мат. наук, профессору Виктору Андреевичу Кныру за постановку задачи, полезные замечания и постоянное внимание к работетакже Хабаровскому Государственному Техническому Университета (стипендия им. М.П.Даниловского) и Администрации Хабаровского края (стипендия им. H.H.Муравьева-Амурского) за финансовую поддержку.