Долгоживущая спиновая поляризация в наноструктурах с квантовыми ямами и квантовыми точками

5.2. Экспериментальное исследование времени затухания электронно-ядерной спиновой системы при сильной оптической накачке 100.

5.3. Обсуждения .106.

5.4.

Заключение

.108.

Положения, выносимые на защиту .108.

Список публикаций по теме диссертации .110.

Литература

.112.

Полупроводниковые гетероструктуры, исследование которых проводилось в данной работе, представляют собой соединения двух и более полупроводников, у которых в процессе роста на границе сохраняется порядок кристаллической решетки. Наличие материалов с разной шириной запрещенной зоны позволяет, в отличие от простого легирования, создавать монокристаллические структуры с заданным профилем одновременно как зоны проводимости, так и валентной зоны. Такие структуры обладают отличительными оптическими и электрическими свойствами, позволяющими проектировать на их основе оптоэлектронные приборы с уникальными характеристиками, от полупроводниковых лазеров с низким порогом генерации до оптических процессоров. Активное обсуждение возможностей создания приборов, использующих спипы носителей, а не только их заряды, стимулировало интерес к изучению спиновых свойств гетероструктур [1, 2].

До недавнего времени основное внимание исследователей спиновой динамики полупроводников уделялось процессу релаксации населенностей спиновых подуровней. Этот процесс, происходящий за счет обмена энергией с фононами или другими динамическими системами, принято характеризовать временем Т. В полупроводниках это время может быть достаточно большим. Из исследованных к настоящему времени полупроводниковых структур наибольшие значения величины Т были зафиксированы в гете-роструктурах с квантовыми точками, в которых времена релаксации электронного спина могут достигать единиц миллисекунд [3, 4]. Субмикросе-кундные и микросекундные времена спиновой ориентации зафиксированы в толстых эпитаксиальных слоях n-легированного GaAs [5, 6]. Возможным применением систем с большим временем продольной релаксации являются устройства хранения цифровой информации.

Ориентация электронного спина в полупроводниках может быть использована не только для хранения информации (спиновая память), но и для реализации квантовых вычислений [7]. Спин, помещенный в магнитное поле, представляет собой двухуровневую систему, которую можно рассматривать как квантовую логическую ячейку (q-bit) [8]. Носителем информации в такой ячейке является фаза волновой функции, характеризующая проекцию спина на направление наблюдения, параллельное направлению магнитного поля. Согласно выводам работы [8], спиновая система, пригодная для квантовых вычислений, должна обладать малой скоростью фазовой релаксации, чтобы за время сохранения спиновой когерентности можно было осуществить порядка 104 элементарных операций. С этой точки зрения актуальным является вопрос о времени жизни и механизмах разрушения спиновой когерентности в реальных системах.

Традиционными методами исследования процессов релаксации в спиновых системах являются методы электронного парамагнитного резонанса (ЭПР), в которых осуществляется резонансное взаимодействие СВЧ излучения со спиновыми состояниями, расщепленными внешним магнитным полем. Для изучения фазовой релаксации методами ЭПР исследуется затухание сигнала спинового эхо.

Методом спинового эхо было, в частности, измерено время необратимой фазовой релаксации спинов электронов, связанных на донорах, в кристаллах кремния [9, 10]. Тем не менее, для тонкослойных полупроводниковых наноструктур, обладающих крайне малым объемом поглощения СВЧ-излучения, ЭПР методы оказываются малоэффективными. Существенно более перспективными для изучения спиновой динамики здесь являются оптические поляризационные методы создания и детектирования неравновесной спиновой поляризации [11−13], либо электрические методы, основанпые на спин-зависимом туннелировании через потенциальный барьер [14]. Электрические методы инжекции неравновесного спина при этом позволяют надеяться на большое количество прикладных результатов. В частности, после того, как удалось достичь эффективной спиновой инжекции при протекании тока через контакт «магнитный металл — магнитный диэлектрик», стало активно развиваться направление магнитно-туннельной памяти (MTJ-MRAM). В ней хранение информации происходит в металлических магнитных наночастицах, а считывание осуществляется на основе спин-зависимого туннелирования через диэлектрический барьер. Такие элементы спиновой памяти, по оценкам, могут превзойти flash-память по быстродействию и плотности хранения информации, достигшей сегодня своего предела.

Оптические методы исследования спиновой поляризации в наноструктурах обладают наибольшей эффективностью с точки зрения создаваемой величины неравновесного спина. Кроме того, оптические эксперименты характеризуются высоким временным разрешением, и это позволяет непосредственно регистрировать форму спиновых осцилляций, а не только затухание во времени спиновой когерентности, как в экспериментах по спиновому эхо. Отмеченные достоинства оптических методов дают возможность путем детального изучения спиновой динамики полупроводниковых наноструктур не только определить время существования спиновой поляризации в исследуемых системах, но и выявить доминирующие механизмы энергетической и фазовой релаксации спиновых состояний в наноструктурах.

Данная работа посвящена изучению динамики неравновесного спина носителей и неравновесной ядерной спиновой поляризации в гетерострукту-рах с квантовыми ямами и квантовыми точками. Имея характеристические размеры, лежащие в панометровой области, гетероструктуры с квантовыми ямами и квантовыми точками обладают рядом качественных отличий по сравнению с объёмными гетероструктурами. В квантовых ямах, использование методики удаленного легирования позволяет создать свободный электронный очень газ низкой плотности. Известно, что в объемных полупроводниках при низких температурах основным механизмом спиновой релаксации свободных электронов является механизм Дьяконова-Петреля. Связано это с тем, что для получения свободных электронов при низких температурах (4 К) необходимо легировать полупроводник до такой степени, чтобы волновые функции соседних доноров перекрывались. При таком уровне легирования электроны на поверхности Ферми обладают сразу большим волновым вектором, что сильно способствует их спиновой релаксации. У свободных электронов в квантовой яме может быть получена сколь угодно низкая концентрация даже при такой температуре. Это делает их уникальными с точки зрения процессов спиновой динамики.

В квантовых точках ситуация близка к случаю электронов, связанных па донорах. Из-за сильной локализации электронов, механизм Дьяконова-Переля, в этом случае, не имеет большого значения. Основным механизмом релаксации локализованных электронов при низких температурах является взаимодействие с ядерными спинами. Теоретические исследования показали, что это взаимодействие проявляется в виде образования случайных магнитных полей, воздаваемых ядерными спинами (ядерные спиновые флуктуации). Кроме того, что взаимодействие электронного спина с ядерными спинами приводит к спиновой релаксации электрона, возможно возникновение динамической поляризации ядерных спинов. Созданная динамическая ядерная поляризация может как ускорять, так и замедлять спиновую релаксацию электрона. Таким образом, для понимания происходящих в квантовых точках процессов, необходимо рассматривать помимо накачки и релаксации электронного спина, также и процессы спиновой ориентации и спиновой релаксации ядер, с которыми взаимодействует локализованный электрон. На сегодняшний день эксперименты, проведенные с использованием современных, прямых методов, показывают существенное отличие процессов, связанных со спиновой динамикой электронов и ядер в квантовых точках от того, что наблюдалось ранее в экспериментах на донорах.

Создание и детектирование спиновой поляризации носителей в гете-роструктурах осуществлялось нами при помощи оптических поляризационных методов. В квантовых ямах время жизни электронной спиновой поляризации определялось при помощи современной методики накачки и зондирования (pump-probe) с детектированием сигнала спиновой поляризации по поляризации отраженного импульса зондирования (Керровское вращение). Для определения времени жизни электронной спиновой поляризации в квантовых точках типа (In, Ga) As/GaAs, имеющего порядок долей миллисекунды, нами была разработана поляризационная люминесцентная методика накачки и зондирования (люминесцентный pump-probe) с детектированием сигнала спиновой поляризации по степени поляризации люминесценции. Она позволила впервые измерить кривые распада электронной спиновой поляризации во времени, созданной в результате накачки цирку-лярно поляризованным светом, не прибегая для определения времени жизни к косвенным методам, таким как измерение и анализ кривых Ханле. Спиновая поляризация и эффективное магнитное поле ядер детектировались по оригинальной методике, основанной на определении положения минимума в зависимости степени циркулярной поляризации люминесценции от продольного магнитного поля. Для этого в методику люминесцентный pump-probe была добавлена возможность делать «снимки» зависимости по магнитному полю для заданной задержки между импульсами накачки и зондирования.

При помощи данных методик нами исследовалась зависимость спиновой динамики электронов от различных внешних воздействий (напряженности магнитного поля, температуры, энергии возбуждающего света). В квантовых ямах исследовалась также зависимость скорости релаксации от концентрации избыточных электронов. Было установлено, что при оптимальных условиях время когерентности электронного спина в квантовой яме в гетероструктуре GaAs/(Al, Ga) As не превышает 20 ns. Анализ экспериментальных данных позволил заключить, что при низкой температуре фазовая релаксация электронного спипа в квантовой яме обусловлена преимущественно взаимодействием с ядерными спиновыми флуктуациями.

Динамика электронной спиновой поляризации в квантовых точках исследовалась нами в двух крайних случаях. В первом случае, взаимодействие электронного спина с ядерными спинами проявлялось наименьшим образом за счет приложения продольного внешнего поля, подавляющего это взаимодействие. Для предотвращения динамической поляризации ядерных спинов использовалась также модуляция поляризации возбуждающего света. Релаксация спиновой поляризации электронов в этом случае происходит со временем Т, поскольку возможна только при условии обмена энергией с решеткой. Примененная методика позволила впервые измерить время продольной релаксации резидентных электронов в ансамбле квантовых точек (In, Ga) As/GaAs. Полученные результаты близки к тому, что наблюдалось в экспериментах на единичной квантовой точке.

Во втором случае, изучалось взаимодействие электронного спина с сильно поляризованной ядерной системой в нулевом внешнем поле. Быjio обнаружено, что динамика спиновой поляризации электронов зависит от степени поляризации ядерной системы. При большой мощности накачки, когда спиновая поляризация ядер максимальна, наблюдались времена спиновой релаксации в доли секунды. Анализ экспериментальных данных показывает, что мы не можем приписать такие длинные времена релаксации в отдельности ни электронному, ни ядерным спинам, а сохранение спиновой поляризации происходит одновременно и тем и другими.

Отдельно нами исследовалась динамика ядерной поляризации при помощи метода, основанного на сдвиге провала в зависимости степени поляризации люминесценции от продольного внешнего поля. При исследовании ядерной спиновой поляризации нами впервые была измерена динамика нарастания ядерного поля в небольших внешних продольных магнитных полях в ансамбле квантовых точек, а также скорость его релаксации. Был обнаружен нелинейный характер нарастания ядерного поля и дано феноменологическое описание такого поведения на полу-классическом языке прецессии электронного спина в эффективном магнитном поле ядерных спинов. Кроме того, была обнаружена неожиданно быстрая скорость релаксации ядерной спиновой поляризации.

Результаты исследования влияния повышения температуры на динамику электронного спина в 14 nm квантовой яме образца р343 представлены на рис. 3.5. Измерения производились в поперечном магнитном поле, напряженностью 1 Т. Как видно из рисунка, повышение температуры от 6 до 12 К практически не сказывается на форме регистрируемого сигнала.

Рис. 3.5. Температурная зависимость формы сигнала вращения от 14 пш КЯ образца р343 в поперечном магнитном поле. Напряженность поля В = 1 Т. Значения температур указаны около каждой кривой. На вставке — зависимость времени затухания длинной компоненты сигнала, т2, от температуры. Кружки результаты обработки экспериментальных кри0.

Time (ns) 2 3 вых, сплошная линия — теоретическая подгонка формулой 3.2 (см. в тексте).

Дальнейшее повышение температуры сопровождается резким сокращением времени затухания осцилляций. Температурная зависимость времени затухания долгоживущей компоненты осцилляций, 72, определенного путем подгонки экспериментальных данных формулой 3.2, продемонстрирована на вставке рис. 3.5. Полученная зависимость хорошо описывается выражением: учитывающим термоактивационный процесс спиновой релаксации (формула Аррениуса) при значениях низкотемпературного времени релаксации го = 6 ns и активациопной температуры Та = 109 К.

3.1.5. Обсуждение результатов. Механизмы фазовой релаксации электронного спина.

Распад спиновой когерентности электрона в поперечном магнитном поле возможен за счет нескольких процессов. Во-первых, это переход между расщепленными магнитным полем спиновыми подуровнями с испусканиy (t) = Ae~t/n + Be~t, T2.

3.2) ем (поглощением) фонона. В поперечном магнитном поле такой переход изменяет мгновенную проекцию спина на направление наблюдения, приводя тем самым к затуханию осцилляций за счет необратимой фазовой релаксации. Вероятность такого процесса растет с ростом чисел заполнения фононных состояний, т. е. с ростом температуры.

Одним из основных механизмов релаксации спина движущегося электрона является механизм Дьяконова-Переля, который можно рассматривать как прецессию электронного спина вокруг направления эффективного магнитного поля, возникающего вследствие движения электрона. В поперечном магнитном поле такой процесс меняет случайным образом частоту прецессии, что также приводит к необратимой фазовой релаксации. Эффективность механизма Дьяконова-Переля растет с ростом кинетической энергии электрона, т. е. с ростом концентрации электронов в зоне проводимости и, так же, как в предыдущем случае, с ростом температуры.

Источниками обратимой фазовой релаксации являются разброс значений электронного g-фактора в ансамбле электронных спинов и наличие локальных магнитных полей в структуре. Оба этих фактора приводят к затуханию спиновой когерентности, но их действие по-разному зависит от величины внешнего поля. Разброс частот прецессии, обусловленный неоднородностью^{-фактора,} линейно растет с ростом внешнего поля и, соответственно, таким же образом меняется скорость обусловленной этим разбросом фазовой релаксации. В то же время, разброс частот, обусловленный наличием локальных полей, определяется только их величиной и от внешнего поля практически не зависит.

Рассмотренные соображения позволяют проанализировать полученные экспериментальные данные и извлечь определенную информацию о механизмах фазовой релаксации электронного спина в исследованных структуpax. Продемонстрированная на рис. 3.5 независимость времени затухания осцилляций от температуры в интервале 6 -12 К указывает на неэффективность спин-фононной релаксации и релаксации по механизму Дьяконова-Переля в области низких температур. Независимость времени затухания осцилляций, от величины магнитного поля (см. рис. 3.2) для 14 nm квантовой ямы образца р343 позволяет утверждать, что в этой структуре разброс значений электронного^{-фактора} не вносит заметного вклада в фазовую релаксацию.

Исходя из этого, можно сделать вывод, что основным механизмом, ответственным за распад спиновой когерентности в 14 nm квантовой яме исследованного образца, является случайный разброс локальных магнитных полей — SBi. Величина этого разброса может быть оценена по результатам эксперимента, поскольку обусловленный им разброс частот прецессии связан с измеряемым временем затухания, т, соотношением: Аш и 1/г. Оценка, сделанная с учетом измеренного значения электронного^{-фактора,} показывает, что времени релаксации г = 10 ns соответствует разброс локальных полей, А В ж 3 тТ. Наиболее вероятным источником таких полей в исследуемой структуре являются флуктуации эффективного ядерного поля, обусловленного взаимодействием электронного и ядерных спинов.

5.4.

Заключение

.

Нами было экспериментально обнаружено, что при нулевом внешнем поле время жизни спиновой поляризации ядерной системы в отрицательно заряженных квантовых точках (In, Ga) As/GaAs линейно зависит от степени ориентации ядер и может достигать долей секунды. Данное значение времени релаксации на несколько десятичных порядков превосходит время релаксации электронного спина в продольном магнитном поле, так что поле динамической ядерной поляризации может быть использовано для стабилизации электронного спина в нулевых полях. Релаксация ядерной поляризации через диполь-дипольное взаимодействие подавляется при этом квадрупольным взаимодействием, а релаксация через электронный спин происходит много меделеннее, чем релаксация самого электронного спина, поскольку за один акт рассеяния электронного спина может срелаксиро-вать спин только одного ядра.

Положения, выносимые на защиту.

1. Наибольшее время фазовой релаксации резидентных электронов в квантовых ямах GaAs/(Al, Ga) As наблюдается при минимальной концентрации резидентных электронов. Оно достигает 10 ns при Т = 2 К.

2. В квантовых точках (In, Ga) As/GaAs, приложение магнитного поля, параллельного спиновой ориентации, величиной порядка 1 Т, приводит к увеличению времени электронной спиновой релаксации почти на шесть десятичных порядков, от 1 ns до 1 ms. Частично это увеличение может быть объяснено подавлением внешним полем взаимодействия электронного спина с полями ядерных спиновых флуктуаций.

3. В отрицательно заряженных квантовых точках (In, Ga) As/GaAs экспериментально наблюдаемое время релаксации ядерной спиновой ориентации составляет единицы миллисекунд, что на три порядка меньше значений, опубликованных для нейтральных квантовых точек и объемных материалов.

4. Скорость передачи углового момента от электронов к ядерным спинам в отрицательно заряженных квантовых точках (In, Ga) As/ GaAs уменьшается, когда поле динамической ядерной поляризации превышает поле ядерных спиновых флуктуаций. Это обусловлено большим временем фазовой релаксации электронного спина.

5. Стабилизация электронного спина полем динамической ядерной поляризации, которая возникает при сильной оптической накачке, приводит к увеличению времени релаксации последней на два порядка величины, от 1 ms до 0.1 s.

Список публикаций по теме диссертации.

Al] R. V. Cherbunin, Yu. К. Dolgikh, S. A. Eliseev, Yu. P. Efmov, I. Ya. Gerlovin, I. V. Ignatiev, V. V. Ovsyankin, V. V. Petrov, В. V. Stroganov, E. V. Ubyivovk, «Pump-probe Kerr rotation in GaAs quantum wells. Dynamics of the exciton and electron spins», Proceedings of the 12th Int. Symposium «Nanostructures: Physics and Technology» (NAN02004), pp. 326−327. (Published by loffe Physico-Tcchnical Institute, St.-Petersburg, Russia, 2004, ISBN 5−93 634−015−5).

A2] R. Oulton, S. Yu. Verbin, T. Auer, R. V. Cherbunin, A. Greilich, D. R. Yakovlev, M. Bayer, D. Reuter, and A. Wieck, «Sub-second electron spin lifetimes in quantum dots at zero applied magnetic field due to alignment of QD nuclei», phys. stat. sol. (b) 243, No. 15, 3922−3927 (2006).

A3] R.V. Cherbunin, I.A. Yugova, I.V. Ignatiev, I.Ya. Gerlovin, A. Greilich, M. Syperek, L. Fokina, D. R. Yakovlev, Yu. P. Efimov, S. A. Eliseev, and M. Bayer, «Long-lived spin coherence of electrons in GaAs quantum wells», Proceedings of the 14th Int. Symp. «Nanostructures: Physics and Technology» (NAN02006), pp. 31−32. (Published by loffe Physico-Technical Institute, St.-Petersburg, Russia, 2006, ISBN 5−93 634−019−8).

A4] R. Oulton, R. V. Cherbunin, A. Greilich, I. V. Ignatiev, D. R. Yakovlev, and M. Bayer, «Hyperfine interaction in InGaAs QDs», Proceedings of the 14th Int. Symp. «Nanostructures: Physics and Technology» (NAN02006), pp. 129−130. (Published by loffe Phys-ico-Technical Institute, St.-Petersburg, Russia, 2006, ISBN 5−93 634−019−8).

A5] P. В. Чербунин, И. А. Югова, И. В. Игнатьев, И. Я. Герловин, А. Гряйлих, Д. Р. Яковлев, Ю. П. Ефимов, С. А. Елисеев, Ю. К. Долгих, Ю. П. Ефимов, В. В. Овсянкин и М. Байер, «Влияние внешнего электрического поля на спиновую когерентность электронов в GaAs квантовых ямах», Материалы девятой конференции «Арсенид галлия и полупроводниковые соединения группы III-V» (GaAs-2006), стр. 329−332. (Томский государственный университет, 2006).

А6] I. Ya. Gerlovin, Yu. P. Efimov, Yu. K. Dolgikh, S. A. Eliseev, V. V. Ovsyankin, V. V. Petrov, R. V. Cherbunin, I. V. Ignatiev, I. A. Yugova, L. V. Fokina, A. Greilich, D. R. Yakovlev, and M. Bayer, «Electron-spin dephasing in GaAs/ Alo.34Gao.66As quantum wells with a gate-controlled electron density», Phys. Rev. В 75, 115 330 (2007) (8 pages).

А7] R. Oulton, A. Greilich, S. Yu. Verbin, R. V. Cherbunin, T. Auer, D. R. Yakovlev, M. Bayer, I. A. Merkulov, V. Stavarache, D. Reuter, and A. D. Wieck, «Subsecond Spin Re-laxation Times in Quantum Dots at Zero Applied Magnetic Field Due to a Strong Elec-tron-Nuclear Interaction», Phys. Rev. Lett. 98, 107 401 (2007) (4 pages).

A8] R. V. Cherbunin, I. V. Ignatiev, D. R. Yakovlev, and M. Bayer, «Lifetime of electron spins in quantum dots in small magnetic field», Proceedings of the 15th International Symposium :!Nanostructures: Physics and Technology", pp. 18−19. (Published by Ioffe Physico-Technical Institute, St.-Petersburg, Russia, 2007, ISBN 5−93 634−022−8).

A9] S.Yu. Verbin, R.V. Cherbunin, T. Auer, D.R. Yakovlev, M. Bayer, D. Reuter, A.D. Wieck, I.Ya. Gerlovin and I.V. Ignatiev, «Dynamics of nuclear spin polarization in InGaAs quantum dots», Proceedings of the 16th International Symposium «Nanostructures: Physics and Technology», pp.213−214. (Published by Ioffe Physico-Technical Institute, St.-Petersburg, Russia, 2008).

A10] И. В. Игнатьев, С. Ю. Вербин, И. Я. Герловин, Р. В. Чербунин, Y. Masumoto, «Отрицательная циркулярная поляризация люминесценции квантовых точек InP. Механизм формирования и основные закономерности», Оптика и спектроскопия, том 106, No. 3, стр. 425 — 439 (2009).

All] Roman V. Cherbunin, Sergey Yu. Verbin, Thomas Auer, Dmitri R. Yakovlev, Dirk Reuter, Andreas D. Wieck, Ilya Ya. Gerlovin, Ivan V. Ignatiev, Dmitry V. Vishnevsky, and Manfred Bayer, «Dynamics of the nuclear spin polarization induced by optically ori-ented electrons in a (In, Ga) As/GaAs quantum dot ensemble», Phys. Rev. В 80, 35 326 (2009) (8 pages).

A [12] S. Yu. Verbin, R. V. Cherbunin, I. Ya. Gerlovin, I. V. Ignatiev, D. V. Vishnevsky, D. Reuter, A. D. Wieck, D. R. Yakovlev, and M. Bayer, «Dynamics of nuclear spin polariza-tion in InGaAs/GaAs quantum dots studied by time-resolved Hanle effect», Proceedings of the 17th International Symposium «Nanostructures: Physics and Technology,» pp. 316−317, (A. F. Ioffe Physical-Technical Institute Publishing, St.-Petersburg, 2009).