Моделирование процессов с участием атомов в низкотемпературной плазме

Развитие вычислительной техники в последние десятилетия (как аппарат-пых комплексов, так и методов компьютерного моделирования и численного решения различных задач) поставило компьютерный или численный эксперимент в один ряд с традиционными методами исследования: теоретическими и экспериментальными. Сейчас совершенно очевидно, что компьютерный эксперимент, проводящийся с использованием хорошо обоснованной, прежде всего теоретически, модели позволяет получать результаты, не только ничем не уступающие результатам натурного эксперимента, но и порой, превосходящие их по точности. При этом результаты компьютерного эксперимента значительно дешевле и разнообразнее по сравнению с обычным экспериментом. Кроме того схема компьютерного эксперимента, безусловно, более гибкая, что позволяет варьировать широкий круг параметров эксперимента, получать одни и те же результаты различными, как прямыми, так и косвенными способами, что помогает увеличивать точность, с которой полученные данные будут представлены. Однако необходимо понимать, что компьютерный эксперимент никогда целиком не заменит натурный эксперимент и теоретические исследования, и лишь сочетание всех этих подходов позволяет развивать современные направления физики.

Компьютерное моделирование открывает новые возможности при теоретическом анализе процессов в плазме и их кинетики, позволяя проводить детальные вычисления по параметрам процессов и свойствам плазменных систем. В данных исследованиях компьютерное моделирование используется для анализа процессов с участием высоковозбужденных атомов, а также для анализа кинетики процессов в магнетронной плазме, которые принципиально понятны, однако, в результате компьютерного моделирования можно получить более детальную информацию о процессах, которая иногда принципиально меняет отношение к предмету исследований.

В диссертации это продемонстрированно на двух примерах резонансных процессов столкновения медленных частиц, резонансная перезарядка и процесс Пенпипга с участием высоковозбуждениых атомов.

Целью работы является исследование различных процессов с участием атомных частиц в низкотемпературной плазме с использованием компьютерных методов моделирования. На этом пути рассматриваются элементарные процессы с участием ридберговских атомов, которые включают в себя резонансную перезарядку высоковозбужденного атома на ионе, а также процесс столкновения двух высоковозбужденных атомов, приводящий к образованию свободных электронов. Последний процесс может быть ответственен за время распада ридберговской плазмы. В этих моделях связанные электроны рассматриваются как классические, а их эволюция в кулоновском поле атомных остатков приводит к рассматриваемым переходам.

Следующая задача диссертации состоит в использовании компьютерных методов для анализа реальной магнетронной плазмы. Построенная схема процессов и анализ ее кинетики позволяет, в конечном счете, выяснить оптимальные конструкции и оптимальные режимы горения магнетронного разряда с точки зрения эффективности получения металлических кластеров.

Около 20 лет назад, когда достаточно простые и эффективные методы лазерного охлаждения и удержания атомов в основном состоянии стали широко доступны, атомная физика пережила революцию, однако вплоть до недавнего времени, эти методы почти не имели приложений в исследованиях высоковозбужденных или ридберговских атомов. Исследования ридберговских атомов являются больше, чем просто расширением исследований атомной физики основных состояний, поскольку изучение холодных ридберговских атомов имеет самостоятельную научную и прикладную ценность, а также находит применение во многих областях современной физики и смежных наук, например, в экспериментах по генерации и удержанию антиматерии [1], созданию газов, состоящих из холодных ридберговских атомов [2] и ультрахолодной ридберговской плазмы [3, 4], в изучении квантовых компьютеров [5] и астрофизике [6, 7]. В настоящее время рядом научных групп по всему миру проводятся эксперименты [2, 3, 4, 8], в которых создаются и удерживаются в ловушках ридберговские атомы, охлажденные до температур < мК и возбужденные с помощью лазеров до высоко лежащих ридберговских состояний. Необычайная степень точности и контроля за всеми параметрами эксперимента открывает новые возможности для экспериментального и теоретического описания элементарных атомных процессов с участием ридберговских атомов. В настоящее время существует достаточное количество публикаций и монографий по физике ридберговских состояний как на русском, так и на английском языках — это монографии Т. Галлагера [9], А. Данкана [10], B.C. Лебедева и И. Л. Бейгмана [11], классическая коллективная монография под редакцией Р. Стеббипгса и Ф. Даннинга [12], монография Б. М. Смирнова [13]. Современное состояние физики ридберговских состояний отражено в специальном выпуске Journal of Physics В [14].

Процесс резонансной перезарядки происходит согласно схеме:

Л++ Л + Л+.

В результате этого процесса валентный электрон переходит из поля одного атомного остатка в поле другого. Этот процесс был впервые проанализирован Месси и сотрудниками [15, 16] в рамках фазовой теории рассеяния. Л. А. Сена [17,18] использовал классический характер движения частиц, что позволило выявить физическую суть процесса и определить зависимость сечения процесса от параметров столкновения. Позднее О. Б. Фирсов [19] и 10. Н. Демков [20] установили связь между параметрами процесса и электронными термами квазимолекулы, составленной из сталкивающихся частиц и показали, что переход электрона определяется интерференцией четного и нечетного состояний квазимолекулы при движении ядер. Еще одна особенность процесса резонансной иерезарядки связана с его большим сечением по сравнению с характерным атомным значением, что позволило построить асимптотическую теорию данного процесса [21].

Резонансная перезарядка играет важную роль в транспортных процессах на границе плазмы, она ответственна за скорость амбиполярной диффузии на стенки разрядной трубки и в ряде других процессов распространения плазмы. Процесс резонансной перезарядки является определяющим для транспортных процессов, имеющих место в неравновесных слабо ионизованных газах, в частности, в космической плазме и плазме верхней атмосферы земли, где наряду с заряженными атомными частицами, с заметной концентрацией, присутствуют и высоковозбужденные атомы [22].

Физика этого процесса была понята, начиная с работы Л. А. Сена [17], в которой рассмотрен надбарьерный процесс перехода электрона из поля одного иона в поле другого. Показано, что переход электрона происходит при больших расстояниях между атомными частицами по сравнению с их размерами. Позднее была установлена связь между скоростью туннельного перехода электрона из поля одного иона в поле другого с параметрами электронных термов, соответствующих четному и нечетному состоянию квазимолекулы, которая составлена из сталкивающихся иона и атома [19, 20]. Наряду с пониманием физики процесса и развитием методов расчета сечений процессов резонансной иерезарядки, была проведена масса экспериментальных измерений сечения этого процесса. В связи с экспериментальными условиями эти измерения, как правило, были ограиичеиы основными состояниями сталкивающихся ионов и атомов и в редких случаях нижними возбужденными состояниями. Развитие компьютерной техники позволяет простым образом расширить область исследуемых процессов, распространив ее на высоковозбужденные состояния сталкивающихся частиц, применяя для этого компьютерное моделирование. Этому вопросу посвящена первая глава диссертации.

За время изучения данного процесса было издано множество статей и монографий, и перечислить их все не представляется возможным, поэтому остановимся лишь на некоторых, которые по мнению автора наиболее полно освещают данную проблему. Среди них, безусловно, стоит отметить классические монографин Л. А. Сена [18], И. Мак-Даииеля [23], Б. М. Смирнова [21], в которые помимо теории процесса включено огромное количество ссылок на оригинальные теоретические и экспериментальные работы. Современное состояние теории резонансной перезарядки изложено, например, в обзоре Б. М. Смирнова [24].

Основным предметом исследования второй главы диссертации является процесс Пеннинга с участием ридберговских атомов [25, 26]. Эффект Пен-нинга представляет собой процесс столкновения возбужденного и невозбужденного атомов, так что энергия возбуждения атома превышает потенциал ионизации его партнера, поэтому результатом этого процесса является ионизация атома с меньшим потенциалом ионизации. Этот процесс был открыт в 1937 году Круиткофом, Пеннингом и Дрювестейном [27, 28]. Процесс Пеннинга осуществляется в различных системах, в частности, в астрофизической плазме. В лабораторных плазменных системах эффект Пеннинга также имеет большое значение, например в неоне или гелии с малой примесью тяжелых инертных газов. В этом случае энергия возбуждения метастабильного состояния превышает потенциал ионизации тяжелого атома, таким образом, небольшая примесь тяжелых атомов 0.01 — 0.1%) меняет условия зажигания разряда — заметно снижается потенциал зажигания разряда.

Этот процесс широко исследован теоретически и экспериментально для простых систем и нижних возбужденных состояний атомов (см. ссылки в [13]). Применение компьютерных методов позволяет распространить это на высоковозбужденные атомы и получить информацию о деталях этого процесса. В диссертации развит метод моделирования систем, состоящих из классических электронов и кулоповских центров, на основе числениого решения уравнений Ньютона, которые вместе с определенными краевыми условиями целиком определяют эволюцию таких классических систем. Классическое рассмотрение, применяемое в работе при моделировании различных процессов с участием ридберговских атомов вполне правомерно, поскольку взаимодействие высоковозбужденного электрона, находящегося на далекой орбите, с ядром достаточно точно описывается в рамках классического приближения.

Несмотря на принципиальное понимание процесса резонансной перезарядки и процесса пеннинговской ионизации с участием ридберговских атомов их детальное исследование сейчас является востребованным, поскольку в данный момент необходимы знания о различных параметрах этих процессов, ввиду того, что изучение ридберговских атомов имеет самостоятельную фундаментальную и прикладную ценность, а также находит применение во многих областях современной физики и смежных наук, например, в разделении изотопов, термоядерном синтезе, создании детекторов и источников микроволнового и инфракрасного излучений, разработке квантовых генераторов, также эти исследования оказываются ценными в таких областях науки, как химическая физика горения, лазерная спектроскопия, аэрономия. Наличие большого фундаментального интереса и широкого спектра приложений требует уточнения результатов, полученных ранее па основе различных приближенных аналитических методов и получения новых, достоверных количественных данных. Все это позволяет сделать компьютерное моделирование с использованием современных вычислительных комплексов, алгоритмов и программ.

В третьей главе рассматриваются различные процессы с участием атомов и кластеров в плазме магнетронного разряда. Магнетронный разряд широко используется для генерации металлических атомов, поскольку электроны в прикатодной области заперты и самоподдержание разряда осуществляется в результате столкновения быстрых ионов буферного газа с поверхностью катода, что позволяет генерировать вторичные электроны, обеспечивающие поддержание разряда. Наряду с этим образуются быстрые металлические атомы, которые могут использоваться для технологических процессов, связанных с получением нанопленок и новых материалов. Компьютерные методы используются нами для анализа режима магиетроиного разряда повышенного давления, когда генерируемые металлические атомы частично превращаются в кластеры, тем самым магнетронная плазма является источником металлических кластеров. Кроме этого привлечение методов компьютерного моделирования позволяет успешно изучать кинетику элементарных процессов в плазме магнетронпого разряда и получать новые знания в этой области, поскольку магнетронная кластерная плазма является достаточно трудным физическим объектом для теоретического описания. Также простота варьирования параметров и условий численного эксперимента позволяет проще, чем в натурном эксперименте, провести оптимизацию устройства, геометрии установки и режимов горения разряда, что напрямую связано с актуальными на сегодняшний день нанотехнологическими приложениями.

Что касается литературы по физике магнетронной плазмы, то, безусловно, интересными представляются классический обзор Дрювестейна и Пеннинга [29], статья Пеннинга [30], посвященные физике различных газовых разрядов, в том числе и в присутствии магнитного поля. Среди обширной библиографии по физике газовых разрядов отметим некоторые классические монографии. Это монография Б. Чепмена [31] и известная монография Ю. П. Райзера [32]. Среди библиографии, но технологическому применению магнетронного распыления выделим работы Кея [33], Торнтона [34], а также цикл экспериментальных работ, выполненных под руководством Хаберленда (см., например [35]) и Р. Хипплера, например [164]. Среди монографий посвященных различным технологическим и экспериментальным аспектам физики низкотемпературной плазмы и, в частности, физики магнетронного разряда выделим монографию B.C. Данилина и В. К. Сырчина [44], а также коллективную монографию под редакцией Р. Хипплера и других [45], охватывающую и фундаментальные, и прикладные аспекты физики низкотемпературной плазмы и содержащую большое количество ссылок как на экспериментальные, так и на теоретические работы.

Основные положения, выносимые автором на защиту:

1. Расчет сечения резонансной перезарядки с участием высоковозбужденных атомов. Развит метод компьютерного моделирования эволюции классического электрона в поле двух кулоновских центров, что позволяет проанализировать различные процессы столкновений ионов с высоковозбужденным атомом. В первую очередь резонансную перезарядку, а также процессы с неупругим переходом электрона.

2. На основе развитого метода для моделирования эволюции классического электрона в поле кулоновского центра проведен расчет ширины автоионизационного уровня при взаимодействии двух высоковозбужденных атомов в зависимости от расстояния между ними. Эти результаты использованы при нахождении сечения и константы скорости для процесса Пеннинга при столкновении двух высоковозбужденных атомов.

3. Полученные ранее результаты использованы при анализе ридбергов-ской плазмы, дегенерация которой связана, как с процессом Пеннинга при столкновении высоковозбужденных атомов, так и происходит в результате столкновения медленного электрона с высоковозбужденным атомом. Проанализирована кинетика распада ридберговской плазмы, параметры которой соответствуют экспериментальным условиям.

4. Исследована кинетика магнетронной плазмы, используемой для генерации металлических кластеров. Разработана модель эволюции металлических атомов в магнетронной плазме, в которую включены процессы образования быстрых металлических атомов при бомбардировке катода быстрыми ионами, процессы релаксации и термализации вылетающих с катода быстрых металлических атомов, диффузия металлических атомов в буферном газе, сопровождаемая уходом атомов на катод и на стенки магнетронной камеры, а также процессы нуклеации, ведущие к образованию металлических кластеров, которые далее уносятся потоком буферного газа. Проанализированы экспериментальные условия генерации металлических кластеров, предложены методы оптимизации параметров магнетронной плазмы для генерации кластеров.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

В данной работе проведены исследования ряда процессов с участием атомов в низкотемпературной плазме. В основном анализ проводился с использованием методов компьютерного моделирования и различных численных расчетов. Две первые главы диссертации посвящены процессам с участием высоковозбужденных атомов: резонансной перезарядке и эффекту Пеннии-га. Несмотря на то, что физика этих процесса понятна, в настоящий момент времени информация по параметрам различных процессов с участием рид-берговских атомов является востребованной. При этом в связи с дороговизной и трудоемкостью экспериментов в данной области физики не всегда удается получить экспериментальные данные в нужном диапазоне параметров. Однако привлечение современных методов моделирования позволяет естественным образом расширить область варьируемых параметров и проводить многопараметрические численные эксперименты.

В третье главе диссертации на основе компьютерных методов проведен анализ процессов с участием атомов в магнетронном разряде. В настоящий момент современные методы диагностики доступные экспериментаторам позволяют проводить различные измерения в объеме магнетронного разряда. Кроме того теоретическое описание магнетронного разряда в кластерном режиме горения является нелегкой задачей. Поэтому основная масса знаний по магнетронному разряду является экспериментальными данными. В диссертации предпринята попытка теоретического описания различных режимов горения на основе доступного экспериментального материала. Основными результатами проведенного анализа стали предложения по модификации геометрии и конструкции магнетронной камеры, чтобы повысить эффективность генерации кластеров.

Таким образом, но проведенным в диссертации исследованиям можно сделать следующие выводы и подчеркнуть основные результаты работы:

1. Проанализирована эволюция классического электрона, движущегося в поле двух медленно перемещающихся кулоновских центров. Рассчитана вероятность резонансной перезарядки при столкновении высоковозбужденного атома с ионом и сечение резонансной перезарядки как функция скорости столкновения.

2. Анализ поведения двух классических электронов в поле двух медленно движущихся кулоновских центров позволил исследовать ряд процессов с участием высоковозбужденных атомов. На основе компьютерного моделирования определена ширина автоионизационного уровня системы двух высоковозбужденных атомов в зависимости от расстояния между ними, вычислено сечение пеннинговского процесса при столкновении двух высоковозбуждениых атомов как функция скорости и спектр освободившихся при этом электронов. Полученные результаты являются усреднением по большому числу отдельных событий и использованы для анализа свойств экспериментальной ридбсрговской плазмы.

3. Проведено компьютерное моделирование кинетики процессов в магне-трониой плазме в рамках схемы, которая включает в себя образование быстрых металлических атомов при бомбардировке катода ускоренными ионами разрядатермализацию этих атомов в столкновениях с атомами буферного газаприлипание металлических атомов к катоду и стенкам магнетронной камеры, а также процессы нуклеации металлических атомов с образованием металлических кластеров. Оптимизация параметров магнетронной камеры и режимов горения магнетронного разряда, предложения для которой были выдвинуты после всестороннего анализа, проведенного в работе, позволяют существенно повысить эффективность образования кластеров в магнетронном разряде. Эта оптимизация проводится одновременно с экспериментальными исследованиями.