Экспериментальное определение скоростей реакций и расчетное моделирование облучения толстой свинцовой мишени протонами до 800 МэВ

Явление генерации большого количестванейтронов, при облучении висмута дейтонамис энергией 200МэВ, было открыто Р. Гоеккерманом и И. Перлманом в 1948 г. и независимо, но немного позже, П. О’Конором и Г. Си-боргом, при облучении урана се-частицами с энергией 380 МэВ, в том же 1948 г [1,2]. Эти работы и послужили базой для создания различных проектов по использованию этого явления на первом этапе, который фактически продолжался до 90-х годов прошлого века. Достаточно подробное описание проектов того периода приводится' в работах [3,4,5]. Цели этих проектов коммерческое производство «Ри и U. Экспериментальные исследования, связанные с этой тематикой (называемой электроядерным бридингом), проводились в США (Ливермор, Ок-Ридж), Канаде (Чак-Ривер) и в России (ОИ-ЯИ) [4,5,6,7,8].

Достижения теории и практики в области физики ускорителей, наиболее известным из которых является открытое в 1956;1967 гг. В. В. Владимирским, И. М. Капчинским и В. А. Тепляковым явление пространственно-однородной высокочастотной квадрупольной фокусировки пучков, дали возможность перейти к созданию современных сильноточных ускорителей протонов и ионов, необходимых для практической реализации этого явления [9]:

В начале 90-х годов прошлого века, по инициативе нобелевского лауреата К. Руббиа, наступил второй этап развития этой тематики, однако ее направленность трансформировалась [10,11]. Вместо электроядерного бри-динга, в первую очередь, стали рассматривать задачу выжигания ядерных отходов и минорных актинидов, накопление которых могло повлиять на темпы развития ядерной энергетики во всем мире.

В настоящее время на базе сильноточных ускорителей проектируются и создаются ядерные установки двух типов. К первым относятся установки типа «спаляционный нейтронный источник, СНеИ», назначение которыхобеспечить прогресс в области фундаментальной и прикладной физики, материаловедения, биологии и т. д. [12,13,14], а ко вторым — «электроядерные установки, ЭлЯУ», которые предназначены, в первую очередь, для трансмутации ядерных отходов, образующихся в результате эксплуатации1 традиционных ядерных реакторов, и, возможно, производства электроэнергии [15,16,17].

Конструктивные отличия установок первого типа от второго обусловлены их целевым назначением. Если СНеИ — это мишенный узел, бомбардируемый протонным пучком с энергией ~ (1 — 2) ГэВ сильноточного линейного ускорителя, а нейтроны, образующиеся в результате адрон-ядерных реакций (расщепления, деления, фрагментации) распределяются и доставляются к научным установкам, то в ЭлЯУ созданный мишенный узел генерирующей нейтроны окружается подкритическим бланкетом с радиоактивными отходами. Рожденные в мишенном узле нейтроны умножаются в подкритическом бланкете с коэффициентом кумн ~кЭфф/(1-кэфф) и в ходе (n, f)-, (n/y)-, (п, хп)-, (п, р) — или (п, се)-реакций радиоактивные отходы (минорные актиниды: Np, Am, Cm) переходят в короткоживущие продукты ядерных реакций. Собственно, этот процесс и называется ядерной трансмутацией.

Отметим, что для трансмутации ядерных отходов, кроме ЭлЯУ, могут быть использованы и другие типы ядерных установок, но, обязательно, с избыточным балансом нейтронов. Наиболее перспективные из них это быстрые реакторы и термоядерные установки на основе (D-T), (D-D) синтеза [16,18,19,20]. Избыточный нейтронный баланс или нейтронный избытокэто число нейтронов, остающееся неиспользованным в ходе работы ядерной установки в стационарном режиме, и который используется на трансмутацию РАО. Из-за незначительной величины этого параметра установки на базе мюонно-каталитического синтеза, D-Li источника и D-D накопительного кольца не рассматриваются, так как, по этой причине, они могут быть использованы для трансмутации только с предварительно изотопно разделенными РАО, что обуславливает дополнительные технологические проблемы.

21]. Установки на основе (D-T), (D-D)-синтеза, имеющие максимальный избыток нейтроновнаходятся1 на стадии, концептуального проектирования. И только быстрые реакторы, технология0 которых развивалась параллельно с тепловыми реактрами, могут быть использованы для целей трансмутации РАО в ближайшее время. При этом надо иметь в виду, что в стандартном бридерном режиме (с полным воспроизводством ядерного топлива) быстрые реакторы тоже имеют незначительный избыток нейтронов, что накладывает требования трансмутации изотопно разделенных РАО. Поэтому необходимо создание или специализированных быстрых реакторов — «выжигателей» (ре-акторов-бернеров) или разработку специальных режимов в существующих проектах, совмещающих режимы наработки нового ядерного топлива в сокращенном объеме и трансмутацию < заданного количества РАО. При этом проблема недостаточной точности ядерных данных минорных актинидов становится весьма значимой для быстрых реакторов-«выжигателей», но эта проблема отсутствует при использовании ЭлЯУ для трансмутации РАО — в первую очередь за счет глубокой подкритичности бланкета (кЭфф=0.95), что делает невозможным развития разгонных аварий. [17,22,23].

Концепции ядерной энергетики-, развиваемые в последние годы, уделяют основное внимание проблеме замыкания ядерного топливного цикла. Поэтому в ряде из них, дополнительно к быстрым реакторам, предусматривается создание ЭлЯУ, обладающих, как вытекает из вышесказанного, повышенной внутренней ядерной безопасностью. Это определяет возможность переработки значительных количеств РАО. [24,25]. Отметим, что кроме концепции ЭлЯУ, основанной на использовании спаляционного нейтронного источника, рассматриваются также варианты ЭлЯУ с нейтронным источником на основе (7,п) — реакций, на базе электронных ускорителей и их сопряжения с подкри-тическим бланкетом [26].

В концепции ЭлЯУ, основанной на использовании спаляционного нейтронного источника, роль внешнего источника нейтронов выполняет специальное устройство — мишенный узел. Функционально он состоит из нейтрон-но-образующей мишени, назначение которой — взаимодействие с протонным пучком сильноточного ускорителя^ и генерация нейтронов адрон-ядерного каскадаэлементов конструкцииэлементов, предназначенных для теплосъе-ма энергии, выделяемой в мишенигпри взаимодействии с протонным пучком.

Появление в ядерных установках мишенного узла ставит задачу обеспечения требуемых нейтронно-физических параметров. Некоторые из этих параметров непосредственно влияют на ядерно-физические характеристики бланкета — интегральный выход нейтронов из мишени и их спектр, а другие — на ядерно-физические характеристики мишени, а именно: энерговыделениерадиационную стойкость (максимально возможные радиационные повреждения) — образование остаточных ядер-продуктов, в том числе: а-активныхгазообразныхотравляющих (обладающих большими сечениями захвата нейтронов) и долгоживущих (определяющих полную активность мишенной станции, которые в свою очередь также должны подвергнуться трансмутации) [27,28,29].

В мировой практике эти задачи решаются с помощью высокоэнергетических транспортных программ (ВЭТ-программ): MCNPX, FLUKA, LAHET, MARS, SHIELD, CASCADE и их модификаций [30,31,32,33,34,35]. Существенное расширение энергетического диапазона нейтронов вплоть до энергии протонного пучка (единицы ГэВ, что на два порядка выше верхней границы реакторного диапазона энергий), и, как следствие, использование в этих программных комплексах ядерных моделей для расчета сечений большого количества возможных реакций, обуславливает проведение бенчмарк-экспериментов для сравнения достигнутой и требуемой точности расчета параметров ЭлЯУ [36,37].

При этом под бенчмарк-экспериментами понимаются эксперименты, в которых, кроме результатов измерений и их погрешностей, приводится спецификация с подробным описанием:

• данных по составу;

• геометрии;

• измерительных приборов и их метрологического обеспечения;

• используемых методик измерений.

Назначение спецификации — возможность создания на ее основе математической модели, необходимой для моделирования выполненных экспериментов с использованием программ на основе метода Монте-Карло.

В декабре 2005 в МАГАТЭ был создан специальный Координационный Исследовательский Проект (Coordinate Reserch Project — CRP) «Анализ численных и экспериментальных бенчмарков для электроядерных установок» [38]. Участниками этого проекта стали 27 институтов из 18 стран, членов МАГАТЭ, и две международные организации.

Основная задача CRP — деятельность в направлении концентрации усилий стран МАГАТЭ по созданию ЭлЯУ и обеспечение информационного обмена в рамках созданной исследовательской коллаборации.

В соответствии с задачами выделены три основных группы бенчмарк-экспериментов, которые сформировали базу данных CRP:

• эксперименты с моделями бланкетов ЭлЯУ разного типа;

• эксперименты по контролю подкритичности бланкетов;

• эксперименты с моделями нейтронно-образущих мишеней.

Настоящая работа в основном посвящена исследованию физических и инженерных проблем, связанных с последней задачей.

В базу данных CRP включены три таких эксперимента. Первый из них — бенчмарк-эксперимент, выполненный в Университете Науки и Технологии, AGH (г. Краков, Польша). Его цель — облучение модели свинцовой мишени, которая представляла собой разборный цилиндр диаметром 80 мм и длиной 308 мм. Задача эксперимента — определение аксиального распределения активности долгоживущих изотопов, образовавшихся в мишени в результате ее облучения. Облучение мишени протонами энергией 660 МэВ проводилось на синхротроне ОИЯИ (г. Дубна). Время облучения составляло 530 минут. Общее число протонов — 2.6−1014. После облучения измерялся спад активности 28-ми ядер (продуктов реакций) [39,40].

Второй бенчмарк-эксперимент, выполнен в ФГУП ГНЦ РФ «Институт теоретической и экспериментальной физики» (Москва, Россия). Его цель — проверка возможности выравнивания пространственного распределения нейтронных полей при облучении «длинной» цилиндрической модели' W-Na мишени ЭлЯУ диаметром 150 мм и длиной 907 мм, с заранее рассчитанными геометрическими характеристиками W и Na дисков1.

После ее облучения на выведенном пучке ускорителя ИТЭФ У-10 протонами с энергией 0.8 ГэВ были определены абсолютные значения скоростей реакций на 12-ти нуклидах (экспериментальные образцы, которые размещались как на поверхности, так и внутри мишени). Результаты эксперимента сравнены с расчетными значениями скоростей реакций, полученных с использованием программы LAHET и базы ядерных данных MENDL2 и MENDL2P [41,42,43,44].

Выбранная энергия протонов была ниже оптимальной энергии ЭлЯУ. Однако, во-первых, толщина W дисков (380 мм) должна обеспечить полное поглощение энергии протонного пучка, что и достигается для данной энергии протонов, а, во-вторых, она ближе к энергии протонов в пилотных установках ЭлЯУ, которые проектируются с использованием реально существующих ускорителей.

Третий бенчмарк — эксперимент также выполнен в ФГУП ГНЦ РФ «Институт теоретической и экспериментальной физики». Его цель — облучение модели свинцовой нейтронно-образующей мишени ЭлЯУ диаметром 150 мм и длиной 920 мм протонами энергией 0.8 ГэВ [45,46,47,48].

1 Кроме CRP, данный эксперимент включен в базу данных SINBAD, OECD, Париж [43].

Обоснование, описание и> постановка этого эксперимента, обработка и интерпретация его результатов и является предметом исследований" настоящей диссертации.

Целесообразность проведения эксперимента в такой постановкебыла обоснована в ходе обсуждения и выполнения, работ по проекту МНТЦ № 2405 «Экспериментальные исследования ядерно-физических характеристик материалов, имеющих существенное значение для процессов утилизации оружейного плутония и трансмутации радиоактивных отходов» [49].

Было указано, что, несмотря на то, что раздельно физика процессов (ядерные и межъядерные каскады, ионизационные потери частиц и др.), происходящих при таких взаимодействиях протонов с толстыми мишенями, в том числе и свинцовыми, достаточно хорошо изучена, но их комплексное описание и развитие во многом сдерживается отсутствием информации по интегральным параметрам: скоростям реакций и наведенным активностям в них. С учетом практического отсутствия необходимых данных тема представленной диссертации является актуальной.

Цель диссертации состоит в формировании наборов экспериментальных значений скоростей реакций образования остаточных ядер-продуктов в активируемых образцах, которые используются для определения потоков нейтронов и протонов на поверхности и внутри свинцовой мишени, оценки изменения радиоактивности свинцовой нейтронно-образующей мишени ЭлЯУ или СНеИ при облучении ее протонами энергией 0.8 ГэВ и током 1 мА в течение одного года работы ускорителя, сравнении полученных экспериментальных значений с расчетными значениями скоростей реакций.

В соответствии с этим можно выделить основные задачи диссертации:

• анализ существующей экспериментальной информации по облучению «тонких2» и «толстых3» свинцовых мишеней;

• обоснование метода исследований и выбора материала активационных оби разцов, которые могут быть использованы в качестве пороговых детекторов нейтронов и протонов;

• формирование аппаратурно-методического и информационного обеспечения эксперимента;

• изготовление и исследование параметров свинцовой мишени и активаци-онных образцов;

• проведение облучения «толстой» свинцовой мишени на протонном синхротроне У-10 ФГУП «ГНЦ РФ ИТЭФ», физических измерений активацион-ных образцов и обработки результатов;

• обоснование и разработка методики определения флюенса протонов, попавших на мишень;

• сравнение экспериментальных значений скоростей реакций с расчетными данными;

• определение потоков нейтронов и протонов на поверхности и внутри свинцовой мишени;

• оценка радиоактивности мишени.

Методы исследований. Диссертационная работа использует следующие основные методические приемы:

• прецизионная у-спектрометрия облученных протонами и нейтронами пороговых активационных образцов, как природного, так и обогащенного по требуемым изотопам состава, а также образцов из материала мишени;

• сопоставление полученных результатов с расчетными данными. 2.

Тонкой мишенью называется мишень, удовлетворяющая двум критериям: а) потери энергии бомбардирующей частицы при прохождении мишени пренебрежимо малы в сравнении с исходной энергиейб) длина свободного пробега бомбардирующей частицы много больше протяженности мишени.

3 Толстой мишенью здесь называется мишень, не удовлетворяющая ни одному критерию тонкой мишени.

Научная новизна выполненных исследований заключается в следующем:

• в подобной постановке, наиболее близкой" к реальным процессам в мишенной станции ЭлЯУ, эксперимент выполнен впервые. В частности, сказанное касается рекордного значения набранного флюенса протонов (6.0±0.5)-1015.

На защиту выносятся:

• методика и результаты измерений скоростей реакций на 14-ти типах акти-вационных образцах, размещенных на внешней поверхности и внутри толстой свинцовой мишени, облученной протонами энергией 0.8 ГэВ;

• результаты сравнения полученных экспериментальных значений скоростей реакций с результатами расчетного моделирования;

• результаты определения плотности потоков нейтронов и протонов на внешней поверхности и внутри свинцовой мишени;

• значение выхода нейтронов из «толстой» свинцовой мишени (диаметром 150 мм и длиной 920 мм), облученной протонами 0.8 ГэВ;

• оценка радиоактивности свинцовой мишени нейтронно-образующего узла ЭлЯУ.

Практическое значение работы определяется возможностью использования ее результатов:

• для верификации и совершенствования расчетных программ, используемых при проектировании ЭлЯУ, и оптимизации их эксплуатационных режимов и технических характеристик;

• для создания специализированных баз ядерных данных, используемых при проектировании ЭлЯУ;

Структура диссертации определяется сказанным выше. Во Введении обсуждаются концептуальные вопросы возможности создания ЭлЯУ и их использования для замыкания топливного цикла АЭС и трансмутации ядерных отходов. Формулируются первоочередные задачи, подлежащие решению в рамках упомянутых проблем.

В Главе 1 диссертации, на основе обзорного рассмотрения современных проектов ЭлЯУ, обоснован выбор, материала мишени. Приведены результаты анализа имеющейся информации по экспериментам ^ с «тонкими» мишенями. Обосновано использование в качестве основного способа, исследования изучаемых взаимодействий активационного метода с использованием полупроводниковой у-спектрометрии облученных образцов.

В Главе 2 предложен математический формализм определения скоростей реакций и их погрешностей по результатам анализа первичной экспериментальной информации.

В Главе 3 описан эксперимент. Даны характеристики ускорителя У-10 ИТЭФ в части, имеющей отношение к облучению образцов (системы вывода высокоэнергетического пучка протонов). Приведено описание свинцовой мишени и ее параметров. Приведены основные рабочие характеристики полупроводниковых у-спектрометров. Описано программное и константное обеспечение эксперимента, организация процесса измерений и обработки первичных экспериментальных результатов. Приведены характеристики облучаемых образцов.

В Главе 4 приведены значения скоростей ядерных реакций и их погрешностей для 14-ти типов экспериментальных образцов (209Bi, natPb, 197Au, 181Та, 169Tm, natIn, 93Nb, 65Cu, 63Cu, 64Zn, 59Co, 27A1,19 °F и natC).

В Главе 5 описано расчетное моделирование спектров нейтронов и протонов внутри и на поверхности толстой свинцовой мишени, расчет требуемых сечений в диапазоне энергий до 0.8 ГэВ, расчет скоростей реакций и их сравнение с экспериментальными значениями. Определение потоков нейтронов и протонов на внешней поверхности и внутри мишени. В качестве модельного примера выполнена оценка активности свинцовой нейтроннообразующей мишени заданной геометрии после одного года облучения протонами с энергией 0.8 ГэВ и током 1 мА.

Полные наборы полученных скоростей реакций и их погрешностей для всех экспериментальных образцов, размещаемых в 12 точках внутри и на поверхности мишени, приведены в Приложении (оформлено отдельным томом). Подобный подход представления результатов работы определяется существом бенчмарк-эксперимента.

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения (общих выводов по диссертации) и приложенияимеет объем 115 страниц печатного текстасодержит 43 рисунка, 21 таблицу и библиографию (106 наименований).

5.4 Выводы по разделу 5.

В данной главе представлены результаты расчетного моделирования проведенного эксперимента с помощью пакета программ LAHET+HMCNP. В результате моделирования:

• расчитаны спектры нейтронов, протонов и пи-мезонов в точках расположения экспериментальных образцов;

• с привлечением библиотек MENDL и EXFOR получены 167 функций возбуждения идентифицированных ядер-продуктов;

• определены расчетные значения скоростей реакций;

• определены распределения плотности потоков нейтронов и протонов по длине мишени, как на её поверхности, так и внутри;

• определена активность мишени при условии её использования в составе пилотной установки ЭлЯУ.

Получено удовлетворительное согласие между большинством расчетных и экспериментальных значений скоростей реакций, за исключением продуктов.

88 22 деления и фрагментации, например, Y и Na, и некоторых продуктов расщепления, например,, 95Аи.

На основании сравнения представленных на рис. 25 экспериментальных и расчетных скоростей реакций можно предполагать, что полученная на рис. 43 активность мишени описывается в целом адекватно во всем диапазоне примерно до 3000 лет, кроме участка от 0,1 до 1 года, где значительный.

195 л г^.

— 20%) вклад в активность вносит Аи. Этот вклад значительно выше предсказанного.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

В процессе выполнения работ по настоящей диссертации были получены следующие основные результаты:

• сформулированы основные направления работ по экспериментальному и расчетно-теоретическому исследованию ядерно-физических параметров мишеней ЭлЯУ;

• обосновано использование метода у-спектрометрии как базового для экспериментальных исследований в области мишенных устройств ЭлЯУ;

• изготовлена свинцовая мишень с размерами 150×1920 мм и определены ее физические характеристики;

• выполнены работы по юстировке мишени относительно траектории пучка, обеспечившие неравномерность поля частиц на внешней поверхности мишени не превышающую 9%;

• достигнут рекордный флюенс при облучении мишени протонами энергий 0.8 ГэВ — 6.0-Ю15;

• определены 2467 скорости реакций в 244 активационных образцах, размещенных внутри и на поверхности мишени. Периоды полураспада измеренных продуктов реакций лежат в диапазоне от 9.458 мин (Mg) до 444 лет (194Hg). Значения ряда измеренных скоростей реакций вдоль мишени варьируются до 2.5−104 раз, например, 203РЬ. Среди измеренных продуктов выявлено 10, имеющих высокий, более ЮОМэВ, энерегический порог реакции;

• определены потоки протонов и нейтронов внутри и на поверхности мишени;

• определен выход нейтронов и протонов из мишени с данной геометрией;

• экспериментальные результаты сравнены с расчетными, получеными с использованием программного комплекса LAHET (ISABEL)+HMCP;

• • получены функции возбуждения для 167 ядерных реакций;

• выполнена оценка активности мишени после облучения ее в течение 1 года протонами энергией 0.8 ГэВ и током 1 мА.

Результаты, полученные в ходе эксперимента, позволяют сделать заключение, что его можно отнести к классу бенчмарк-экспериментов, назначение которых — верификация высокоэнергетических транспортных программ, применяемых для расчета параметров электроядерных установок (ЭлЯУ) и спаляционных нейтронных источников (СНеИ) со свинцовой мишенью.

Результаты исследований, описанных в диссертации, изложены:

• в 6-ти статьях, из них 5 опубликовано в реферируемых журналах;

• в докладе секции ядерных данных МАГАТЭ;

• в 4-х препринтах, три из которых в электронном виде LANL.

Они докладывались на 4-х международных конференциях, на одной из которых автор докладывал лично.

Результаты исследований вошли в базу данных CRP МАГАТЭ и учитывались при выполнении проекта МНТЦ 2405;

В качестве дальнейших направлений работ по обоснованию пилотных проектов ЭлЯУ может быть рекомендовано:

• для обоснования безопасности при эксплуатации ЭлЯУ — определение выхода нейтронов и протонов из мишени с заданной геометрией и конкретных материалов;

• для обоснования радиационной безопасности ЭлЯУ — оценка активности мишени заданной геометрии и конкретными материалами.

Автор принимал непосредственное участие в качестве сотрудника научной группы в исследованиях, описанных в диссертации, на всех этапах их выполнения (анализ литературных данных, создание экспериментальной методики, изготовление мишени и образцов, подготовка и ее облучение вместе с образцами, измерения облученных образцов, обработка полученных у-спектров и вычисление значений скоростей реакций, определение флюенса протонов, определении потоков нейтронов и протонов на поверхности и внутри свинцовой мишени, определении выхода нейтронов, а также моделировании экспериментальных результатов). Определение номенклатуры используемых активационных образцов и энергии налетающих протонов, создание расчетной модели, а также анализ полученных экспериментальных и расчетных результатов были проведены автором совместно с научным руководителем.

—.

Автор выражает глубокую благодарность:

• коллегам по лаборатории Фундаментальных ядерно-физических исследований ФГУП «ГНЦ РФ ИТЭФ» за помощь при выполнении экспериментальных и расчетных исследований описанных в диссертации;

• сотрудникам синхротрона ИТЭФ У-10 за обеспечение требуемого режима длительной работы ускорителя при облучении свинцовой мишени.

• Международному Научно-Техническому Центру и Госкорпорации РОСАТОМ за финансовую поддержку представленных в диссертации исследований.