Лазерная гиперзвуковая спектроскопия монокристаллов кремния и германия

эивлекательными выглядят перспективы применения сверхкоротких акустических шульсов, т. е. гиперзвуковых импульсов, в различных областях науки и техники, од гиперзвуком понимают упругие волны самого верхнего диапазона частот: от 1 Гц и вплоть до максимальных частот акустических фононов 1−10 ТГц [1]. Так, про-'ранственная протяженность акустического импульса длительностью та Ю-12 с >ставляет Ьа ~ сата «5×10~7см =50 А (са — скорость звука) и в твердом теле всего ашь на порядок превышает характерный размер ячейки кристаллической решетки, го представляет принципиальный интерес для акустической спектроскопии и диа-юстики. В последнее время большое внимание уделяется исследованию процессов эзбуждения акустических волн сверхкороткими лазерными импульсами и их рас-ространения как в традиционных объектах исследования — металлах и полупровод-иках, так и разнообразных новых материалах — в сверхпроводниках, в проводящих олимерах, в квантово-размерных структурах и т. д.

С фундаментальной точки зрения взаимодействие сверхкоротких акустических мпульсов с. конденсированными средами затрагивает весь доступный спектр акусти-еских фононов, что позволяет исследовать процессы в предельно широкой полосе ча-тот как в фононной подсистеме среды, так и разнообразные явления, где существен-[а роль взаимодействия фононной и электронной подсистем. В последнем случае имеется в виду широкий класс эффектов, начиная от проявлений электрон-фононного ¡-заимодействия, до вовлекающих спиновые переменные (магноны) и коллективные юзбуждения электронов (плазмоны). Гиперзвуковая область частот в конденсиро-$анных средах затрагивает ряд фундаментальных явлений важных для целого ряда) бластей, например, для акустоэлектроники, оптоакустики, магнитоакустики, исследований механизмов дефектообразования и транспорта дефектов и т. д. Заметим, что продвижение вверх по частотам звука приближает нас к «рабочей» области частот гаких популярных и зарекомендовавших себя методов, как спектроскопия спонтанного комбинационного рассеяния света и спектроскопия рассеяния Мандельштама-Вриллюэна.

— 6.

В пикосекундной оптоакустике одной из ключевых проблем оказывается разра-этка адекватных методов измерения длительности и формы сверхкоротких акусти-еских импульсов, т. е. гиперзвуковых импульсов. Использование пикосекундных и >емтосекундных лазерных импульсов для возбуждения и регистрации импульсов ги-ерзвука позволяет разработать уникальные по временному разрешению и чувстви-ельности системы, что, очевидно, служит основой методов лазерной гиперзвуковой пектроскопии. В то же время отметим, что число экспериментальных работ, опубли-ованных по лазерной пикосекундной оптоакустике, за 90-е годы более чем скромно порядка десяти, и все они выполнены в нескольких известных лабораториях США, Тпонии и Западной Европы. По-нашему мнению, это свидетельствует о том, что пи-:осекундная оптоакустика — весьма трудоемкая и сложная область с точки зрения жсперимента, она доступна лишь узкому кругу профессионалов в области лазерной физики и твердого тела.

Оптическая генерация звуковых импульсов в твердом теле была эксперименталь-ю реализована практически сразу после создания лазеров. С помощью рубинового тазера Уайту [2] удалось осуществить термоупругое возбуждение акустических им-1ульсов с длительностью порядка десятков микросекунд. В эксперименте [3] для возбуждения сверхкоротких акустических импульсов использовались лазерные им-[ХуЛЬСЫ ДЛИТбЛЬНОСТЬЮ Т£ гч^ 70 пс на длине световой волны Л = 1.06 мкм с энергией ="1 — 10 мДж. Длительность наблюдаемых акустических сигналов варьировалась в зависимости от материала образца и его толщины от 0.5 до 0.75 не.

Для зондирования деформации поверхности часто используется бесконтактный дефлекционный метод, основанный на измерении отклонения пробного пучка, отраженного от деформированной поверхности образца. Такая дефлекционная схема впервые была использована Воккара с соавторами для диагностики термоупругой деформации приповерхностных слоев образца [4]. Для оптического возбуждения использовалось излучение непрерывного гелий-неонового лазера, поглощаемая мощность ~ 10 мкВт. Было исследовано распределение деформации по поверхности различного типа поглощающих материалов. Отметим, что чувствительность дефлекционной схемы к малым смещениям поверхности образца ограничивалась флуктуаци.

— 7ми диаграммы направленности излучения лазера и составила 4×10~3А/ Гц 2.

По-видимому, первые эксперименты, сочетающие дефлекционный метод и пикосе-:ундные импульсы, были выполнены в 1988 году Розенбергом [5]. В его эксперимен-ах изучался динамический отклик поверхности кремния. В дефлекционной схеме юзбуждение-зондирование применялся синхронно-накачиваемый лазер на красите-ге с длиной волны Л = 600 нм и длительностью импульса т/ = 1 пс. При плотности «нергии возбуждения на поверхности кристалла ~ 0.5 мДж/см2 с помощью корреляционной методики была получена зависимость деформации поверхности кремния от (ремени с разрешением в единицы пикосекунд. Максимальное смещение поверхности ктах ~ 0.5А. Чувствительность к малым механическим смещениям поверхности составила 1.5 х Ю-2 А/ Гц 2.

Исследование пикосекундных акустических колебаний в тонких пленках хрома и молибдена проведено Райтом и Кавашимой [6]. Эксперименты проведены с исполь-юванием дефлекционной схемы, аналогичной вышеуказанной, но с более высокими тастотами детектирования. Увеличение частоты детектирования до 5 МГц позволило поднять чувствительность до 1.5 х Ю-3А/ Гц½ при временном разрешении несколько пикосекунд. Чувствительность дефлекционной схемы определялась минимальной регистрируемой величиной изменения относительной интенсивности света и 5ыла близка к пределу дробовых шумов фототока. Максимальное смещение поверхности составило 3 х Ю-2А.

Последние две работы в представленном выше кратком обзоре послужили нам отправной точкой для разработки нашего метода дефлекционных измерений, использованного для регистрации гиперзвуковых импульсов. Важной отличительной чертой разработанного метода измерений от цитированных выше работ является то, что зондирование и возбуждение поверхности исследуемого образца (пластинки полупроводника) проводиться с противоположных сторон [7]. При этом акустический импульс, возбуждаемый у передней грани образца, распространяется по исследуемой пластинке и по достижении задней грани деформирует ее, что и регистрируется в пробном канале. Такой метод позволяет полностью избавиться от оптического взаимодействия пучка возбуждения и зондирования на поверхности образца (например, через.

— 8 озмущение коэффициента отражения), имеющего место при возбуждении и зондиро-ании одной и той же поверхности образца. Такое оптическое взаимодействие пучков озбуждения и зондирования на поверхности образца способно дать дефлекционный игнал, который не связан собственно с механическим смещением поверхности образ—а [5]. Этот дефлекционный сигнал сильно затрудняет или делает вообще невозмож-:ым корректные акустические измерения при возбуждении и зондировании одной оверхности образца. Причины появления такого сигнала подробно анализируются в: астоящей диссертации.

Наша система фоторегистрации, разработка которой в основном выполнена в: андидатской диссертации Н. В. Чигарева [8], позволяет измерить малые лазерно-саведенные смещения поверхности твердого тела с чувствительностью ~ 0.1 пм/Гц '/2: пикосекундным временным разрешением. Мы применили эту систему фотореги-:трации для исследования механизмов генерации и распространения гиперзвука в юлупроводниках. Для этого потребовалось разработать методику измерения формы шпульсов гиперзвука. Особо важно отметить, что нам удалось научиться измерять [>орму гиперзвуковых импульсов с прекрасным соотношением сигнал/шум, при том, 1то смещения поверхности весьма малы — не более 10 пм. Такой методический результат значительно превосходит достигнутые соотношения сигнал/шум в лучших известных нам дефлекционных динамических измерениях [6], что открывает возможность выполнять спектроскопический анализ по форме импульсов гиперзвука. Последнее зключает в себя определение механизма и подробностей лазерного возбуждения им-1ульса гиперзвука и выяснение особенностей его распространения. Автором был разработан пакет программ для моделирования профилей импульсов гиперзвука в рампах известной теории В. Э. Гусева и проведено сопоставление их с экспериментально измеренными профилями. Таким образом, путем измерения профилей импульсов гиперзвука и их сопоставления с имеющимися теоретическими моделями в настоящей заботе реализуется метод лазерной гиперзвуковой спектроскопии.

Отдельное место в диссертации занимает вопрос о сверхзвуковом движении неравновесной электронно-дырочной плазмы (ЭДП). Этот классический вопрос физики твердого тела может быть сформулирован так: могут ли электроны в твердом ле быть ускоренными до скоростей выше звуковых? Эта проблема так называемо-| звукового барьера активно обсуждалась в 80-е годы, обзору работ в этой обла-?и посвящена Глава 1. Мы полагаем, что настоящая диссертационная работа дает 1ределенный ответ на вопрос о звуковом барьере для фронта движущейся ЭДП в элупроводнике.

Диссертация состоит из Введения, пяти глав, Заключения и списка литературы.

А^КЛЮЧЕНИЕ настоящей диссертации разработан новый метод лазерной спектроскопии конден-рованных сред, основанный на детальных измерении и анализе формы широкопо-сных импульсов гиперзвука (0.1−10 ГГц). Разработанный метод основан на техни-: дефлекционных измерений с чувствительностью на уровне предела, задаваемо-дробовыми шумами фототока, и последующем анализе профилей импульсов ги-:рзвука. Проведенные исследования показали, что профиль импульса гиперзвука держит большой объем информации о процессах формирования и распростране-1я импульса гиперзвука. И одна из основных целей настоящей диссертации — на-таться «расшифровывать» указанную информацию, как мы полагаем, была достиг-ута. Касательно механизмов оптоакустического преобразования, важным выводом астоящей работы является то, что при умеренных плотностях возбуждения полу-роводника (~ 1018см-3) и при пикосекундном возбуждении доминирует электронно-еформационный механизм возбуждения звука, а не универсальный термоупругий, [аиболее важный физический результат настоящей работы — демонстрация возмож-ости сверхзвукового движения фронта концентрации фотоиндуцированной ЭДП в олупроводнике. Настоящая работа, как мы полагаем, дает существенный вклад в ¦ешение проблемы «звукового барьера» для движущейся ЭДП, которая активно об-уждалась с начала 80-х годов. Отметим, что быстрая диффузия ЭДП является фак-ором, препятствующим укорочению импульсов гиперзвука, что несомненно следует^{читывать} при разработке методов генерации сверхкоротких импульсов звука конвоированных средах с высокой подвижностью свободных носителей.

Таким образом, основные результаты и выводы диссертационной работы состоят з следующем:

1. Разработан метод лазерной гиперзвуковой спектроскопии полупроводников с чувствительностью к механическому смещению поверхности на уровне 0.1 пм/Гц½, основанный на измерении форм сверхкоротких акустических импульсов с полосой 0.1−5 ГГц и их анализе в рамках известных теоретических моделей возбуждения и распространения гиперзвука.

— 125.

2. Проведено компьютерное моделирование профилей гиперзвуковых импульсов спектральном диапазоне 0.1−10 ГГц, описывающее механизмы возбуждения гипер-ука (термоупругий и электронно-деформационный) и эффекты его распростране-1я (дифракция, поглощение). Выполнено сравнение модельных расчетов с данными: спериментов в монокристаллах Бг и Се. Показано, что фронт измеряемых импуль->в гиперзвука чувствителен к диффузии фотовозбуждаемой электронно-дырочной тазмы.

3. Показано, что при поглощении полупроводником (81, Се) пикосекундного опти-зского импульса электронно-деформационный механизм возбуждения звука явля-гся основным.

4. Выявлена причина несовпадения профилей модельных импульсов гиперзвука экспериментальными на длинах распространения >100 мкм, т. е. появление «бы-грой» второй фазы в измеряемом импульсе. Показано, что используемое нами ква-ноптическое приближение не описывает адекватно эффект дифракции импульсов иперзвука.

5. Из результатов анализа измеренных профилей гиперзвука следует, что фронт онцентрации электронно-дырочной плазмы, возбужденной в монокристалле Се при: омнатной температуре пикосекундным оптическим импульсом длительностью ~100 пс [вижется со сверхзвуковой скоростью, превышающей продольную скорость звука не хенее чем в 1.5 раза.

6. Разработан метод измерения профиля импульсов гиперзвука вблизи области IX фотовозбуждения. Проведены эксперименты на образцах Се с многослойным ди-шектрическим покрытием из которых следует, что профиль возбуждаемого импуль—а гиперзвука — однополярный, как и предсказывает использованная нами теория |ютовозбу ждения звука.

— 126.