Дипломы, курсовые, рефераты, контрольные...
Срочная помощь в учёбе

Физико-химические и каталитические свойства материалов на основе Ag и Cu-содержащих каркасных фосфатов циркония

Диссертация: Физико-химические и каталитические свойства материалов на основе Ag и Cu-содержащих каркасных фосфатов циркония
ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

Установлено, что введение силикатной добавки в состав фосфата циркония-серебра приводит к формированию фазы Ag3Zr2PSi20i2. Под действием восстановительной среды фаза Аёз7г2Р812 012 разлагается с образованием включений 8Ю2 в кристаллическом и аморфном состоянии, Ag и основной фазы А?7г2(Р04)з. Показано, что присутствие включений 8Ю2 в составе фосфата циркония-серебра обеспечивает стабильность фазы… Читать ещё >

Содержание

  • Обозначения и сокращения
  • Глава 1. Литературный обзор
    • 1. 1. Строение фосфатов циркония
      • 1. 1. 1. Строение и свойства фосфатов циркония со слоистой структурой
      • 1. 1. 2. Строение и свойства фосфатов циркония с металлами со структурой N7?
    • 1. 2. Методы получения фосфатов циркония с металлами
      • 1. 2. 1. Синтез слоистых фосфатов циркония и металлсодержащих систем на их основе
      • 1. 2. 2. Методы получения каркасных фосфатов циркония с металлами
    • 1. 3. Катализаторы на основе фосфатов циркония
      • 1. 3. 1. Катализаторы на основе фосфатов циркония слоистой структуры
      • 1. 3. 2. Катализаторы на основе фосфатов циркония каркасной структуры
  • Глава 2. Экспериментальная часть
    • 2. 1. Синтез Ag- и Си-содержащих каталитических систем на основе фосфатов циркония со структурой
      • 2. 1. 1. Соосаждение фосфата циркония-серебра AgZг2(P04)з
      • 2. 1. 2. Золь-гель синтез AgxZr2−25-o, 25x (P04)з (х = 0- 0,23- 1) и Ой^РО^з
      • 2. 1. 3. Золь-гель синтез AgxNal-xZr2(P04)з (х = 0,23- 0,5)
      • 2. 1. 4. Золь-гель синтез фосфата циркония-серебра с введением силикатной составляющей
    • 2. 2. Методы исследования катализаторов
      • 2. 2. 1. Метод рентгенофазового анализа
      • 2. 2. 2. Метод растровой электронной микроскопии
      • 2. 2. 3. Метод просвечивающей электронной микроскопии
      • 2. 2. 4. Метод ИК-спектроскопии
      • 2. 2. 5. Метод электронной спектроскопии диффузного отражения
      • 2. 2. 6. Элементный анализ
      • 2. 2. 7. Измерение удельной поверхности
      • 2. 2. 8. Метод температурно-программированного восстановления и окисления
      • 2. 2. 9. Методика исследований каталитической активности серебро- и медьсодержащих фосфатов циркония в процессе окисления этиленгликоля
      • 2. 2. 9. Хроматографический анализ продуктов окисления этиленгликоля
      • 2. 2. 10. Методика исследований каталитической активности серебро- и медьсодержащих фосфатов циркония в процессах окислительного дегидрирования и дегидрирования этанола
  • Глава 3. Исследование структуры, физико-химических свойств и формирования активной поверхности Ag- и Си-содержащих фосфатов циркония
    • 3. 1. Структура и свойства фосфатов циркония-серебра AgZr2(P04)з, полученных еоосаждением и золь-гель методом
      • 3. 1. 1. Количественный анализ серебра в фосфатах циркония AgZr2(P04)з
      • 3. 1. 2. Текстурные характеристики AgZr2(P04)з
      • 3. 1. 3. Фазовый состав фосфатов циркония-серебра AgZr2(P04)з
      • 3. 1. 4. Формирование частиц серебра на поверхности AgZr2(P04)з под воздействием восстановительной атмосферы
      • 3. 1. 5. Фазовый анализ фосфатов циркония и серебра после восстановления
      • 3. 1. 6. Исследование химического состава образцов методом ИК-спектроскопии
    • 3. 2. Двойные фосфаты циркония с пониженным содержанием серебра Аёхгг2,25−0,25х (РО4)з (х = 0,23- 0,5)
      • 3. 2. 1. Введение серебра на стадии синтеза
      • 3. 2. 2. Введение серебра ионным обменом
    • 3. 3. Влияние введения силикатной составляющей в фосфат циркония-серебра на стадии синтеза
      • 3. 3. 1. Фазовый состав Ag2Zr2SiP20l
      • 3. 3. 2. Процессы восстановления-реокисления Ag+ сложной системы AZSP
      • 3. 3. 3. Фазовый анализ фосфат-силиката циркония-серебра, обработанного восстановителем
      • 3. 3. 4. Исследование химического состава фосфат-силиката циркония-серебра AZSP методом ИК-спектроскопии
    • 3. 4. Структура и свойства фосфата циркония-меди
      • 3. 4. 1. Фазовый анализ фосфата циркония-меди
      • 3. 4. 2. Устойчивость фосфатов циркония-меди к высокотемпературным восстановительным обработкам

Физико-химические и каталитические свойства материалов на основе Ag и Cu-содержащих каркасных фосфатов циркония (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

С середины XX века фосфаты циркония, а также смешанные фосфаты циркония с металлами стали объектами пристального внимания исследователей различных областей научной деятельности в качестве материалов для создания твердых электролитов [1, 2, 3], газовых сенсоров [4, 5], сорбентов и ионообменников [6], матриц для иммобилизации радионуклидов [7, 8]. Не менее привлекательны материалы на основе фосфатов циркония как катализаторы и носители активного компонента кислотно-основных и окислительно-восстановительных процессов [9, 10, 11]. Использование фосфатов циркония в катализе обусловлено их свойствами: регулируемой пористой структуройвысокой кислотностью поверхностных Р-ОН-групп, способных участвовать в обменном взаимодействии Н+ —> М± широким многообразием в химических составах и структурных формах фосфатов циркония от аморфного до хорошо окристаллизованного. Помимо этого фосфаты циркония и добавки с различным соотношением 2г/Р к нанесенным катализаторам способствуют стабилизации частиц активного компонента в высоко дисперсном состоянии [12, 13].

Особое внимание в последнее время уделяется получению и применению каркасных фосфатов циркония с металлами со структурой (Ыа/^РО^з). Материалы на их основе обладают свойствами ценными с точки зрения каталитических приложений — высокой ионной проводимостью, высокой термической и химической устойчивостью, ультранизким коэффициентом термического расширения [2, 14, 15, 16]. Уникальной особенностью систем ЖР-типа является наличие гибкой структуры, позволяющей проводить гетеровалентные замещения в катионных и анионных позициях каркаса без существенных изменений кристаллографических характеристик кристаллической решетки [17]. Именно это свойство является привлекательным для модифицирования свойств материалов на основе каркасных фосфатов циркония в широком диапазоне для регулирования окислительно-восстановительных и кислотно-основных свойств поверхности.

Большое внимание в литературе уделяется фосфатам циркония и системам на их основе как катализаторам процессов кислотно-основного характера — изомеризации и дегидратации [18, 19, 10]. Работ по окислительно-восстановительным процессам, таким как окисление спиртов, на материалах на основе фосфатов циркония в литературе встречается ограниченное количество, а структура активных центров катализаторов и их устойчивость в потоке реакционной среды является дискуссионным вопросом [11, 20, 21]. Интерес для создания катализаторов высокои низкотемпературных каталитических процессов окисления и дегидрирования спиртов представляют системы ЖР-типа, такие как фосфаты циркония-серебра (Аёгг2(Р04)з) и циркония-меди (Си2г2(Р04)з). Равномерное распределение катионов активного компонента в трехмерном цирконий-фосфатном каркасе позволяет при воздействии восстановительной атмосферы создавать на основе исходных соединений катализаторы с диспергированными частицами металлов или Си) на поверхности материала. Кроме того, распределение частиц активного компонента, их размер, а также активность катализаторов в процессах превращения спиртов зависят от фазового состава двойных фосфатов металлов, вследствие чего большое внимание следует направить на способы приготовления данных каталитических материалов и условия их предварительной обработки. В связи с этим представляется актуальным изучение процессов формирования материалов на основе и Си-содержащих фосфатов циркония и их каталитической активности в процессах превращения спиртов.

Цель настоящей работы заключалась в установлении связи между химическим и фазовым составом Agи Си-содержащих материалов на основе фосфатов и фосфат-силиката циркония и их каталитической активностью в окислении этиленгликоля и превращении этанола.

Задачи:

1. Разработать способы синтеза и синтезировать сереброи медьсодержащие материалы на основе каркасных фосфатов циркония.

2. Провести анализ структуры и фазового состава полученных систем в зависимости от метода синтеза (на примере А?-содержащих фосфатов циркония), природы иона-компенсатора (А£, Си) и введения силикатной добавки в фосфат циркония-серебра.

3. Изучить процессы восстановления-окисления серебра и меди для всех полученных систем, определить устойчивость материалов к высокотемпературным обработкам в окислительных и восстановительных средах.

4. Исследовать каталитическую активность систем на основе фосфатов циркония с серебром и медью в превращениях этиленгликоля и этанолаустановить связь между составом катализаторов и каталитической активностью.

выводы.

1) Установлена связь между химическим и фазовым составом Agи Си-содержащих материалов на основе фосфатов и фосфат-силикатов циркония и их каталитической активностью в окислении этиленгликоля и превращении этанола. Показано, что образование в поверхностных слоях катализатора фазы ZrP207 влияет на скорость стадий глубокого окисления этиленгликоля и промежуточных продуктов его окисления, а также оказывает влияние на условия реализации каталитического процесса. В процессах превращения этанола образование этилена и диэтилового эфира связано с присутствием фосфатов циркония ZrP207 и Zr3(P04)4 на поверхности катализатора.

2) Активность катализаторов на основе Agи Cu-содержащих фосфатов циркония изучена в процессе парциального окисления этиленгликоля. Показано, что максимальная селективность по глиоксалю — 54% - наблюдается для систем фосфата и фосфат-силиката циркония-серебра, прошедших предварительную активацию в восстановительной среде. В отличие от других нанесенных серебряных систем основными побочными продуктами при окислении этиленгликоля на Ag-содержащих фосфатах циркония являются СО и С02. Си-содержащий фосфат циркония не активен в реакции парциального окисления этиленгликоля.

3) Показано, что Agи Cu-содержащие фосфаты циркония могут выступать в качестве эффективных катализаторов синтеза ацетальдегида. Максимальные селективности по целевому продукту для Cu-содержащего катализатора (84%) наблюдаются в условиях дегидрирования, а для Ag-содержащих систем (79−99%) — окислительного дегидрирования. Образование альдегида происходит по механизмам дегидрирования и окислительного дегидрирования. В качестве активных центров образования СН3СНО для Ag-содержащих фосфата циркония и фосфат-силиката циркония ниже 250 °C выступают кластеры Agns+ и выше 250 °C — частицы Ag°.

4) Показано, что обратимые процессы восстановления-окисления серебра в фосфатах циркония-серебра наблюдаются в диапазоне температур от 100 до 400 °C. Обработка водородом при 600 °C приводит к частичному необратимому разложению исходной фазы AgZr2(P04)3 с образованием фаз Ag°, Zr3(P04)4 и ZrP207 в приповерхностных слоях материалов с сохранением значительной доли исходной фазы. Установлено, что фаза Zr3(P04)4 распределяется на поверхности кристаллитов AgZr2(P04)3 препятствуя восстановлению Ag+. В отличие от соединения AgZr2(P04)3 фосфаты циркония-меди CuZr (P04)2 и CuZr2(P04)3 полностью разлагаются под действием восстановительной среды с образованием частиц Си0, распределенных на поверхности ZrP2Oy.

5) Установлено, что введение силикатной добавки в состав фосфата циркония-серебра приводит к формированию фазы Ag3Zr2PSi20i2. Под действием восстановительной среды фаза Аёз7г2Р812 012 разлагается с образованием включений 8Ю2 в кристаллическом и аморфном состоянии, Ag и основной фазы А?7г2(Р04)з. Показано, что присутствие включений 8Ю2 в составе фосфата циркония-серебра обеспечивает стабильность фазы А§ 7г2(Р04)з в условиях высокотемпературной восстановительной обработки. 6) На примере фосфатов циркония-серебра, полученных с использованием метода сложноэфирных полимеризованных предшественников, показана возможность получения кристаллических двойных фосфатов с удельной поверхностью до 75 м2/г.

Показать весь текст

Список литературы

  1. Method of making sodium zirconium silico-phosphates: United States Patent 4.512.905. Date of partent 23.04.1985. 4 p.
  2. Arbi K., Ayadi-Trabelsi M., Sanz J. Li mobility in triclinic and rhombohedral phases of the Nasicon-type compound LiZr2(P04)3 as deduced from NMR spectroscopy // Journal of Materials Chemistry. 2002. Vol. 12. P. 2985−2990.
  3. И.Ю. Катионная подвижность в двойных и кислых фосфатах со структурой NASICON и в продуктах их гетеровалентного допирования: автореф. дис.. канд. хим. наук. 2009. 27 с.
  4. Pasierb P. Application of Nasicon and YSZ for the construction of C02 and SOx potentiometric gas sensors // Materials Science-Poland. 2006. Vol. 24. № 1. 6 p.
  5. Anantharamulu N., Koteswara Rao K., Rambabu G., Kumar В. V., Radha V., Vithal M. A wideranging review on Nasicon type materials // Journal of Materials Science. 2011. Vol. 46. P. 28 212 837.
  6. Ч. Неорганические иониты. M.: Мир, 1966. 188 с.
  7. А.А. Синтез, изучение строения и свойств новых безводных ортофосфатов III и IV валентных актиноидов, циркония и их аналогов: автореф. дис.. канд. хим. наук. Димитровград. 2007. с. 24.
  8. Г. В., Никашина В. А. Сорбционные материалы для извлечения радионуклидов из водных сред // Российский химический журнал. 2006. № 5. С. 55−63.
  9. Borade R.B., Zhang В., Clearfield A. Selective dehydrogenation of cyclohexene to benzene using Pd-exchanged a-zirconium phosphate // Catalysis Letters. 1997. Vol. 45. P. 233−235.
  10. Pavlova S.N., Sadykov V.A., Zabolotnaya G.V. et al. Genesis and properties of highly dispersed framework zirconium phosphates-acid catalysts of hexane izomerization. Phosphorus research bulletin. 1999. Vol.10. P. 400−405.
  11. Arsalane S., Ziyad M., Coudurier G., Vedrine J.C. Silver-cluster formation on AgZr2(PC>4)3 and catalytic decomposition of butan-2-ol // Journal of Catalysis. 1996. Vol. 159. P. 162−169.
  12. Bae J. W., Kim S.-M., Lee Y.-J., Lee M.-J., Jun K.-W. Enhanced Fischer-Tropsch activity on Co/P-A1203 catalyst: Effect of phosphorous content // Catalysis Communications. 2009. Vol. 10. P. 1358−1362.
  13. Bae J. W., Kim S.-M., Park S.-J., Lee Y.-J., Ha K.-S., Jun K.-W. Highly active and stable catalytic performance on phosphorous-promoted Ru/Co/Zr/SiC>2 Fischer-Tropsch catalyst // Catalysis Communications. 2010. Vol. 11. P. 834−838.
  14. Д.M. Синтез и исследование строения и свойств фосфатов актинидов III, IV и лантанидов со структурой NaZr2(P04)3: дис.. канд. хим. наук. Нижний Новгород: НГУ им. Лобачевского. 2006. 159 с.
  15. Pet’kov V.I., Orlova A.I. Crystal-Chemical Approach to Predicting the Thermal Expansion of Compounds in the NZP Family // Inorganic Materials. 2003. Vol. 39. № 10. P. 1013−1023.
  16. Orlova A.I., Kemenov D.V., Samoilov S.G., Kazantsev G. N., Pet’kov V. I. Thermal Expansion of NZP-Family Alkali. Metal (Na, K) Zirconium Phosphates // Inorganic Materials. 2000. Vol. 36. № 8. P. 830−834.
  17. Orlova A.I. Isomorphism in Crystalline Phosphates of the NaZr2(P04)3 Structural Type and Radiochemical Problems // Radiochemistry. 2002. Vol. 44. № 5. P. 423−445.
  18. А.И., Петьков В. И., Гульянова С. Г., Ермилова М. М., Йенеалем С. Н., Самуйлова O.K., Чехлова Т. К., Грязнов В. М. Каталитические свойства новых сложных ортофосфатов циркония и железа // Журнал физической химии. 1999. Т.73. № 11. С. 1965 -1967.
  19. C.H., Гульянова С. Г., Чехлова Т. К., Ермилова М.М., .Орлова A.M., Петьков
  20. B.М., Тимакин А. Г. Каталитическая активность и селективность двойных фосфатов циркония и Зd-пepexoдныx металлов // Журнал физической химии. 2000. Т. 74. № 12.1. C.2273−2276.
  21. Peng G.-Z., Clearfield A. Exchange of Alkaline Earth Cations with the Butylamine Intercalate of a-Zirconium Phosphate // Journal of Inclusion Phenomena. 1988. № 6. P. 49−55.
  22. Process for preparing zirconium phosphate: United States Patent 4.381.289. Date of patent 26.04.1983.3 p.
  23. Zirconium phosphate and method for its preparation: United States Patent 4.826.663. Date of patent 2.05.1989. 8 p.
  24. Sadaoka Y., Sakai Y., Matsuguchi M. Ionic conductivity and crystal structure of fired crystalline zirconium phosphate completely and half exchanged with some monovalent cations // Journal of Materials Science. 1989. Vol. 24. P. 2081−2092.
  25. Xu Z. P., Jin Y., Costa J. C. D., Lu G.Q. Zr (HP04)2 based organic/inorganic nanohybrids as new proton conductors // Solid State Ionics. 2008. V. 178. P. 1654 1659.
  26. У. Б. Химия циркония. М.: Изд-во иностр. лит-ры, 1963. 341 с.
  27. В.В., Белоусов В. М., Ковальчук Л. И. Фосфаты носители катализаторов // Катализ и катализаторы. 1989. Вып. 26. С. 63−85.
  28. Modified zirconium phosphates: United States Partent 4.059.679. Date of patent 22.11.1977. 12 p.
  29. А.И., Самойлов С. Г., Казанцев Г. Н. и др. Изучение фосфата циркония Zr3(P04)4 при нагревании // Кристаллография. 2009. Т. 54. № 3. С. 464−471.
  30. Wan B.-Z., Cheng S., Anthony R. G., Clearfield A. Nature of zirconium phosphite as an acidic catalyst// Journal Chem. Soc. Faraday Trans. 1991. Vol. 87. P. 1419−1424.
  31. Ю.А. Иониты и ионный обмен. JI.: Химия, 1980. 152 с.
  32. Ruoyu Chen, Jianwu Wang, Hongning Wang, Wei Yao, Jing Zhong. Photocatalytic degradation of methyl orange in aqueous solution over titania-pillared a-zirconium phosphate // Solid State Sciences. 2011. Vol. 13. P. 630−635.
  33. Alberti G., Casciola M., Costantino U., Vivani R. Layered and Pillared Metal (IV) Phosphates and Phosphonates // Advanced Materials. 1996. Vol. 8. № 4. P. 291−303.
  34. Poojary D.M., Zhang В., Dong Y., Peng G., Clearfield A. X-ray Powder structure of monoammonium-exchanged phase of y-zirconium phosphate, Zr (P04)(NH4HP04) // Journal of Physical Chemistry. 1994. Vol. 98. P. 13 616−13 620.
  35. Р.Б., Крылов B.H. Колебательные спектры кристаллических фосфатов титана и циркония. Л.: Радиевый институт им. В. Г. Хлопина, 1974. 10 с.
  36. Liu J., Wang F., Gfu Zh., Xu X. Styrene epoxidation over Ag-yZrP catalyst prepared by ion-exchange// Catalysis Communications. 2009. Vol. 10. P. 868−871.
  37. Liu J., Wang F., Xu X. Creation of monomeric Ag Species on the Surface of y-ZrP as an efficient heterogeneous catalyst for the selective oxidation of cycloolefins // Catal.Lett. 2008. Vol. 120. P. 106−110.
  38. Brack В., Gammon D. W., Steen E. Synthesis of resorcinol from meta-phenylenediamine in the presence of zirconium phosphates // Microporous and Mesoporous Materials. 2000. Vol. 41. P. 149 159.
  39. Fayon F., King I.J., Harris R.K., Evans J., Massiot D. Application of the through-bond correlation NMR experiment to the characterization of crystalline and disordered phosphates // Computer Rendus Chimie. 2004. Vol. 7. P. 351−361.
  40. Parhi P., Kramer J.W., Manivannan V. Synthesis and characterization of zirconium diphosphate by microwave assisted metathesis approach // Materials Science and Engineering B. 2008. Vol. 153. P. 53−56.
  41. Kaneyoshi M. Luminescence of ¦ some zirconium-containing compounds under vacuum ultraviolet excitation // Journal of Luminescence. 2006. Vol. 121. P. 102−108.
  42. Finck N., Drot R., Mercier-Bion F., Simoni E., Catalette H. Temperature effects on the surface acidity properties of zirconium diphosphate // Journal of Colloid and Interface Science. 2007. Vol. 312. P. 230−236.
  43. Marcu I.-C., Sandulescu I., Schuurman Y., Millet J.M. Mechanism of n-butane oxidative dehydrogenation over tetravalent pyrophosphates catalysts // Applied Catalysis A: General. 2008. Vol.334. P. 207−216.
  44. Fougret C.M., Holderich W.F. Ethylene hydration over metal phosphates impregnated with phosphoric acid // Applied Catalysis A: General. 2001. Vol. 207. P. 295−301.
  45. Asabina E.A., Pet’kov V.I., Loshkarev V.N., Rodionov A.A., Kitaev D.B. Cesium Dizirconium Phosphate: Synthesis and Thermal Properties // Radiochemistry. 2006. Vol. 48. № 3. P. 227−233.
  46. Orlova A.I. Isomorphism in d-and f-element phosphates having framework crystal structure and crystallochemical conception of NZP matrix for radionuclide immobilisation // Czechoslovak Journal of Physics. 2003. Vol. 53 Suppl. A. P. A649-A655.
  47. Pet’kov V.I., Kir’yanov K.V., Orlova A.I., Kitaev D.B. Termodynamic Properties of the MZr2(P04)3 (M = Na, K, Rb, Cs) Compounds // Journal of Thermal Analysis and Calorimetry. 2001. Vol. 65. P. 381−389.
  48. Kazantsev G.N., Orlova A.I., Zharinova M.V., Samoilov S. G., Pet’kov V. I., Kurazhkovskaya V. S. Thermal Expansion of Mixed Zirconium Phosphates // Russian Journal of Applied Chemistry. 2004. Vol. 77. № 3. P. 369−375.
  49. Pinus I.Yu., Bok T.O., Yaroslavtsev A.B. Synthesis and Properties of AgTi2(P04)3-Based NASICON-Type Phosphates Doped with Nb5+, Zr4+, and Ga3+ // Inorganic Materials. 2010. Vol. 46. № 4. P. 412−417. ISSN 0020−1685.
  50. Pet’kov V.l., Dorokhova G.I., Orlova A.I. Architecture of Phosphates with {Z2(P04)3f~}3oo Frameworks // Crystallography Reports. 2001. Vol. 46. № l.P. 69−74.
  51. Kurazhkovskaya V.S., Orlova A.I., Petkov V.l., Kemenov D. V., Kaplunnik L. N. IR study of the structure of Rombohedral zirconium and alkali metal orthophosphates // Journal of Structural Chemistry. 2000. Vol. 41. № 1. P. 61−66.
  52. Yaroslavtsev A.B., Stenina I.A. Complex Phosphates with the NASICON Structure (MxA2(P04)3) // Russian Journal of Inorganic Chemistry. 2006. Vol. 51. Suppl. 1. P. S97-S116.
  53. Aatiq A., Menetrier M., Croguennec L., Suard E., Delmas C. On the structure of Li3Ti2(P04)3 // Journal of Materials Chemistry. 2002. Vol. 12. P. 2971−2978.
  54. Orlova A.I., Kitaev D.B., Volkov Yu.F. et al. Double Phosphates of Ce (IV) and Some Mono and Bivalent Elements // Radiochemistry. 2001. Vol. 43. № 3. P. 225−228.
  55. Pet’kov V.l., Sukhanov M.V. Immobilisation of molybdenum from fuel reprocessing wastes into sodium zirconium phosphate ceramics // Czechoslovak Journal of Physics. 2003. Vol. 53. Suppl. A. P. A671-A677.
  56. Pet’kov V.l., Sukhanov M.V., Kurazhkovskaya V.S. Molybdenum Fixation in Crystalline NZP Matrices // Radiochemistry. 2003. Vol. 45. № 6. P. 620−625.
  57. Hirose Y., Fukasawa T., Agrawal D.K. et al. An alternative process to immobilize intermediate wastes from LWR fuel reprocessing. WM'99 Conference, February 28-March 4, 1999.
  58. Pet’kov V.l., Kurazhkovskaya V.S., Orlova A.I., Spiridonova M. L. Synthesis and Crystal Chemical Characteristics of the Structure of Mo.5Zr2(P04)3 Phosphates // Crystallography Reports. 2002. Vol. 47. № 5. P. 736−743.
  59. Brecal E., Agrawal D.K. Synthesis and X-ray data of M (TiCr)P30.2, Cu (I)Ti2P30i2 and Cu (I)i+2xZr2xCu (II)xP30i2.x// Journal of Materials Science Letters. 1999. Vol. 18. P. 1015−1017.
  60. Pet’kov V.I., Loshkarev V.N., Asabina E.A. Heat Conductivity of Zirconium and Alkali Metal (Na, Cs) Phosphates of the NaZr2(P04)3 Family // Russian Journal of Applied Chemistry. 2004. Vol. 77. № 2. P. 178−181.
  61. Lynch B.T., Brown P.W., Hellmann J.R. Synthesis of castable sodium zirconium phosphate monoliths employing reactions between zirconyl nitrate hydrate and condensed phosphates // Journal of Materials Science. 1999. Vol. 34. P. 1809−1813.
  62. Chourasia R., Bohre A., Ambastha R.D., Shrivastava O. P., Wattal P. K. Crystallographic evaluation of sodium zirconium phosphate as a host structure for immobilization of cesium // Journal of Materials Science. 2010. Vol. 45. P. 533−545.
  63. Hiroset N., Kuwano J. Ion-exchange Properties of NASICON-type Phosphates with the Frameworks Ti2(P04)3. and [Tii.7Alo.3(P04)3] // Journal of Materials Chemistry. 1994. Vol. 4(1). P. 9−12.
  64. Naohiro Hiroset, Jun Kuwano Ion-exchange Properties of NASICON-type Phosphates with the Frameworks J. MATER. CHEM., 1994. 4(1). P. 9−12
  65. Tan Sh., Ouyang Y., Zhang L., Chen Y., Liu Y. Study on the structure and antibacterial activity of silver-carried zirconium phosphate // Materials Letters. 2008. Vol. 62. P. 2122−2124.
  66. Layered, silver series inorganic antibiosis material, and its prepn. method: China patent 1 860 889. Date of patent 15.11.2006.
  67. Cretin M., Fabry P. Detection and selectivity properties of Li-ion-selective electrodes based on NASICON-type ceramics Analytica Chimica Acta. 1997. Vol. 354. P. 291−299.
  68. Shimizu Y., Azuma Y., Michishita S. Sol-gel synthesis of NASICON discs from aqueous solution//Journal of Materials Chemistry. 1997. № 7(8). 1487−1490.
  69. Licoccia S., Di Vona M.L., Traversa E., Montanaro L. NMR Study of Sol-Gel Processed NASICON//Journal of the European Ceramic Society. 1999. Vol. 19. P. 925−929.
  70. Shimizu Y., Ushijima T. Sol-gel processing of NASICON thin film using aqueous complex precursor // Solid State Ionics. 2000. Vol. 132. P. 143−148.
  71. Zhang S., Quan В., Zhao Z., Zhao В., He Y., Chen W. Preparation and characterization of NASICON with a new sol-gel process // Materials Letters. 2003. № 58. P. 226−229.
  72. Znaidi L., Launay S., Quarton M. Crystal chemistry and electrical properties of Nai+xScNb (P04)3 phases // Solid State Ionics. 1997. Vol. 93. P. 273−277.
  73. Ignaszak A., Pasierb P., Komornicki S. The effect of humidity on the electrical properties of Nasicon-type materials // Materials Science-Poland. 2006. Vol. 24. № 1. P. 95−102.
  74. Sadykov V.A., Pavlova S.N., Zabolotnaya G.V. et al. Synthesis of high-surface-area complex zirconium phosphates via mechanochemical activation route. 1999. P. 328−337.
  75. Asabina E. A., Pet’kov V. I., Kotel’nikov A. R., Koval’skii A. M. Hydrothermal Synthesis and Characterization of (Na, K) Ti2(PC>4)3 Solid Solutions // Russian Journal of Inorganic Chemistry. 2006. Vol. 51. № 7. P. 988−993.
  76. Ю.Ю. Справочник по аналитической химии. М.: Химия, 1989. 436 с.
  77. Alberti G., Casciola М., Massinelli L., Palombari R. Preparation, Proton Transport Properties and Use in Gas Sensors of Thin Films of Zirconium Phosphate with y-Layered Structure // Ionics. 1996. Vol.2. P. 179−183.
  78. Szirtes L., Megyeri J., Kuzmann E. et al. Electrical conductivity of transition metal containing crystalline zirconium phosphate materials // Solid State Ionics. 2001. Vol. 145. P. 257−260.
  79. Ferragina C., Ginestra L., Massucci M.A. Intercalation of 2,2'-Bipyridyl into a-Zirconium Phosphate and in Situ Formation of Co2+, Ni2+ and Cu2+/2,2'-Bipyridyl Complx Pillars // Journal of Physical Chemistry. 1985. Vol. 89. P. 4762−4769.
  80. Brinker C.J., Scherer G.W. Sol-gel science: the physics and chemistry of sol-gel processing. London: Academic Press. ICR., 1990. 908 p.
  81. H.A., Саркисов П. Д. Основы золь-гель технологии нанодисперсного кремнезема. М.: ИКЦ «Академкнига», 2004. 208 с.
  82. М.В., Ермилова М. М., Орехова Н. В. и др. Каталитические свойства фосфатов циркония и двойных фосфатов циркония и щелочных металлов со структурой NaZr2(P04)3 // Журнал прикладной химии. 2006. Т. 79. № 4. С. 622−626.
  83. А.И., Михаленко И. И., Ермилова М. М., Орехова Н. В., Петьков В. И. Дегидратация бутанолов на Cu-содержащих ортофосфатах циркония // Журнал физической химии. 2010. Т. 84. № 3. С. 465−470.
  84. Di Vona M.L., Traversa E., Licoccia S. Non-Hydrolytic Routes for the Synthesis of NASICON // Journal of Sol-Gel Science and Technology. 2000. Vol. 19. P. 463167.
  85. Cushing B.L., Kolesnichenko V.L., O’Connor C.J. Recent Advances in the Liquid-Phase Syntheses of Inorganic Nanoparticles // Chem. Rev. 2004. Vol. 104. P. 3893−3946.
  86. Lin J., Yu M., Lin C., Liu X. Multiform Oxide Optical Materials via the Versatile Pechini-Type Sol-Gel Process: Synthesis and Characteristics // J. Phys. Chem. C. 2007. Vol. 111. P. 5835−5845.
  87. Kodaira C.A., Stefani R., Maia A.S., Felinto M.C.F.C., Brito H.F. Optical investigation of Y203: Sm nanophosphor prepared by combustion and Pechini methods // Journal of Luminescence. 2007. Vol. 127. P. 616−622.
  88. Jia P.Y., Lin J., Yu M. Pechini sol-gel deposition and luminescent properties of SrLai. xRExGa307 (RE = Eu, Tb) phosphor films // Materials Research Bulletin. 2007. Vol. 42. P. 1556−1564.
  89. Wu Y., Bandyopadhyay A., Bose S. Processing of alumina and zirconia nano-powders and compacts // Materials Science and Engineering A. 2004. Vol. 380. P. 349−355.
  90. Hernandez M.T., Gonzalez M. Synthesis of resins as alpha-alumina precursors by the Pechini method using microwave and infrared heating // Journal of the European Ceramic Society. 2002. Vol. 22. P. 2861−2868.
  91. Bianco A., Viticoli M., Gusmano G., Paci M., Padeletti G., Scardi P. Zirconium tin titanate thin films via aqueous polymeric precursor route // Materials Science and Engineering C. 2001. Vol. 15. P. 211−213.
  92. И. Ю. Баранчиков А.Е., Вересов А. Г. и др. Влияние ультразвука на формирование и свойства кислого фосфата циркония HZr2(P04)3*nH20 со структурой NASICON // Журнал неорганической химии. 2008. Т. 53. № 8. С. 1253−1256.
  93. Г. В. Разработка новых методов синтеза и исследование особенностей формирования структуры дисперсных каркасных фосфатов циркония: дис.. канд. хим. наук. Новосибирск: Институт катализа им. Борескова. 2004. 132 с.
  94. Sadykov V.A., Pavlova S.N., Zabolotnaya G.V. et al. The microstructure and properties of framework zirconium phosphates based nanocomposites-catalysts of alkane izomerization // Materials Research Society. Symp. Proc. 2000. Vol. 581. P. 315−320.
  95. Koroleva O.V., Pylinina A.I., Mikhalenko I.I. Properties of Copper-Containing Catalysts on a NASICON Support in Transformations of Butanol // Russian Journal of Physical Chemistry. 2006. Vol. 80. Suppl. l.P. SI 11—SI 15.
  96. Brik Y., Kacimi M., Bozon-Verduraz F., Ziyad M. Characterization of active sites on AgHf2(P04)3 in butan-2-ol conversion // Microporus and Mesoporus Materials. 2001. № 43. P. 103−112.
  97. Ziyad M., Arsalane S., Kacimi M., Coudurier G., Millet J.-M., Vedrine J.C. Behavior of silver-thorium phosphate AgTlbCPCU)} in butan-2-ol conversion // Applied Catalysis A: General. 1996. № 147. P. 363−373.
  98. Arsalane S., Kacimi M., Ziyad M., Coudurier G., Vedrine J.C. Behavior of copper-thorium phosphate CuTlbCPCUXi in butan-2-ol conversion // Applied Catalysis A: General. 1994. № 114. P. 243−256.
  99. Cheng S., Clearfield A. Metal Dispersions on Zirconium Phosphates. Part 2.-Hydrogen Reduction of Silver (l)-exchanged a-Zirconium Phosphate // J. Chem. SOC., Faraday Trans. I. 1984. Vol. 80. P. 1579−1594.
  100. Н., Коцев Н., Справочник по газовой хроматографии. М.: Мир, 1987. 260 с.
  101. К.А., Видергауз М. С. Введение в газовую хроматографию. М.: Химия, 1991. 372с.
  102. А.П. Адсорбция. Текстура дисперсных и пористых материалов. Новосибирск: Наука, 1999. 470 с.
  103. Xu Z., Li Y., Liu Z., Xiong Z. Low-temperature synthesis of nanocrystalline ZnGa204: Tb3+ phosphors via the Pechini method // Materials Science and Engineering B. 2004. V. 110. P. 302 306.
  104. И.А., Козлов Э. В., Шаркеев Ю. П., Фортуна С. В., Конева Н. А., Божко И. А., Калашников М. П. Нанокристаллические интерметаллидные и нитридные структуры, формирующиеся при ионно-лучевом воздействии. Томск: Изд-во HTJT, 2008. 324 с.
  105. .Г., Абхалимов Е. В. Механизм нуклеации серебра при радиоционно-химическом восстановлении его ионов в водных растворах, содержащих полифосфат // Коллоидный журнал. 2006. Т. 68. № 4. С. 459−466.
  106. .Г., Абхалимов Е. В. Нуклеация серебра при восстановлении водородом в водных растворах, содержащих полифосфат: образование кластеров и наночастиц // Коллоидный журнал. 2007. Т.69. № 5. С. 620−625.
  107. H.B., Князев A.C., Радишевская Н. И., Саланов А. Н., Шиляева Л. П., Судакова Н. Н., Водянкина О. В. Особенности десорбции кислорода с поверхности серебра, промотированного фосфатами // Журнал Физической химии. 2007. Т. 81. № 5. С. 788−793.
  108. Г. В., Леонова Е. В., Изаак Т. И., Магаев О. В., Князев А. С., Водянкина О. В. Возможность обратимого поведения серебра в аморфных силикатных и силикатно-фосфатных матрицах // Известия ВУЗов. Физика. 2009. Т. 52. № 12/2. С. 74−79.
  109. О.В. Серебросодержащие наноструктурированные катализаторы процесса парциального окисления этиленгликоля в глиоксаль: дис.. канд. хим. наук. Томск: ТГУ, 2008. 118с.
  110. Rao K.J., Sobha K.C., Kumar S. Infrared and Raman spectroscopic studies of glasses with NASICON-type chemistry // Proc. Indian Acad. Sci. Vol. 113. № 5−6. P. 497−514.
  111. Baia L., Baia M., Kiefer W., Popp J., Simon S. Structural and morphological properties of silver nanoparticles-phosphate glass composites // Chemical Physics. 2006. V. 327. P. 63−69.
  112. Baia L., Muresan D., Baia M., Popp J., Simon S. Structural properties of silver nanoclusters-phosphate glass composites // Vibrational Spectroscopy. 2006.
  113. А. И. и др. Фосфат кальция-тория (тип минерала витлокита). Синтез и уточнение структуры // Кристаллография. 2009. Т. 54. № 4. С. 630−636.
  114. B.C., Быков Д. М., Орлова А. И. Инфракрасная спектроскопия и строение тригональных ортофосфатов циркония с лантаноидами и актиноидами // Журнал структурной химии. 2004. Т. 45. № 6. С. 1013−1019.
  115. М.Э., Фомичев В. В. Колебательные спектры и особенности строения ортофосфатов элементов I III групп // Успехи химии. 1994. Т. 63. № 5. С. 419−424.
  116. А. Прикладная ИК-спектроскопия: Пер. с англ. М.: Мир, 1982. 328с.
  117. М.М., Мотов Д. Л., Борозновская Н. Н., Кузнецов В. Я. Синтез в системе ZrC>2-H3P04-RbF-H20 фторофосфатоцирконатов рубидия и их люминесцентные свойства // Журнал неорганической химии. 2010. Т. 55. № 12. С. 1957−1962.
  118. А.В., Кривенцова Г. А. Состояние воды в органических и неорганических соединениях. М.: Наука, 1973. 176 с.
  119. Brown P. Nanostructured ceramics and composites for refractory applications in coal gasification. Final Progress Report. Submitting Organization: Penn State University. 2005. P. 36.
  120. Г. П., Амбарцумян С. Г., Будова Г. П., Данчевская М. Н., Смирнов В. Н. Формирование структуры аморфного кремнезема при гидролизе тетраэтоксисилана с последующей термообработкой // Неорганические материалы. 1988. Т. 24. № 5. С. 755−779.
  121. И., Небрженский И., Фандерлик И. Окрашивание стекла: Пер. с чеш.: под. ред. Федоровой В. А. М.: Стройиздат, 1983. 211 с.
  122. О.В., Курина Л. Н., Петров Л. А., Князев А. С. Тлиоксаль. М.: Academia, 2007. 247с.
  123. С.М., Темкин О. Н., Трофимова И. В. Окисление спиртов на металлах подгруппы меди // Проблемы кинетики и катализа. 1985. Т. 19. С. 146−175.
  124. Д.В., Брайловский С. М., Темкин О. Н. Закономерности окисления этиленгликоля в газовой фазе на серебряных катализаторах // Деп. ВИНИТИ № 278ХР91, 1990. 18с.
  125. О.В., Курина Л. Н., Петров Л. А., Изатулина Г. А., Аркатова Л. А. Синтез глиоксаля каталитическим парофазным окислением этиленгликоля // Химическая промышленность. 1997. № 12. С. 802−807.
  126. О.В., Курина JI.H., Судакова Н. Н., Изатудина Г. А. Взаимодействие этиленгликоля и кислорода с поверхностью серебра // Журнал физической химии. 1998. Т. 72. №З.С.521−524.
  127. Г. А., Водянкина О. В., Курина JI.H., Судакова Н. Н. Взаимодействие кислорода и этиленгликоля с поверхностью серебряных катализаторов // Журнал физической химии. 2001. Т. 75. № 1. С.75−78.
  128. Maged Samir Ghattas. Sodium-hypophosphite as a novel reducing agent in the preparation and characterization of silver/silica gel catalysts // Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. 2006. V. 248. P. 175−180.
  129. Chang F.-W., Yang H.-C., Roselin L. S., Fuo W.-Y. Ethanol dehydrogenation over copper catalysts on rice husk ash prepared by ion exchange // Applied Catalysis A: General. 2006. Vol. 304. P. 30−39.
  130. Simakova O.A., Sobolev V. I., Koltunov K. Yu., Campo В., Leino A.-R., Kordas K., Murzin D. Yu. «Double-Peak» Catalytic Activity of Nanosized Gold Supported on Titania in Gas-Phase Selective Oxidation of Ethanol // ChemCatChem 0000, 00, P. 1−4.
  131. Guan Y., Hensen E.J.M. Ethanol dehydrogenation by gold catalysts: The effect of the gold particle size and the presence of oxygen // Applied Catalysis A: General. 2009. Vol. 361. P. 49−56.
  132. Sheng P.-Y., Bowmaker G.A., Idriss H. The Reactions of Ethanol over Аи/СеОг // Applied Catalysis A: General. 2004. V. 261. P. 171−181.
  133. Tesser R., Maradei V., Serio M. Santacesaria E. Kinetics of the Oxidative Dehydrogenation of Ethanol to Acetaldehyde on V205/Ti02-Si02 Catalysts Prepared by Grafting // Ind. Eng. Chem. Res. 2004. Vol. 43. P. 1623−1633.
  134. Shen J., Shan W., Zhang Y., Du J., Xu H., Fan K., Shen W., Tang Y. Gas-phase selective oxidation of alcohols: In situ electrolytic nano-silver/zeolite film/copper grid catalyst // Journal of Catalysis. 2006. Vol. 237. P. 94−101.
  135. Li Y., Zhang X., He H., Yu Y., Yuan Т., Tian Z., Wang J., Li Y. Effect of the pressure on the catalytic oxidation of volatile organic compounds over Ag/AbO-, catalyst // Applied Catalysis B: Environmental. 2009. Vol. 89. P. 659−664.
  136. Neramittagapong A., Attaphaiboon W., Neramittagapong S. Acetaldehyde Production from Ethanol over Ni-Based Catalysts // Chiang Mai J. Sci. 2008. Vol. 35. № 1. P. 171−177.
  137. Capote A.J., Madix R.J. O-H and C-H Bond Activation in Ethylene Glycol by Atomic Oxygen on Ag (110): Heterometallacycle Formation and Selective Dehydrogenation to Glyoxal // J. Amer. Chem. Soc. 1989. Vol. 111. P. 3750−3757.
  138. О.В. Гетерогенный катализ: Учебное пособие для ВУЗОВ. М.: ИКЦ «Академкнига», 2004. 679 с.
  139. Bowker М., Madix R. J. XPS, USP and thermal desorption studies of alcohol adsorption on Cu (110). II. Higher alcohols // Surface Science. 1982. V. 116. P. 549−572.
  140. А.А., Лямина Г. В., Судакова Н. Н., Шиляева Л. П., Водянкина О. В. Превращения спиртов на поверхности медного катализатора // Журнал физической химии. 2007. Т. 81. № 10. С. 1809−1813.
  141. Radilla J., Boronat M., Corma A., Illas F. Structure and bonding of ethoxy species adsorbed on transition metal surfaces // Theor. Chem. Acc. 2010. № 126. P. 223−229.
  142. Chen J., Li J., Liu Q., Huang X., Shen W. Facile Synthesis of Ag-Hollandite Nanofibers and Their Catalytic Activity for Ethanol Selective Oxidation // Chinese Journal of Catalysis. 2007. V. 28. № 12. P. 1034−1036.
  143. И.В. Образование газофазных радикалов в окислительных превращениях метанола на платиносодержащих катализаторах. Автореф. дисс. канд.хим.наук. Томск, 2010. 19 с.
Заполнить форму текущей работой

Заказал и сдал!