Физико-химические свойства многокомпонентных аэрозолей горения в эмиссиях транспортных систем

Твердотельные продукты горения, эмитируемые при неполном сгорании ископаемых топлив и биомасс в атмосферу, образуют аэрозоли, которые вносят существенный вклад в загрязнение воздуха на региональном уровне и в глобальном масштабе. Аэрозоли горения эмитируются в атмосферу в виде многокомпонентной смеси частиц, состоящих из элементного углерода (ЭУ), органического углерода (ОУ) и неорганических примесей. Процессы горения ископаемых топлив и биомасс всегда сопровождаются эмиссией частиц сажи, которые имеют размеры 0.1−0.5 мкм и существуют в атмосфере в виде агломератов первичных наночастиц диаметром 20−40 нм [1]. Процесс формирования аэрозолей горения зависит от многих факторов, в том числе от условий горения: температуры, давления, количества кислорода, а также вида топлива и источника горения. Выделяются характерные стадии процесса формирования частиц сажи при горении в пламени: 1) образование крупных молекул при термическом разложении топлива, являющихся «строительным материалом» для ядер частиц сажи- 2) увеличение размера ядер за счет гетерогенных реакций на поверхности- 3) коагуляция ядер частиц сажи и формирование более крупных частиц- 4) агломерация первичных частиц сажи и образование протяженных агломератов цепочечной структуры [2]. В зависимости от вида топлива и условий горения одновременно с частицами сажи могут образовываться крупные обугленные частицы и минеральные образования разнообразных форм [3,4]. Соотношение ЭУ/ОУ, состав органической фракции, а также наличие функциональных групп и неорганических примесей значительно варьируется в зависимости от условий горения.

В настоящее время антропогенные аэрозоли значительно увеличивают глобальный бюджет аэрозолей в атмосфере по сравнению с доиндустриальным периодом [5,6]. Оценки глобальных ежегодных эмиссий составляют 8 Тг для ЭУ и 33.9 Тг для ОУ при вкладе -20% от сжигания биотоплива, -40% от ископаемых топлив и -40% от открытого горения биомасс [1]. Оценки ежегодных эмиссий аэрозолей горения в России составляют -150 Гг [7]. Эмиссия дизельных двигателей машин и грузовиков (наземный транспорт), тракторов и бульдозеров (внедорожный транспорт) оценивается как 19% и 12%, в жилом секторе в результате сжигания древесины и биотоплива она составляет до 49% от полной эмиссии. Промышленные и энергетические станции эмитируют -12%, в то время как остальные источники сельскохозяйственных выбросов дают -21%.

Аэрозоли горения могут вносить вклад в радиационный и химический баланс атмосферы, формировать облачные ядра конденсации (ОЯК) и ядра льдообразования (ЯЛ) при образовании облаков и смогов [8−10]. Прямой эффект воздействия аэрозолей горения на атмосферу заключается в значительном изменении радиационных свойств атмосферы. Сильно поглощающие аэрозоли горения состоят в основном из ЭУ и известны в английской литературе под названием «black carbon». Они эффективно поглощают солнечное излучение и инфракрасное излучение нагретой поверхности земли, и таким образом могут стимулировать потепление атмосферы [11]. Из-за значительного поглощения света аэрозоли горения являются вторым фактором, влияющим на глобальное потепление, после углекислого газа. Они могут индуцировать особый эффект, связанный с нагревом воздуха и испарением облаков, который изменяет вертикальный профиль температур в атмосфере и динамическую структуру облаков. Измерения коэффициента аэрозольного поглощения и альбедо однократного рассеяния, проведенные параллельно с исследованием элементного, химического состава и морфологии продуктов горения двенадцати сортов древесины, растущих в лесах средних широт, продемонстрировали взаимосвязь между оптическими, физическими и химическими свойствами аэрозолей горения биомасс [12]. При высокой концентрации аэрозоли горения вызывают существенное потемнение атмосферы. Данные об атмосфере, собранные с метеорологических станций по всему миру, показали, что за последние 30 лет количество солнечного света, достигающего земной поверхности, снизилось почти над всей территорией планеты [13].

Косвенные эффекты влияния антропогенных аэрозолей горения на изменение оптических свойств облаков являются наиболее неопределенной компонентой климатических изменений за последние сто лет [14]. Являясь активными ОЯК, аэрозоли горения могут вызывать увеличение концентрации облачных капель, приводящие к понижению их радиуса (первый косвенный эффект) [4]. Второй косвенный эффект наблюдается при понижении скорости осаждения облачных капель с меньшим радиусом. Он приводит к более длительному времени жизни облаков и более высокому облачному покрытию атмосферы. Глобальным результатом косвенных эффектов является увеличение отражения солнечного излучения и охлаждение атмосферы.

Способность аэрозолей горения образовывать эффективные ядра льдообразования стимулирует формирование льда при значительно более низких степенях пересыщения паров воды, чем это необходимо для гомогенного замерзания сульфатных аэрозолей, образующих ЯЛ природных облаков [15]. Высокая концентрация ядер льдообразования в верхней тропосфере существенно увеличивает температуру образования перистых облаков [16]. Предполагаемый механизм объясняет наблюдения увеличенного облачного покрытия перистыми облаками в Северном полушарии по сравнению с Южным полушарием [17]. Изменение условий образования облаков за счет гетерогенной нуклеации определяет их радиационные свойства, поскольку большое количество кристаллов льда малого размера поглощает и рассеивает солнечное излучение более эффективно, чем меньшее количество более крупных кристаллов [18]. Гетерогенно сформированные облака являются оптически более тонкими, чем природные перистые облака, что понижает их радиационный вклад в баланс атмосферы.

Аэрозоли горения являются опасным загрязняющим веществом для здоровья людей, особенно, в районах интенсивного движения транспорта (вблизи дорог, аэропортов и портов). Мелкая фракция твердотельных частиц с диаметром менее 2.5 микрон (РМ25) является наиболее токсичнойтакие частицы вызывают и усиливают дыхательные, сердечнососудистые и аллергические заболевания [19]. Некоторые компоненты аэрозолей горения содержат канцерогенные вещества. Содержание в аэрозолях горения конденсатов тяжёлых металлов вызывает изменения в крови, отставание в физическом развитии детей и другие заболевания.

Многообразие источников, сжигающих газообразные, жидкие и твердые виды топлива, и условий горения ведет к большому разнообразию характеристик аэрозолей горения, которые сильно изменяются в эмиссиях городских и сельских регионов, в континентальной и морской среде. Широкой спектр разнообразных физико-химических свойств аэрозолей горения является основной трудностью в прогнозировании последствий их эмиссии в атмосферу. Различные по морфологии и составу многокомпонентные аэрозоли горения могут оказывать различное влияние на климат и здоровье людей. Поэтому для проведения количественных оценок последствий эмиссии аэрозолей горения в атмосферу необходимо проводить всесторонний анализ их физико-химических и оптических свойств. Несмотря на важность прямых и косвенных эффектов влияния аэрозолей горения на климат и здоровье людей, в России в настоящее время отсутствует официальный реестр эмиссии твердотельных продуктов горения. Более того, в России аэрозоли горения не рассматриваются как важная компонента загрязненного воздуха, поэтому мониторингу подлежит только полная масса всех аэрозолей, а физико-химические свойства частиц, эмитируемых разнообразными источниками горения, и связанные с ними возможные последствия остаются за рамками рассмотрения. Несмотря на попытки, предпринимаемые научным сообществом, длительные наблюдения и мониторинг эмиссий источников горения проводятся лишь в нескольких регионах России в рамках ограниченного количества измерительных компаний и отсутствия общей системы мониторинга атмосферы [20−25].

В индустриальных странах эмиссия транспортных систем вносит существенный вклад в изменение климата, состава атмосферы и качества воздуха. Несмотря на увеличивающееся число модельных исследований климатических изменений, величина косвенного эффекта от эмиссии аэрозолей горения транспортными системами остается неопределенной. Одна из существенных неопределенностей вносится многообразием и составом используемого топлива. Вид сжигаемого топлива и условия горения определяют процессы формирования аэрозолей горения и их свойства. Топлива, применяемые на морских судах, подразделяются на два класса: дистиллятные (дизельные) и тяжелые (мазуты). Одной из наиболее важных характеристик топлива является зольностьсодержание несгораемого остатка в процентах по массе, образующегося при сжигании топлива. Дизельные топлива содержат до 0.02% золы, в то время как мазутные до 0.3%. В золе мазутных топлив присутствуют соединения окислов ванадия (УгОз), солей натрия (ЫаС1, N82804). Наличие этих примесей приводит к «горячей» коррозии внутренних деталей двигателей и появлению примесей железа в частицах сажи. Чтобы уменьшить эффект коррозии в мазутное топливо добавляют присадки, базовую основу которых составляют соединения магния и кальция, повышающие температуру плавления натрийванадиевой золы. Также для мазутных топлив типично наличие алюмосиликатов, никеля, цинка и фосфора [26].

Дистилляты — топлива более высокой степени очистки, содержание серы в них не превышает 0.5%, в то время как в мазутном топливе допускаются значения до 5%. Использование морским транспортом столь различных топлив приводит к разнообразию продуктов горения, при этом степень влияния топлив различной степени очистки на физико-химические свойства эмитируемых аэрозолей не определена. В густонаселенных районах существенное воздействие на окружающую среду предполагается от эмиссии аэрозолей горения дизельными двигателями наземного транспорта, представляющими особую угрозу для здоровья людей из-за непосредственной близости источников эмиссии. Их характеристики являются наиболее изученными в настоящее время. Большинство аэрозолей, эмитируемых дизельными двигателями, имеют диаметр от 50 до 100 нм [27]. Анализ методом газовой хроматомасс-спектрометрии показал, что на поверхности частиц присутствует большое количество органических веществ: алканов, алкенов, производных бензола, эфиров, карбоновых кислот, полиароматических углеводородов (ПАУ) и фенолов [28]. Также на поверхности сосредоточено большое количество водорастворимого вещества (ВРВ), содержание которого достигает 3.5% [29]. Основную долю ВРВ составляют неорганические сульфат (БО^) и хлорид (СГ) анионы, а также катионы аммония (ЫН/), натрия (№+) и калия (К+), способные образовывать на поверхности частиц соединения, гидрофилизующие поверхность частиц и увеличивающие их способность образовывать ОЯК. Однако в настоящий момент отсутствуют базы данных по характеризации частиц горения, эмитированных различными системами наземного транспорта, позволяющие установить связь между физико-химическими свойствами частиц и их влиянием на окружающую среду.

Морской транспорт является высококонцентрированным источником загрязнений, распространяющихся на большие расстояния и существенно влияющих на качество воздуха в чистых морских районах и вблизи береговых линий [30]. Его эмиссия может увеличивать глобальную концентрацию углеродосодержащих аэрозолей в наиболее чистых, удаленных от материков, морских районах. Анализ микроструктуры и состава аэрозолей в Арктическом пограничном морском слое [31] демонстрирует наличие частиц с морфологией, характерной для продуктов горения тяжелого мазутного топлива, с высоким содержанием серы и загрязненных примесями кальция и переходных металлов — V и Ni. По разным оценкам эмиссия судоходства составляет 19−132 кТн/год [30,32,33], при этом вклад морского транспорта в глобальный бюджет аэрозолей горения достигает 1.4% [34]. Эмитированные морским транспортом углеродосодержащие аэрозоли, высокая концентрация которых может значительно изменять радиационные свойства атмосферы, характеризуются большим коэффициентом поглощения [34]. Многокомпонентный состав эмитируемых аэрозолей, содержащих наряду с ЭУ и ОУ сульфаты и золу, существенно отличается от фоновых аэрозолей атмосферы значительно большим количеством органической фракции и меньшей степенью окисления поверхности [35]. После конденсации на поверхности выхлопных газов в следе корабля такие частицы могут эффективно взаимодействовать с парами воды и служить ОЯК [36,37].

Однако в настоящее время проблема усложняется отсутствием общепринятых мер регулирования эмиссии крупных морских дизельных двигателей, что существенно лимитирует развитие исследований, посвященных физико-химическим характеристикам и токсичным свойствам частиц, эмитируемых в атмосферу.

С целью значительного улучшения оценок последствий эмиссии морского транспорта в последнее десятилетие был проведен ряд измерительных компаний в рамках проектов Monterey Area Ship Tracks Experiment (MAST), EC FP6 QUANTIFY [3,36−38]. В ходе исследований было показано, что для кораблей, использующих мазутное топливо, характерна эмиссия аэрозолей со средним диаметром 60−100 нм, а для кораблей, использующих дизельное топливо — 40 нм [38]. Распределение по размерам массовой концентрации частиц, эмитируемых при сжигании мазутного топлива, демонстрирует два максимума при 0.5 и 7 мкм [3]. Причиной бимодального распределения может являться наличие в данной эмиссии не только агломератов частиц сажи и золы, но также крупных обугленных частиц капель несгоревшего топлива [39], что указывает на специфичные особенности процесса формирования частиц при сжигании мазутного топлива по сравнению с сжиганием дизельного топлива в двигателях наземного транспорта и керосина в реактивных двигателях самолетов. Наблюдения за формированием следов от 35 кораблей, регистрируемых по измененному коэффициенту отражения облаков, показывают, что суда, использующие тяжелое мазутное топливо, вносят существенный вклад в образование ОЯК, определяя время жизни и радиационные свойства морских слоистых облаков [38]. Наблюдаемый эффект при сжигании дизельного топлива оказывается значительно меньше, причем роль типа двигателя (дизельный или газотурбинный) не столь важна, как роль вида сжигаемого топлива. Глобальное моделирование показывает, что продукты горения, эмитируемые судовыми двигателями кораблей, могут увеличивать концентрацию облачных капель в морском пограничном слое от 5% до 30% в зависимости от гигроскопичности производимых аэрозолей, определяемой типом двигателя и видом сжигаемого топлива [34]. Поэтому необходимы, отсутствующие в настоящее время, исследования и сравнения физико-химических свойств аэрозолей горения, эмитируемых морским транспортом, использующим как дизельное, так и мазутное топливо. Ожидаемый ежегодный рост потребления топлива коммерческими судами наряду с расширением районов навигации [40] ставит задачу определения климатических последствий эмиссии морского транспорта по сравнению с эмиссией наземного транспорта и авиацией.

Наиболее значительное воздействие на область верхней тропосферы предполагается в результате эмиссии аэрозолей горения реактивными двигателями самолетов [41,42]. Всесторонний анализ морфологии, микроструктуры, размера и состава аэрозолей горения, эмитируемых авиацией, показал наличие в них двух групп частиц [43,44]. Первая группа частиц представляет собой типичные сажевые агломераты сросшихся первичных частиц сферической формы и диаметром в среднем 30 — 50 нм.

Частицы данной группы состоят из аморфного углерода с небольшой примесью кристаллических графитированных образований. В составе обнаруживается небольшое содержание кислорода ~ 1.6% и серы -0.2%. Отличительной чертой второй группы является разнообразие форм, размеров и состава. Обнаруживается большое содержание кислорода до 10%, серы до 2%, железа до 30%, калия -1.3% и магния -0.2%. Основной источник неопределенности в оценке воздействия эмитируемых авиацией аэрозолей — это их роль в формировании конденсационных следов самолетов (КСС) и перистых облаков верхней тропосферы. Анализ процессов формирования КСС [45] и регистрация в струе самолета частиц микронного размера, эффективного для образования ОЯК [46], указывают на возможно значимую роль эмитированных авиацией аэрозолей в формировании КСС. Ежегодный рост частоты появления перистых облаков в коридорах полетов авиации показывает, что эмитированные авиацией аэрозоли могут являться эффективными ЯЛ для формирования облачности верхней тропосферы [47].

Примеси железа идентифицируются в составе аэрозолей горения, эмитируемых авиацией и морским транспортом [39,44], они являются следствием наличия присадок в топливе и в смазочном масле или коррозии металлических частей двигателя. Примеси железа могут вызывать каталитическое окисление частиц сажи и, как следствие, значительное изменение их физических, термохимических и оптических свойств. Однако вопрос об изменении физико-химических свойств частиц сажи при наличии металлических примесей остается малоизученным.

Лабораторные исследования показывают, что способность аэрозолей горения образовывать ОЯК зависит от их гигроскопичности, которая определяется химией поверхности частиц, составом органической и неорганической фракций, и долей ВРВ на поверхности [48]. Показано, что существует взаимосвязь между химией поверхности, гидрофильностью и способностью образовывать ЯЛ [41,49]. Однако, вопрос о том, какие физико-химические свойства частиц вносят определяющий вклад в льдообразование во многом остается неопределенным. Несмотря на предположения о том, что степень гигроскопичности аэрозолей горения является ключевым свойством, определяющим их способность образовывать ОЯК и ЯЛ в атмосфере, в настоящее время нет достоверных данных о том, как различные органические/неорганические вещества, присутствующие на поверхности частиц, влияют на степень их гигроскопичности.

Глобальные климатические модели, развитые в настоящее время для оценок последствий эмиссии аэрозолей [5,50], могли бы внести существенный вклад в количественное определение воздействия аэрозолей горения на образование облачности. Однако из-за недостатка экспериментальных данных многие модели используют эмпирическую параметризацию для взаимодействия аэрозолей/облаков/климата, которая не отражает физикохимические процессы формировании ядер льдообразования. Более того, многие глобальные климатические модели [5,50,51] упрощают ситуацию, предполагая, что первоначально эмитируемые частицы сажи гидрофобны и могут образовывать ОЯК только после смешения с сульфатами в атмосфере. При таком подходе вклад природных свойств эмитируемых продуктов горения остается неоцененным. Поскольку аэрозоли горения эмитируются в атмосферу в виде многокомпонентной смеси частиц с различными физико-химическими свойствами, различные компоненты аэрозолей горения могут обладать различной степенью гигроскопичности.

Наиболее обоснованным и перспективным подходом для определения общих и выявления характерных особенностей эмиссий является изучение многокомпонентных аэрозолей всех основных видов транспорта. Для демонстрации общих и выявления характерных особенностей необходимо проводить всестороннюю характеризацию их физико-химических свойств: морфологии, элементного состава, химии поверхности, гигроскопичности, состава органической/неорганической и водорастворимой фракций.

Проведение натурных измерений крайне затруднительно, а исследования способности аэрозолей горения образовывать ОЯК/ЯЛ в атмосфере ограничены. Для улучшения данной ситуации должны проводиться лабораторные исследования в условиях, моделирующих атмосферные.

Для высококачественного экспериментального исследования физико-химических свойств многокомпонентных аэрозолей горения необходимо применение оптических, спектрометрических, аналитических и адсорбционных методов. Инфракрасная (ИК) спектроскопия является одним из основных методов анализа органических/неорганических соединений в твердых телах. Метод ИК спектроскопии основан на измерении спектров излучения, которые возникают при переходах между колебательными и вращательными уровнями энергии. В результате селективного поглощения в спектре ИК излучения образуются полосы поглощения. Каждое вещество имеет определённый набор собственных колебательных и вращательных частот, поэтому ИК спектры поглощения являются индивидуальной характеристикой вещества. ИК спектроскопия нашла широкое применение для исследования химии поверхности частиц горения, получаемых лабораторным путем [52−56]. Она является полезным инструментом для исследований реактивности и окисления частиц горения [56−61].

Рамановская спектроскопия комбинационного рассеяния (КР) -спектроскопический метод изучения колебательных и вращательных мод вещества, основанный на явлении неупругого (комбинационного) рассеяния монохроматического света в видимом, ближнем УФ или ближнем ИК диапазонах. Каждое вещество обладает своим КР спектром, который является для него аналогом «отпечатка пальцев». Рамановская спектроскопия широко используется для изучения микроструктуры и реактивности углерод со держащих аэрозолей, эмитируемых различными источниками горения [49,62−65].

Оптические методы исследования давно являются неотъемлемыми инструментами для характеризации вещества в различных областях науки и техники. Несмотря на высокую распространенность, применение инфракрасной и рамановской спектроскопии для исследования оригинальных, многокомпонентных аэрозолей горения, эмитированных транспортными системами, ограничено из-за проблемы интерпретации спектров вследствие многообразия их состава и структуры. Определение компонентов органической/неорганической фракции требует точной идентификации характеристичных полос поглощения, что возможно только при проведении дополнительных анализов хроматографическими и микроскопическими методами. Поэтому особую актуальность в настоящее время представляет развитие комплексных оптических методов анализа химической структуры, позволяющих получить фундаментальные знания о составе, структуре и варьируемости свойств аэрозолей, эмитируемых транспортными системами.

Качественная идентификация растворимых органических соединений, на поверхности частиц горения проводится методом газовой хроматомасс-спектрометрии (ГХ-МС) [66]. Для количественного определения сульфатов и других ионных компонент водорастворимой фракции используют метод ионной хроматографии (ИХ) [41]. Сканирующая электронная микроскопия с энергодисперсионным спектральным анализом является признанным инструментом для характеризации размеров, морфологии и элементного состава большого числа индивидуальных частиц горения [67,68]. Адсорбционно-статические измерения изотерм адсорбции молекул воды на частицах сажи позволяют измерить число поглощенных молекул воды в зависимости от относительной влажности и тем самым оценить степень гигроскопичности твердотельных продуктов горения [69,70].

Для установления связи между основными физико-химическими свойствами аэрозолей горения и последствиями их эмиссии в атмосферу актуальным является развитие новых методов лабораторного моделирования свойств и поведения аэрозолей горения при атмосферных условиях.

Данная работа посвящена развитию комплексных оптических методов исследования твердотельных продуктов горения, эмитированных в атмосферу в результате сжигания ископаемых топлив в двигателях транспортных систем (морского, наземного транспорта и авиации), изучению спектральных и физико-химических свойств аэрозолей горения оптическими, микроскопическими, спектрометрическими и адсорбционно-статическим (гравиметрическим) методами, исследованию структуры и состава многокомпонентных аэрозолей горения при введении железосодержащей примеси в смесь топливо/воздух, разработке лабораторных методов исследования взаимодействия молекул воды с аэрозолями горения, позволяющих установить взаимосвязь между свойствами аэрозолей горения, степенью их гигроскопичности и способностью образовывать ОЯК и ЯЛ в атмосфере.

Целями данной работы являются:

1. Развитие комплексных оптических методов исследования аэрозолей горения, эмитированных двигателями транспортных систем (морского, наземного транспорта и авиации), определение характерных и особенных свойств их морфологии, элементного состава, состава водорастворимой фракции, органической/неорганической фракций, химии поверхности и гигроскопичности на основе единого подхода по характеризации физико-химических свойств.

2. Разработка и применение методов лабораторного моделирования физико-химических свойств многокомпонентных аэрозолей горения.

3. Исследование механизмов взаимодействия молекул воды с частицами сажи, их способности образовывать облачные ядра конденсации и ядра льдообразования.

Диссертация состоит из введения, трех глав и заключения. Объем диссертации составляет 143 страницы, 29 рисунков, 10 таблиц, список литературы состоит из 159 наименований.

Основные результаты и выводы диссертации:

1. Разработаны и применены комплексные оптические методы исследования многокомпонентных аэрозолей горения, эмитируемых морским, наземным транспортом и авиацией. Впервые разработан единый подход для характеризации широкого диапазона физико-химических свойств аэрозолей горения, определяющих их поведение в атмосфере. Получены данные об общих свойствах и отличительных особенностях частиц в зависимости от источника эмиссии и качества используемого топлива.

2. Проведено лабораторное моделирование физико-химических свойств многокомпонентных аэрозолей горения. Комплексными оптическими методами на основе инфракрасной и рамановской спектроскопии исследовано влияние железосодержащих примесей на структуру и состав частиц сажи, полученных введением примеси железа в смесь топливо/воздух.

3. Определена степень гигроскопичности аэрозолей горения, эмитированных морским, наземным транспортом и авиацией. Для моделирования состава аэрозолей и их способности адсорбировать воду проведено лабораторное модифицирование частиц сажи. Метод лабораторного моделирования состава аэрозолей горения позволил установить взаимосвязь между степенью гигроскопичности, способностью образовывать ОЯК и ядра льдообразования.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Анализ физико-химических свойств аэрозолей горения, эмитируемых транспортными системами, проведенный на основе единого подхода по характеризации физико-химических свойств комплексными оптическими методами, показал общие и отличительные особенности морфологии, элементного состава, состава органической/неорганической фракций и химии поверхности в зависимости от качества сжигаемого топлива и наличия примесей. Общей особенностью всех исследованных эмиссий является наличие субмикронных частиц сажи и микронных частиц неорганических солей и оксидов металлов, отличительным признаком является наличие микронных обугленных частиц несгоревшего топлива.

2. Наличие примесей в топливе существенно влияет на структуру аэрозолей горения. Увеличение содержания железа приводит к формированию группы окисленной сажи и оксида железа, а также изменяет спектральные характеристики частиц, определяемые количеством ароматических соединений, карбоновых кислот, алифатических углеводородов и хинонов.

3. Комплексными оптическими методами на основе инфракрасной и рамановской спектроскопии установлено, что многокомпонентные аэрозоли горения содержат основные классы органических веществ: алканов, полиароматических углеводородов, карбоновых кислот, спиртов, эфиров и ангидридов. Алифатические и ароматические углеводороды гидрофобизуют поверхность аэрозолей. Ароматические соединения, содержащие хиноновые и гидроксильные группы, не изменяют, а карбоновые кислоты увеличивают степень гигроскопичности. Наибольший вклад в гигроскопичность аэрозолей горения вносят сульфаты и органические ионы. Максимальной степенью гигроскопичности обладают аэрозоли, эмитированные морским транспортом при сжигании мазутного топлива.

4. Способность аэрозолей горения образовывать облачные ядра конденсации определяется степенью их гигроскопичности и составом органической/неорганической фракции. Наиболее эффективными ОЯК являются гигроскопичные частицы, содержащие значительное количество водорастворимого вещества и сульфатов. Аэрозоли горения, эмитированные транспортами системами, являются эффективными ОЯК.

5. Степень гигроскопичности аэрозолей горения является ключевым свойством, определяющим эффективность льдообразования в атмосфере. Наиболее эффективным ядрами льдообразования являются гидрофильные частицы с большим количеством активных центров, которые не содержат значительного количества водорастворимого вещества. Гигроскопичные аэрозоли, эмитируемые транспортными системами, не образуют эффективных ядер льдообразования.

Список введенных обозначений и аббревиатур

АС — ацетиленовая сажа.

ВРВ — водорастворимое вещество.

ВРФ — водорастворимая фракция.

ГТД — частицы, эмитируемые газотурбинным реактивным авиационным двигателем ГТС — графитированная термическая сажа ГХ-МС — газовая хроматомасс-спектрометрия.

ДЦНТ — частицы, эмитируемые дизельным двигателем наземного транспорта.

ИХ — ионная хроматография.

КА — кластерный анализ.

КСС — конденсационный след самолета.

МС — монослой.

ОУ — органический углерод.

ОЯК — облачные ядра конденсации.

ПАУ — полиароматические углеводороды СД — судовой двигатель.

СД-Д — частицы, эмитируемые судовым двигателем, использующим дизельное топливо.

СД-М — частицы, эмитируемые судовым двигателем, использующим мазутное топливо.

СЭМ — сканирующая электронная микроскопия.

ЭДС — энегродисперсионная спектроскопия.

ЭУ — элементный углерод.

ЯЛ — ядра льдообразования.

КН — относительная влажность.