Дипломы, курсовые, рефераты, контрольные...
Срочная помощь в учёбе

Электронное состояние кобальта в гидроксиде Co (OH) 2, Co (n) ZSM-5 цеолитах и кобальтсодержащем катализаторе синтеза Фишера-Тропша

ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

Апробация работы. Материалы диссертации были представлены на Российско-Американском семинаре «Advanced in the understanding and application of catalysts» (Москва, Россия, 2003) — EuroConference on Guest-Functionalised Molecular Sieve Systems «Zeolite Molecular Sieves» (Хаттинген, Германия, 2004) — V Российской конференции «Научные основы приготовления и технологии катализаторов» (Омск, Россия… Читать ещё >

Содержание

  • ГЛАВА 1. Литературный обзор
    • 1. 1. 1. с/-?/-Переходы катионов переходных металлов
    • 1. 1. 2. Спектры переноса заряда катионов переходных металлов
    • 1. 2. Особенности электронного состояния катионов кобальта в кристаллических полях различной симметрии
    • 1. 2. 1. Катионы Со2+
    • 1. 2. 2. Катионы Со3+
  • ГЛАВА 2. Экспериментальная часть
    • 2. 1. Синтез кобальтсодержащих образцов
    • 2. 2. Физико-химические методы исследования
  • ГЛАВА 3. Влияние условий синтеза и температуры прокаливания на координационное окружение и электронное состояние катионов кобальта в гидроксиде Со (ОН)2 различных структурных модификаций
    • 3. 1. Электронное состояние катионов кобальта в гидроксиде Со (ОН)г
    • 3. 2. Влияние температурной обработки гидроксида Со (ОН)2 на электронное состояние катионов кобальта продуктов его разложения
  • ГЛАВА 4. Особенности электронного состояния катионов кобальта в цеолитах Co (w)ZSM-5 в зависимости от условий синтеза и температуры прокаливания
    • 4. 1. Электронное состояние катионов кобальта в Co («)ZSM-5 цеолитах, полученных методом пропитки по влагоемкости без предварительной обработки HZSM-5 цеолита
    • 4. 2. Электронное состояние катионов кобальта в Co (2)ZSM-5* цеолите, полученном методом пропитки по влагоемкости после предварительной обработки HZSM-5 цеолита
  • ГЛАВА 5. Особенности электронного состояния катионов кобальта при формировании кобальтсодержащего катализатора синтеза Фишера
  • Тропша по данным ЭСДО и магнитной восприимчивости

5. 1. Электронное состояние катионов кобальта в кобальтсодержащем предшественнике катализатора синтеза Фишера-Тропша 119 5. 2. Магнитные свойства катионов кобальта в кобальтсодержащем катализаторе синтеза Фишера — Тропша

ВЫВОДЫ

Электронное состояние кобальта в гидроксиде Co (OH) 2, Co (n) ZSM-5 цеолитах и кобальтсодержащем катализаторе синтеза Фишера-Тропша (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

Актуальность темы

Электронное состояние и координационное окружение катионов — модификаторов оксидных систем является очень важным для катализа и других областей науки, например, твердотельной электроники. Открытие лазеров и мазеров было бы невозможно без анализа электронных спектров поглощения катионов Сг3+, изоморфно замещающих катионы А13+ в монокристалле корунда (а-А120з).

Электронные спектры поглощения дают достаточно полную картину электронного состояния катионов и позволяют определить степень окисления, координационное число и особенности связи катионов ^/-металлов с лигандами, а также выяснить характер взаимодействия катионов между собой. Физические принципы анализа электронных спектров поглощения катионов-металлов хорошо разработаны и представлены во многих монографиях.

Электронные спектры диффузного отражения (ЭСДО) широко используются для изучения электронного состояния катионов в различных дисперсных поликристаллических системах, поскольку в коэффициенте отражения всегда присутствует компонента поглощения, что позволяет нам с помощью формулы Кубелки — Мунка выразить коэффициент отражения через коэффициент поглощения и экспериментальные спектры отражения представить в виде спектров поглощения системы как целого. Особенно интересным является изучение электронного состояния и координационного окружения катионов кобальта в гетерогенных катализаторах, потому что они, как правило, находятся в рентгеноаморфном или высокодисперсном состоянии, в этом случае другие физические методы исследования являются малоинформативными.

Целью настоящей работы является изучение методом ЭСДО электронного состояния и координационного окружения катионов кобальта Со2+ в различных структурных модификациях гидроксида кобальта Со (ОН)2, в Co (n)ZSM-5 цеолитах с разным содержанием катионов Со, полученных двумя способами (с предварительной обработкой цеолита HZSM-5 и без нее), а также изучение особенностей формирования окисленных кобальтсодержащих предшественников катализатора синтеза Фишера—Тропша (далее СФТ) — процесса получения углеводородов из СО и Н2. На основании данных магнитных измерений проведен анализ восстановленных кобальтсодержащих образцов катализатора СФТ.

Научная новизна. Установлены особенности электронного состояния и координационного окружения катионов кобальта Со2+ в различных структурных модификациях гидроксида Со (ОН)2, в Co («)ZSM-5 цеолитах, полученных разными способами, а также при формировании кобальтсодержащего предшественника катализатора синтеза Фишера—Тропша.

Методом ЭСДО впервые обнаружена тетраэдрическая кислородная координация катионов Со2+ в гидроксиде кобальта, обозначенном нами, как у-Со (ОН)2. Он состоит из нанодисперсных частиц с преимущественными размерами 1,0−2,0 нм.

Для Co («)ZSM-5 цеолитов методом ЭСДО впервые найдена стабилизация катионов Со2+ в тетраэдрической кислородной координации в каналах цеолита HZSM-5 в виде «молекул» СоА1204 за счет взаимодействия катионов Со2+ с внекаркасными катионами А13+, обнаруженными методом ИК-спектроскопии в исходном HZSM-5 цеолите.

Для кобальтсодержащих предшественников катализатора синтеза Фишера — л л.

Тропша методом ЭСДО обнаружены катионы Со в тетраэдрической и катионы.

О I.

Со в октаэдрической координациях. Методом ЭСДО исследовано изменение электронного состояния катионов кобальта в кобальтсодержащих образцах предшественника катализатора СФТ в зависимости от условий окислительно-восстановительных обработок. На основании данных магнитных измерений была разделена ферромагнитная и антиферромагнитная составляющие металлических частиц Со° и оксидной пленки СоО, соответственно, в активном кобальтсодержащем катализаторе СФТ.

Практическая значимость. Электронное состояние и координационное окружение катионов кобальта в различных структурных модификациях гидроксида Со (ОН)2 является важным для использования их в качестве веществ-предшественников при синтезе катализаторов полного и селективного окисления, катализаторов гидрирования СО и NOx, а также при синтезе наукоемких катодных материалов для перезаряжаемых литий-ионных аккумуляторов. Физико-химические и каталитические свойства указанных целевых продуктов существенно зависят от особенностей структуры и дисперсности различных структурных модификаций гидроксида Со (ОН)2.

В CoO?)ZSM-5 цеолитах впервые нами обнаружена стабилизация катионов кобальта Со в каналах HZSM-5 цеолита за счет их взаимодействия с.

Л I внекаркасными катионами А1 и образованием «молекул» C0AI2O4, что является важным для катализаторов процесса селективного восстановления NOx.

Главной частью кобальтсодержащего катализатора получения углеводородов из СО и Н2 (синтез Фишера—Тропша) являются нано-частицы «10 нм) металлического кобальта. Методом ЭСДО мы проследили эволюцию структуры и электронного состояния катионов кобальта в кобальтсодержащих предшественниках катализатора СФТ, что очень важно при формировании катализатора. На основании данных магнитных измерений восстановленных образцов катализатора СФТ удалось разделить ферромагнитную составляющую металлического кобальта и антиферромагнитную — оксидной пленки СоО.

На защиту выносится:

• впервые обнаруженная методом ЭСДО тетраэдрическая кислородная координация катионов Со, принадлежащих гидроксиду кобальта у-Со (ОН)2;

• впервые обнаруженная в Co («)ZSM-5 цеолитах стабилизация катионов Со в тетраэдрической кислородной координации за счет взаимодействия их с внекаркасными катионами А1 в каналах HZSM-5 цеолита с образованием «молекул» C0AI2O4;

• впервые выделенные ферромагнитные нано-частицы металлического кобальта на фоне антиферромагнитной оксидной пленки СоО, а таюке влияние окислительно-восстановительных обработок на электронное состояние катионов кобальта по данным ЭСДО для соосажденного кобальтсодержащего предшественника катализатора синтеза Фишера — Тропша.

Личный вклад автора. Все результаты, представленные в работе, получены либо непосредственно самим автором, либо в соавторстве. Автор участвовал в постановке задач, решаемых в рамках диссертационной работы, самостоятельно проводил основные эксперименты и обрабатывал результаты, принимал участие в интерпретации полученных данных, написании и подготовке к публикации научных статей, патента и тезисов конференций.

Апробация работы. Материалы диссертации были представлены на Российско-Американском семинаре «Advanced in the understanding and application of catalysts» (Москва, Россия, 2003) — EuroConference on Guest-Functionalised Molecular Sieve Systems «Zeolite Molecular Sieves» (Хаттинген, Германия, 2004) — V Российской конференции «Научные основы приготовления и технологии катализаторов» (Омск, Россия, 2004) — 3-ем Российско-Китайском семинаре по катализу (Новосибирск, Россия, 2004) — International Workshop on the application of Microporous and Mesoporous Materials as Catalytic Hosts for Fe, Cu and Co (Шевенинген, Нидерланды, 2005) — 2-ой Международной школе-конференции по катализу для молодых ученых. Дизайн катализаторов (Новосибирск-Алтай, Россия, 2005).

Публикации по работе. Основное содержание работы изложено в 11 научных публикациях. В том числе 3 статьи в рецензируемых журналах, 1 патент РФ и 7 тезисов докладов на российских и международных конференциях.

ВЫВОДЫ.

1. Впервые методом ЭСДО обнаружена тетраэдрическая кислородная координация катионов Со в гидроксиде Со (ОН)2 (у-Со (ОН)2) с размерами частиц 1,5—2,0 нм.

2. Установлено, что после прокаливания гидроксида |3-Со (ОН)2 или а-Со (ОН)2 в интервале температур 250 750°С формируется грубодисперсный оксид С03О4, а из гидроксида у-Со (ОН)2 при 750 °C образуется LiCo02 с небольшой примесью грубодисперсного оксида С03О4.

3. Методом ЭСДО впервые обнаружена в Co («)ZSM-5 цеолитах стабилизация катионов Со2+ в тетраэдрической кислородной координации за счет взаимодействия катионов Со2+ с внекаркасными катионами А13+ с образованием «молекул» СоА1204 в каналах HZSM-5 цеолита.

4. Впервые изучено формирование кобальтсодержащего предшественника и катализатора синтеза Фишера — Тропша методом ЭСДО и магнитных измерений.

5. Установлено, что температурные зависимости магнитной восприимчивости соосажденного и окисленных кобальтсодержащих образцов подчиняются закону Кюри-Вейсса. Для соосажденного образца обнаружено слабое ферромагнитное взаимодействие между катионами Со2+0ь проявляющимися в ЭСДО в виде п.п. при 19 ООО см-1. Для окисленных образцов обнаружено слабое антиферромагнитное взаимодействие между катионами Со тсь проявляющимися в ЭСДО в виде п.п. при 15 200 см-1.

6. Впервые удалось выделить из зависимостей намагниченности насыщения от температуры и магнитного поля для восстановленных кобальтсодержащих образцов катализатора синтеза Фишера — Тропша антиферромагнитную составляющую оксидной пленки СоО и ферромагнитную составляющую металлических частиц Со0.

Показать весь текст

Список литературы

  1. ДрагоР. Физические методы в химии / Ч. 2. Пер. с анг. Отв.ред. О. А. Реутов. — Москва: Мир, 1981. — 456 с.
  2. Э. Электронная спектроскопия неорганических соединений / Ч. 2. Пер. с анг. Отв.ред. А. Ю. Цивадзе. Москва: Мир, 1987. — 445 с.
  3. В.М., Ханин Я. И. Квантовая радиофизика. Москва: Советское радио, 1965.-607 с.
  4. Теория кристаллического поля и оптические. спектры примесных ионов с незаполненной е/-оболочкой / С. В. Вонсовский, С.В.Грум-Гржимайло, В. И. Черепанов и др. Москва: Наука, 1969. — 180 с.
  5. Griffith J.S. The Theory of Transition Metal Ions. Cambridge: University Press, 1961.-455 p.
  6. Bethe H. Termaufspaltung in Kristallen // Ann. Phys. 1929. — Vol. 395, № 2. -P. 133−208.
  7. Ф., Уилкинсон Дж. Современная неорганическая химия /4.1. Пер. с анг. Отв.ред. К. В. Астахов. Москва: Мир, 1969. — 224 с.
  8. В.И., Симкин Б. Я., Миняев P.M. Теория строения молекул. Ростов-на-Дону: Феникс, 1997. — 560 с.
  9. Herritsen H.J., Lewis H.R. Paramagnetic Resonance of V4+ in Ti02 // Phys. Rev. -1960.-Vol. 119, № 3.-P. 1010−1012.94. 94
  10. ЭПР ионов Си в Ti02. Два состояния ионов Си в рутиле. / Э. Г. Исмаилов,
  11. З.Г.Зульфугаров, Н. Г. Максимов, В. Ф. Ануфриенко // ДАН СССР. 1979.1. Т. 244, № 2.-С. 392−395.
  12. Synthesis and characterization of PILCs with single and mixed oxide pillarsprepared from two different bentonites. A comparative study / P. Canizares,
  13. J.L.Valverde, M.R.SumKou et.al. // Micropor. Mezopor. Materials. 1999. -Vol. 29, № 3.- P. 267−281.
  14. Van erk W., Haas C. Optical Absorption of VI2 // Phys. Status Solidi B. 1975. -Vol. 71 ,№ 2.-P. 537−546.
  15. Jorgensen C.K. Absorption spectra and chemical bonding in complexes. — Oxford: Pergamon Press, 1962. 265 p.
  16. Jorgensen C.K. Orbitals in atoms and Molecules. London: Academic Press, 1962.-354 p.
  17. Miller A., DiemannE., Jorgensen C.K. Electronic Spectra of Tetrahedral Oxo-, Thio- and Seleno Complexes Formed by Elements of the Beginning of the transition Groups // Struct, and Bond. 1973. — Vol. 14. — P. 23−47.
  18. СелвудП. Магнетохимия / Пер. с анг. Отв.ред. А. Б. Нейдинг. Москва: Ин. Лит., 1958.-458 с.
  19. Ю.В., Гаврилов В. В., Романенко JI.H. Парамагнитный резонанс обменно-связанных пар в карбоксилатах меди // Радиоспектроскопия: Сб. науч. тр. Москва, 1973. — С. 31−75.
  20. Dubicki L. The electronic spectrum of binuclear copper acetate monohydrate // Aus. J. Chem. 1972. — Vol. 25, № 6. — P. 1141−1149.
  21. Jorgensen C.K. Spectroscopy of Transition-Group Complexes // Adv. Chem. Phys. 1963.-Vol. 5.-P. 33−146.
  22. Gailey K.D., Palmer R.A. Natural circular Dichroism of Co (H20)62+ and Cu (H20)62+ in a Chiral Lattice // Chem. Phys. Lett. 1972. — Vol. 13, № 2 -P. 176−180.
  23. Ferguson J., Wood .D.L., Knox .K. Crystal-Field Spectra of d3, d7 Ions. II. KCoF3, CoCl2, CoBr2, and C0WO4 // J. Chem. Phys. 1963. — Vol. 39, № 4. — P. 881−889.
  24. Ferguson J., Wood .Т.Е. Electronic Absorption Spectra of Tetragonal and Pseudotetragonal Cobalt (II). II. CoCl2−6H20 and CoCl2−6D20 // Inorg. Chem. -1975.-V. 14, № 1 P. 184−189.
  25. MullerA., Christophliemk P., Tossidis I. Struktur thermisches verhalten und eigenschaften von tetramminkobalt (Il)-perrhenat Co (NH3)4.(Re04)2- elektronen-und schwingungsspektre // J. Mol. Struct. 1973. — Vol. 15, № 2 — P. 289−299.
  26. De Kock C.W., Gruen D.M. Electronic Absorption of the gaseous 3d Transition-Metal Dichlorides // J. Chem. Phys. 1966. — Vol. 44. — P. 4387−4398.
  27. Nishida Y., Kida S. Magnetic Moments and Electronic Spectra of Low-spin Cobalt (II) Complexes // Bull. Chem. Soc. Jpn. 1972. — Vol. 45, № 2. — P. 461−465.
  28. Johnson D.A., Sharpe A.G. The preparation of cobalt (III) sulphate and its alums, and the magnetic, spectroscopic, and crystallographic properties of the Со (Н20)б3+ ion // J. Chem. Soc. (A) 1966. — P. 798−801.
  29. Guinier A. Theorie et technique de la radiocristallographie. Paris: Dunod, 1956. -458 p.
  30. Grimer A, Fournet G Small-angle scattering of X-rays. N-Y.: J. Wiley, Sons Inc., 1955.-337 p.
  31. Г., Браун В., Герцог Г. Принципы и методика измерения в спектроскопии диффузного отражения // Успехи физ. наук. 1965. — Т. 85, № 2.-С. 365−380.
  32. PCPDF Win (2003) // JCPDS ICDD, Swarthmore, PA, USA, File 25−0242.
  33. ICSD RETRTEVE (2005) // Collection Code 24 685.
  34. E.A. Инфракрасная спектроскопия в гетерогенном кислотно-основном катализе. Новосибирск: Наука, 1992. 256 с.
  35. А.А. ИК-спектроскопия в химии поверхности окислов. Новосибирск: Наука, 1984. 242 с.
  36. А.И., РемпельА.А. Нанокристаллические материалы. М.: ФИЗМАТЛИТ, 2000. 224 с.
  37. Г. Б. Нанохимия металлов // Успехи химии. 2001. — Т. 70, № 10. -С. 915−933.
  38. Н.Ф., Болдырев В. В. Размерные эффекты в химии гетерогенных систем // Успехи химии. 2001. — Т. 70, № 4. -С. 307−329.
  39. Н.Р., Суздалев П. И. Нанокластеры и нанокластерные системы. Организация, взаимодействие, свойства // Успехи химии. 2001. — Т. 70, № 3. — С. 203−240.
  40. В.И., Слинько М. Г. Металлические наносистемы в катализе // Успехи химии.-2001.-Т. 70, № 2.-С. 167−181.
  41. Electrochemical Properties of Low Temperature Crystallized LiCo02 / B. Garcia, J. Farcy, J.P.Pereira-Ramos, N. Baffier // J. Electrochem. Soc. 1997. -Vol. 144, № 4.-P. 1179−1184.
  42. Гидроксид кобальта Co (OH)2 / О. П. Криворучко, Т. В. Ларина, В. Ф. Ануфриенко, В. Н. Пармон // Патент РФ № 2 243 164. 2003.
  43. Detection of nanodispersed Co hydroxide containing cations in the tetrahedral coordination / O.P.Krivoruchko, T.V.Larina, V.F.Anufrienko, V.N.Kolomiichuk, E.A.Paukshtis // 3-d Russia-China seminar on catalysis. Novosibirsk, April 17−19 2004.-P. 13.
  44. FeitknechtW. Uber die ct-Form der Hydroxyde zweiwertiger Metalle // Helv. Chem. Acta. 1938. — Vol. 21, № 1. — P. 766−784.
  45. WeiserH.B., Milligan W.O. The Transformation from Blue to Rose Cobaltous Hydroxide // J. Phys. Chem. 1932. — Vol. 36, № 2. — P. 722−734.
  46. Feitknecht W. Laminardisperse Hydroxyde und basische Salze zweiwertiger Metalle // Kolloid Z. 1940. — Vol. 92, № 3. — P. 257−276.
  47. Feitknecht W. Laminardisperse Hydroxyde und basische Salze zweiwertiger Metalle // Kolloid Z. 1940. — Vol. 93, № 1. — P. 66−86.
  48. Feitknecht W. Topochemische Umsetzungen von Hydroxyden und basischen Salzen // Angew. Chem. 1939. — Vol. 52, № 10. — P. 202−208.
  49. Feitknecht W., Bedernt W. Untersuchungen iiber die Oxydation mit molekularem Sauerstoff II. Der Chemismus der Autoxydation der blauen und griinen basischen Kobalt (Il)-verbindungen // Helv. Chem. Acta. 1941. — Vol. 24, № 1. — P. 676 693.
  50. LotmarW., Feitknecht W. Uber Anderungen der Ionenabstande in Hydroxyd -Schichtengittern // Z. Krist. 1936. — Vol. 93, № 5. — P. 368−378.
  51. Pistorius C.W.F.T. Thermal Decomposition of the Hydroxides of Cobalt and Nickel to 100 Kilobars // Z. Phys. Chem. Neue Folge. 1962. — Vol. 34, №> 56. P. 287−296.
  52. PertlikF. The Distortion of the Hexagonal Close Packing of Oxygen Atoms in Co (OH)2 Compared to Isotypic Brucite-Type Structures // Monatsh.Chem. — 1999. -Vol. 130, № 9.-P. 1083−1088.
  53. Sampanthar J.T., Zeng H.C. Arresting Butterfly-Like Intermediate Nanocrystals of |3-Со (ОИ)2 via Ethylenediamide-Mediated Synthesis // J. Am. Chem. Soc. — 2002. Vol. 124, № 23. — P. 6668−6675.
  54. Synthesis of a-cobalt (II) hydroxide using ultrasound radiation / P. Jeevanandam, Yu. Koltypin, A. Gedanken, Y. Mastai // J. Mater. Chem. 2000. — V. 10, JSfb 2. -P. 511−514.
  55. Jayashree R.S., KamathP.V. Electrochemical synthesis of a-cobalt hydroxide // J. Mater. Chem. 1999. — V. 9, № 4. — P. 961−963.
  56. Oswald H.R., Asper R. Bivalent Metal Hydroxides // Preparation and Crystal Growth of Materials with Layered Structures. Dordrecht-Holland: D. Reidel Publishing Company. 1977. — P. 71−140.
  57. Rajamathi M., Kamath P.V., Seshadri R Chemical synthesis of a-cobalt hydroxide //Mater. Res. Bull.-2000.-Vol. 35, № 4. -P. 271−278.
  58. Preparation of nanosized cobalt hydroxides and oxyhydroxide assisted by sonication / Y. Zhu, N. Li, Y. Koltypin, A. Gedanken // J. Mater. Chem. 2002. -Vol. 12, № 3.-P. 729−733.
  59. Kamath V.P., Therese G.H.A., Gopalakrishnan J. On the Existence of Hydrotalcite-Like Phases in the Absence of Trivalent Cations // J. Solid State Ghem. 1997.-Vol. 128, № 1. -P. 38—41.
  60. А.Г. Коллоиднаяхимия. Москва: Высшая школа, 1968. — 232 с.
  61. KrausW., NolzeG. PowderCell as teaching tool // CPD Newsletter. 1998. -№ 20. — P. 27−29.
  62. В.Г. Изучение состояния меди и никеля в окиси магния и цеолита типа Y методом спектроскопии диффузного отражения: Дисс. к-та х.наук. — Новосибирск, 1978. -206 с.
  63. Синтез LiCo02 катодного материала для литий-ионных аккумуляторов — с использованием механической активации / Н. В. Косова, В. Ф. Ануфриенко, Т. В. Ларина, Е. Т. Девяткина // Химия в интересах устойчивого развития.2001. Т. 9, № 2. — С. 235−242.
  64. Использование механической активации при создании перезаряжаемых литиевых аккумуляторов / Н. В. Косова, Е. Т. Девяткина, В. Ф. Ануфриенко Н.Т.Васенин, С. В. Восель, Т. В. Ларина // Химия в интересах устойчивого развития. 2002. — Т. 10, № 1−2. — С. 127−133.
  65. Orman HJ. Wiseman P J. Cobalt (III) lithium oxide, CoLi02: structure refinement by powder neutron diffraction // Acta Crystallogr. 1984. — Vol. 40, № 1. — P. 1214.
  66. И.Д., Швец В. А., Казанский В. Б. Изучение мест локализации ионов меди в цеолитах типа Y с помощью оптических спектров и спектров ЭПР // Кинетика и катализ. 1970. — Т. 11, № 3. — С. 747−752.
  67. И.Д., Жидомиров Г. М., Казанский В. Б. Изучение методами электронного парамагнитного резонанса и оптической спектроскопии мест локализации катионов переходных металлов в синтетических цеолитах // Успехи химии. 1972. — Т. 41, № 5. — С. 909−939.
  68. Изменение оптического спектра обменного иона меди при дегидратации цеолита / Е. Е. Дильмухамбетов, А. В. Киселев, Н. М. Кузьменко, В. И. Лыгин, М. А. Шубаева // Журн" физ. хим. 1972. — Т. 46, № 12. — С. 240−242.
  69. NiculaA., Stamires D., TurkevichJ. Paramagnetic Resonance Absorption of Copper Ions in Porous Crystals // J. Chem. Phys. 1965. — Vol.42, № 10. -P. 3684−3692.
  70. Chao C.C., Lunsford J.H., Turkevich J. EPR Study of Copper (II) Ions Pairs in Y-Type Zeolites // J. Chem. Phys. 1972. — Vol. 57, № 7. — P. 2890−2898.
  71. Turkevich J., Ono Y., Soria J. Further Electron Spin Resonance Studies of Си (II) in Linde Y Zeolite // J. Catal. 1972. — Vol. 25, № 1. — P. 44−54.
  72. Спектры ЭПР и состояние ионов меди в CuNaY-цеолитах / Н. Г. Максимов, В. Ф. Ануфриенко, К. Г. Ионе, Н. А. Шестакова // Журн. структ. хим. 1972. -Т. 13, № 6.-С. 1020−1025.
  73. Н.Г., Ануфриенко В. Ф., Ионе К. Г. Изучение методом ЭПР04взаимодействия ионов Си с аммиаком в CuY-цеолитах // ДАН СССР. -1973. Т. 212, № 1−2. — С. 142−145.
  74. Влияние условий ионного обмена на состояние и каталитические свойства меди в цеолитах / Н. Г. Максимов, К. Г. Ионе, В. Ф. Ануфриенко, П. Н. Кузнецов, Н. Н. Бобров, Г. К.Боресков// ДАН СССР, — 1974. -Т. 217, № 1.-С. 135−138.
  75. А.В., Кузьменко Н. М., Лыгин В. И. Состав и конфигурация координационных сфер ионов меди цеолитов типа Y с разными лигандами // Журн. физ. хим. 1975. — Т. 49, № 11−12. — С. 3043−3047.
  76. Промотирование цеолита Cu-ZSM-5 кобальтом: влияние на активность и стабильность в реакциях окисления этана и разложения N20 / А. В .Кучеров, Т. Н. Кучерова, В. Д. Ниссенбаум, А. А. Слинкин // Кинетика и катализ. 1995. -Т. 36,№ 5.-С. 731−735.
  77. Состояние исследований в области каталитических превращений NOx и N2 / Л. С. Глебов, А. Г. Закирова, В. Ф. Третьяков, Т. Н. Бурдейная, Г. С. Акопова // Нефтехимия. 2002. — Т. 42, № 3. — С. 163−194.
  78. Salker A.V., Weisweibr W. Catalytic behaviour of metal based ZSM-5 catalysts for NOx reduction with NH3 in dry and humid conditions // Appl. Catal. A: Gen. -2000. Vol. 203, № 2. — P. 221−229.
  79. ShelefM. Selective Catalytic Reduction of NOx with N-Free Reductants // Chem. Rev. 1995. — Vol. 95, № 1. — P. 209−225.
  80. Armor J.N. Catalytic reduction of nitrogen oxides with methane in the presence of excess oxygen: A review// Catal. Today. 1995. — Vol. 26, № 2. — P. 147−158.
  81. Исследование линейных оксидных структур меди в каналах цеолита ZSM-5 методом ЭСДО / В. Ф. Ануфриенко, С. АЛшник, Н. Н. Булгаков Т.В.Ларина, Н. Т. Васенин, З. Р. Исмагилов // ДАН. 2003. Т. 392, № 1. — С. 67−71.
  82. Linear nanoscale clusters of CuO in Cu-ZSM-5 catalysts / Z.R. Ismagilov, S.A. Yashnik, V.F. Anufrienko, T.V.Larina, N.T.Vasenin, N.N.Bulgakov, S.V.Vosel, L.T.Tsykoza // Appl. Surf. Sci. 2004. — Vol. 226, № 1−3. — P. 88−93.
  83. Well defined Cu’CNO), CuI (NO)2 and CuH (NO)X (X=0″ and/or N02″) complexes in Cu'-ZSM-S prepared by interaction of H-ZSM-5 with gaseous CuCl / G. Spoto,
  84. S.Bordiga, D. Scarano, A. Zecchina // Catal. Lett. 1992. — Vol. 13, № 1−2. -P. 394.
  85. Anderson M.W., Kevan L. Study of Cu2±Deped zeolite NaH-ZSM-5 by Electron Spin Resonance and Electron Spin Echo Modulation Spectroscopies // J. Phys. Chem. 1987. — Vol. 91, № 15. — P. 4174-^-179.
  86. Verberckmoes A.A., Uytterhoeven M.G., Schoonheydt R.A. Framework and extra-framework Co in CoAPO-5 by diffuse reflectance spectroscopy // Zeolites. — 1997.-Vol. 19, № 2−3.-P. 180−189.
  87. BreckD.W. Crystalline molecular sieves // J. Chem. Educ. 1964. — Vol.41, № 12.-P. 678−688.
  88. Studies of cations in zeolites: adsorption of carbon monoxide- formation of Ni ions and Na3+4 centres / J.A.Rabo, C.L.Angell, R.H.Kasai, V. Schomaker // Disc. Faraday Soc. 1966. — Vol. 41. — P. 328−349.
  89. Polak R., Cerny V. Spectra of synthetic zeolites containing transition metal ions-I.9 1 8 2
  90. Theory of the d (d) and d (d) electron configuration in the crystal field of D3h symmetry // J. Phys. Chem. Sol. 1968. — Vol. 29, № 6. — P. 945−950.
  91. Klier K., Ralek M. Spectra of synthetic zeolites containing transition metal ions-II. Ni ions in type a linde molecular sieves // J. Phys. Chem. Sol. 1968. — Vol. 29, № 6.-P. 951−957.
  92. Molecular Sieves. V.3. Science and Technology. Post-Synthesis Modification I / Eds. Karge H.G., Weitkamp J. Berlin. Heidelberg: Springer, 2002.
  93. Rice M.J., Chakraborty A.K., Bell A.T. Site Availability and Competitive Siting of Divalent Metal Cations in ZSM-5 // J. Catal. 2000. — Vol. 194, № 2. — P. 278 285.94. •
  94. Co ions as probes of A1 distribution in the framework of zeolites. ZSM-5 study / J. Dedecek, D. Kaucky, B. Wichterlova, O. Gonsiorova // Phys. Chem. Chem. Phys. -2002. Vol. 4. — P. 5406−5413.
  95. Budi P., HoweR.F. Steam deactivation of CoZSM-5 NOx reduction catalysts // Catal. Today. 1997. — Vol. 38, № 2. — P. 175−179.
  96. Dealumination of HZSM-5 zeolites: I. Calcination and Hydrothermal Treatment / S.M.Campbell, D.M.Bibby, J.M.Coddington, R.F.Howe, R.H.Meinhold // J. Catal. 1996.-Vol. 161, № l.-P. 338−349.
  97. Стабилизация Co2+ и Cu2+ внекаркасными ионами алюминия в каналах цеолита HZSM-5 / О. П. Криворучко, В. Ф. Ануфриенко, Е. А. Паукштис, Т. В. Ларина, Е. Б. Бургина, С. А. Яшник, З. Р. Исмагилов, В. Н. Пармон // ДАН. -2004. Т. 398, № 3, С. 356−360.
  98. MottFI., Девис Э. Электронные процессы в некристаллических веществах. -Москва: Мир, 1982.-Т. 1.-312 с.
  99. Synthesis of mesoporous complex framework zirconium phosphates via organic-inorganic nanocomposites: genesis of structure, adsorption and catalytic properties / Yu.V. Frolova, V.A. Sadykov, S.N. Pavlova, S.A.Veniaminov, R.V.Bunina,
  100. E.B.Burgina, V.N.Kolomiichuk, T.V.Larina, N.V.Mezentseva, M.A.Fedotov, A.M.Volodin, E.A.Paukshtis, V.B.Fenelonov, R. Roy, D. Agrawal // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 2004. — Vol. 788. — P. 215−220.
  101. A.C. Кристалло-химическая классификация минеральных видов. Киев: Наукова Думка, 1966. — 547 с.
  102. Л.И. Влияние матрицы на каталитические свойства ионов кобальта в реакции окисления водорода: Дисс. канд. хим. наук. Новосибирск, 1975. 152 с.
  103. Закономерности формирования соосажденных гидроксид ов фазовый состав и катионные соотношения в гидроксоалюминатах Со11 / Е. А. Тарабан, В. В. Малахов, О. П. Криворучко, Л. М. Пласова, Н. Н. Болдырева // Журн. неорган, химии. 1991. — Т. 35, № 4. — С. 875−878.
  104. Characterization and NO decomposition activity of Cu-MFI zeolite in relation to redox behavior / Y. Teraoka, C. Tai, H. Ogawa, H. Furukawa, S. Kagawa // Appl. Catal. A: Gen. 2000. — Vol. 200, № 1−2. — P. 167−176. :
  105. О.П., Буянов P.А., Горшкова E.А. Закономерности формирования соосажденных гидроксидов Al(III) Cu (II) // Кинетика и катализ. — 1983. — Т. 24, № 4. — С. 978−983.
  106. Hensen E.J.M., Zhu Q., van Santen R.A. Extraframework Fe-Al-O species occluded in MFI zeolite as the active species in the oxidation of benzene to phenol with nitrous oxide // J. Catal. 2003. — Vol. 220, № 2. — P. 260−264.
  107. Особенности состояния железа в железосурьмяных катализаторах по данным ЭПР / В. Ф. Ануфриенко, Н. ГЛрмухаметов, Д. В. Тарасова, И. П. Оленькова // Кинетика и катализ. 1973. — Т. 14, № 3. — С. 716−721.
  108. Synthesis of Methanol: Part 1. Catalysts and Kinetics / G.C.Chinchen, P.J.Denny, J.R.Jennings, M.S.Spencer, K.C.Waugh // Appl. Catal. 1988. — Vol. 36. — P. 165.
  109. Topsoe Nan-Yu, Topsoe H. FTIR studies of dynamic surface structural changes in Cu-based methanol synthesis catalysts // J. Mol. Catal. A: Chem. 1999. -Vol. 141, № 1−3.-P. 95−105.
  110. Fischer-Tropsch synthesis on supported cobalt catalysts promoted by platinum and rhenium / S. Vada, A.Hoff., E. Adnanes, D. Schanke, A. Holmen // Top. Catal. -1995. Vol. 2, № 1−4. — P. 155−162.
  111. HilmenA.M., SchankeD., HolmenA. TPR study of the mechanism of rhenium promotion of alumina-supported cobalt Fischer-Tropsch catalysts // Catal. Lett. — 1996. Vol. 38, № 3−4. — P. 143−147.
  112. Van de LoosdrechtJ. Preparation и properties of Supported Fischer-Tropsch Catalysts (Ph.D. Thesis), Universiteit Utrecht, Utrecht, The Netherlands, 1995, Ch.3.
  113. Preparation and properties of supported cobalt catalysts for Fischer-Tropsch synthesis / J. Van de Loosdrecht, M. van der Haar, A.M. van der Kraan, A.J. van Dillen, J.W.Geus // Appl. Catal. A: Gen. 1997. Vol. 150, № 2. — P. 365 376.
  114. Effect of Water Vapor on the Reduction of Ru-Promoted Co/A1203 / Y. Zhang, D. Wei, S. Hammache, J.G.Goodwin // J. Catal. 1999. — Vol. 188, № 2. — P. 281 290.
  115. Arnoldy P., Moulijn J.A. Temperature-programmed reduction of CoO/A1203 catalysts // J. Catal. 1985. — Vol. 93, № 1.-P. 38−54.
  116. Kloprogge J.T., Frost R.L. Infrared emission spectroscopic study of the thermal transformation of Mg-, Ni- and Co-hydrotalcite catalysts // Appl. Catal.' A: Gen. -1999.-Vol. 184, № l.-P. 61−71.
  117. Обнаружение оксидных кластерных структур золота в катализаторах Аи/А120з для низкотемпературного окисления СО / В. Ф. Ануфриенко, Б.JI.Мороз, Т. В. Ларина, С. Ф. Рузанкин, В. И. Бухтияров, В. Н. Пармон // ДАН. -2007. Т. 413, № 4. — С. 493198.
  118. С.В. Магнетизм. Москва: Наука, 1971. 1032 с.
  119. Ч. Введение в физику твердого тела / Отв. ред. А. А. Гусева. Москва: Наука, 1978.-791 с.
  120. В.Т., РакитинЮ.В. Введение в магнетохимикЛ Метод статистической магнитной восприимчивости в химии. Москва: Наука, 1980. -302 с.
  121. Eremin M.V., Rakitin Yu.V. Channel Model in Isotropic Exchange Theory // Phys. Stat. Sol. (B). 1977. — Vol. 80, № 2. — P. 579−587.
Заполнить форму текущей работой