Осаждение нано-и субмикронных частиц при интенсификации технологических процессов в мощном акустическом поле

3.1 Актуальность задачи математического моделирования и экспериментального исследования диффузии нанои субмикронных частиц через акустический и гидродинамический пограничные слои. 41.

3.2 Постановка задачи. Исходные уравнения. 43.

3.3 Влияние температуры на диффузию в потоке. 44.

3.4 Уравнения для потока через пограничный слой с учетом граничных условий. 45.

3.5 Изменение скорости потока аэрозоля от наличия пограничного слоя. 48.

3.6 Решение уравнения для потока частиц к стенке через пограничный слой. 49.

3.7 Расчетная модель диффузионного потока при осаждении наносубми- 51 кронных аэрозольных частиц в звуковом поле.

3.8 Экспериментальные результаты исследования и сравнение с теорией диффузионного потока наносубмикронных частиц через акустический и гидродинамический пограничные слои. 75.

3.9 Выводы и заключения по разделу 3. 86.

4 Измерение и расчет аэрозольных параметров наночастиц табачного дыма. 91.

4.1 Обоснование выбора типов аэрозолей для экспериментального исследования. 91.

4.2 Экспериментальная установка для акустического осаждения нанои субмикронных аэрозолей. 93.

4.3 Методика и аппаратура для измерения параметров наноразмерных аэрозолей методом атомно-силовой микроскопии. 100.

4.4 Дисперсное распределение и конфигурация нанои субмикронных осажденных аэрозолей. 102.

4.5 Взаимодействие нанои субмикронных аэрозолей с поверхностью. 113.

4.6 Оценка погрешностей при измерениях параметров аэрозольных наночастиц сигаретного дыма. 117.

4.7 Выводы и заключения по разделу 4. 120.

5 Выводы и заключения по диссертационной работе. 124.

6 Список использованных литературных источников. 126.

Приложение 1 Проверка математических выкладок по теории размерности. 132.

Приложение 2 Акты о внедрениях. 135.

Приложение 3 Дипломы конкурсов. 136.

Осаждение тонкодисперсных аэрозолей остается важной научно-технической проблемой в разных областях промышленности и в исследовательских проектах (в системах очистки промышленных выбросов, в технологиях защитных покрытий, в экологии, в нанотехнике и др.). В связи с интенсификацией технологических процессов доля тонкодисперсных аэрозолей (в металлургии, в химических производствах и др.) возрастает. Появились технологии нанесения субмикронных и наночастиц для получения новых качеств изделий.

Использование мощных акустических колебаний резко интенсифицирует процессы коагуляции и осаждения аэрозолей. При наложении мощного акустического поля помимо колебательного движения среды и аэрозоля возникает гидродинамическое взаимодействие полей обтекания частиц, изменяются процессы диффузии, ускоряются теплои массообмен за счет различных акустических течений в объеме и особенно в пограничных слоях.

Исследования воздействия мощных акустических колебаний на аэродисперсные системы и внедрение этого метода в разных отраслях промышленности широко проводились в 60-х — 90-х годах прошлого столетия. Значительный вклад в исследование акустического воздействия на процессы коагуляции и осаждение промышленных аэрозолей внесли отечественные ученые Е. П. Медников, Ю. Я. Борисов, В. И. Тимошенко, Н. Н. Чернов и др.

Осаждение тонкодисперсных аэрозолей при наложении мощного акустического поля представляет собой сложное физико-химическое явление из-за высокой адгезионной способности и подвижности нанои субмикронных частиц. Для его понимания, математического моделирования и создания промышленных технологий можно использовать существующие в научно-технической литературе представления. Однако для субмикронных и наночастиц в литературе практически отсутствуют теоретические и экспериментальные результаты по диффузии в свободном пространстве и при наличии пограничных (акустического и гидродинамического) слоев. Для нанои субмикронных аэрозолей число соударений с молекулами газа с разных сторон неодинаково. Сказывается прерывистость среды. Из-за этого меняется (увеличивается) подвижность частиц (из-за изменения стоксовской силы), а отсюда и коэффициент диффузии. Кроме того, акустический пограничный слой много меньше по толщине гидродинамического, и диффузия к поверхности при озвучивании потока резко возрастает. Именно эти процессы играют важную роль в осаждении субмикронных и наночастиц в промышленных технологиях при наложении мощного акустического поля и являются целью диссертационного исследования.

Целью работы является теоретическое и экспериментальное исследование осаждения нанои субмикронных аэрозольных частиц в акустическом поле применительно к проблеме выбора параметров оборудования для интенсификации технологических процессов.

Для достижения поставленной цели необходимо решить следующие задачи:

1. На основе решения уравнений диффузии провести исследование изменения счётной концентрации от источника до осаждаемой поверхности для нанои субмикронных частиц промышленных аэрозолей, находящихся в акустическом поле, при варьировании основных параметров.

2. Разработать математическую модель и провести теоретическое исследование изменения диффузионного потока нанои субмикронных частиц промышленных аэрозолей через гидродинамический и акустический пограничные слои при изменении параметров акустического поля среды и аэрозоля.

3. Создать лабораторную установку и провести экспериментальные исследования осаждения различных нанои субмикронных аэрозолей через пограничные слои в потоке со звуком и без него.

4. Методом атомно-силовой микроскопии исследовать конфигурацию частиц и их агрегатов, а также дисперсное распределение различных осаждаемых нанои субмикронных аэрозолей при различных параметрах потока и акустического поля.

5. Провести сравнение теории с экспериментом и дать рекомендации по выбору параметров для технологических установок с использованием мощного звука.

Научные результаты, выносимые на защиту:

1. Математическая модель и результаты расчета диффузионного потока нанои субмикронных частиц промышленных аэрозолей через акустический и гидродинамический слои, позволяющие рассчитать осаждения тонкодисперсных аэрозолей при варьировании основных параметров звукового поля (частоты и звукового давления), аэрозоля (размеров и удельного веса) и среды (вязкости, температуры, плотности).

2. Результаты экспериментального исследования диффузионного потока наноразмерных частиц четырех сортов сигаретного дыма через акустический и гидродинамический пограничные слои, показавшие, что в акустическом поле резко увеличивается осаждение аэрозолей, что соответствует созданной математической модели процесса.

3. Результаты атомно-силовой микроскопии конфигурации осажденных частиц, их агрегатов, а также дисперсного состава различных нанои субмикронных аэрозолей при воздействии звука и без него, в потоке и без него, которые свидетельствуют об интенсифицирующем действии мощного акустического поля на процесс осаждения различных тонкодисперсных аэрозолей.

Научная новизна.

1. Предложена математическая модель для расчета диффузионного потока нано-и субмикронных частиц промышленных аэрозолей через гидродинамический и акустический пограничные слои, которая позволяет связать поток осажденных нанои субмикронных частиц с параметрами звукового поля, среды и аэрозоля.

2. Результаты экспериментальных исследований диффузионного потока наноразмерных частиц четырех типов аэрозолей через акустический и гидродинамический пограничные слои, показывающие правильность предложенной теоретической модели.

3. Экспериментально с использованием атомно-силового микроскопа исследованы конфигурация различных аэрозолей, а также их дисперсное распределение при варьировании параметров потока и акустического поля.

Практическая значимость.

1. Результаты проведенных исследований необходимы при проектировании перспективных технологий осаждения нанои субмикронных частиц в различных отраслях промышленности (в химической, металлургической, авиационной, в экологических проектах и др.).

2. Математические модели, разработанные в диссертации, пригодны для широкого класса промышленных и природных аэрозолей.

3. Использованная методика атомно-силовой микроскопии для экспериментального исследования конфигурации частиц и их агрегатов, а также дисперсного состава нанои субмикронных аэрозолей может быть применена для измерения параметров многочисленных промышленных и природных аэрозолей.

Методы исследований.

Метод математического моделирования изменения счётной концентрации промышленных аэрозолей при акустическом воздействии базируется на решении параболических уравнений диффузии операционном методом с использованием функционального преобразования Лапласа и теоремы обращения. Теоретический анализ осаждения диффузионного потока через акустический и гидродинамический пограничные слои проводился на основе уравнения массопереноса с учетом специфики изменения коэффициента диффузии нанои субмикронных частиц в акустическом поле. Экспериментальные исследования осаждения нанои субмикронных частиц при акустическом воздействии (и без него) проведены с использованием современного атомно-силового микроскопа.

Внедрение результатов работы.

Результаты исследования осаждения нанои субмикронных частиц промышленных аэрозолей в акустическом поле оказались полезны для разработки перспективной технологии защитного покрытия на Таганрогском авиационном научно-техническом комплексе имени Г. М. Бериева (ТАНТК), а также внедрены в учебный процесс Технологического института ФГАОУ ВПО «Южный федеральный университет» в г. Таганроге, что подтверждается документами, приведенными в приложении.

Во введении обоснована актуальность темы диссертации, сформулированы цель и задачи исследования, научные результаты выносимые на защиту, выделены научная новизна, практическая значимость и методика исследования, приведены общие характеристики работы и краткое содержание диссертационной работы.

В первом разделе рассматриваются существующие в литературе методы и результаты исследования акустического осаждения промышленных дымов и туманов (п.п.1.2, 1.3).

Делается заключение, что большинство положений существующих в литературе теоретических представлений относится к микронным размерам частиц (п. 1.4). Нанои субмикронные аэрозольные частицы имеют иные параметры движения в акустическом поле. Резко увеличивается их подвижность. Сказывается прерывистость среды. Меняется процесс диффузии. При проектировании промышленных технологических установок для осаждения нано-и субмикронных аэрозолей важно знать зависимость процесса диффузии от параметров звукового поля, среды и аэрозолей. В литературных источниках таких сведений нет (п. 1.3).

Поэтому применительно к проблеме выбора параметров оборудования для интенсификации технологических процессов необходимо теоретически и экспериментально исследовать осаждение нанои субмикронных аэрозольных частиц в мощном звуковом поле. Формулируются цель и задачи диссертационной работы (п. 1.4).

В разделе 2 решена задача и проанализировано полученное выражение для изменения счетной концентрации при направленной диффузии в звуковом поле нанои субмикронных частиц промышленных аэрозолей.

Математическая модель строится на базе решения операционным методом диффузионного уравнения (второго уравнения Фика) в частных производных с соответствующим заданием начальных и граничных условий (п. 2.1 и 2.2).

В п. 2.3 с использованием функционального преобразования Лапласа решено обыкновенное дифференциальное уравнение для трансформанты функции концентрации аэрозоля. После обратного преобразования интегральное выражение для комплексной переменной с помощью теории вычетов приобрело вид формулы для изменения счетной концентрации при направленной диффузии от источника аэрозоля в функции от времени, расстояния и коэффициента диффузии (п. 2.4). При увеличении коэффициента диффузии, изменение счетной концентрации более заметно. Чем меньше медианный размер частиц, тем больше коэффициент диффузии.

В п. 2.5 проведен анализ относительного изменения счетной концентрации нанои субмикронных частиц промышленных аэрозолей с учетом экспериментальных данных в функции от параметров аэрозоля, среды и звукового поля. Сделаны выводы и заключения по разделу 2 (п. 2.6).

В разделе 3 представлены результаты теоретического и экспериментального исследования диффузионного потока субмикронных и наночастиц через акустический и гидродинамический пограничные слои.

В п. 3.1 и 3.2 формулируется задача математического моделирования (на базе первого уравнения Фика) диффузионного потока наночастиц через пограничные слои применительно к технологическим аппаратам для осаждения тонкодисперсных аэрозолей.

Влияние температуры на коэффициент диффузии и распределения температуры по ширине канала рассмотрены в п. 3.3. Полученное в п. 3.4 уравнение для диффузионного потока наночастиц в технологических установках с учетом граничных условий для давления в среде и ее температуры через пограничный слой содержит скорость потока.

Изменение скорости потока аэрозоля от наличия акустического или гидродинамического пограничных слоев найдено в п. 3.5.

В п. 3.6 получено и решено с учетом граничного условия дифференциальное уравнение для диффузионного потока нанои субмикронных аэрозольных частиц через пограничные слои. Проверка по теории размерностей показала правильность выполненных математических выкладок.

В п. 3.7 приведены полученные итоговые формулы для относительного изменения диффузионного потока наноразмерных частиц через акустический и гидродинамический пограничные слои и для коэффициентов осаждения (соответственно, акустического и гидродинамического). По этим формулам выполнены расчеты и проанализированы многочисленные графики изменения осаждаемого диффузионного потока через акустический и гидродинамический пограничные слои при изменении в широких пределах параметров технологических установок: среды (температуры, давления, вязкости, плотности), аэрозоля (размеров частиц, коэффициента диффузии), скорости протяжки, расстояния, частоты звука. И различных комбинаций этих параметров.

В п. 3.8 представлены экспериментальные результаты исследования и сравнение с теорией диффузионного потока нанои субмикронных частиц через акустический и гидродинамический пограничные слои для 4-х типов тонкодисперсных аэрозолей. Показано интенсифицирующее действие звукового поля на диффузионное осаждение тонкодисперсных аэрозолей, что важно для многих промышленных технологий, а также для ряда медицинских и экологических процессов.

Сделаны подробные выводы и заключения по разделу 3 (п. 3.9).

Раздел 4 посвящен описанию методики и аппаратуры экспериментальных исследований диффузионного потока и параметров нанои субмикронных частиц в акустическом поле, в нем также приведены результаты исследований дисперсионного распределения и конфигурации агрегатов (п. 4.4) нанои субмикронных осажденных аэрозолей, взаимодействия наноразмерных частиц с поверхностью (п. 4.5) и рекомендации по выбору параметров технологических установок для осаждения нанои субмикронных частиц при наложении акустического поля.

В п. 4.1 приведено обоснование выбора в качестве аэрозолей для экспериментального исследования наноразмерных частиц табачного дыма 4-х сортов сигарет (по критериям относительной безопасности, простоты генерирования аэрозоля и повторяемости результатов).

Экспериментальная установка для акустического осаждения и сопровождающих измерений описана в п. 4.2.

Важным фактором получения новых экспериментальных результатов по акустическому осаждению наноразмерных аэрозолей явилось использование впервые атомно-силовой микроскопии. В п. 4.3 приведены методика и описание аппаратуры для измерения параметров частиц методом атомно-силовой микроскопии.

В п. 4.6 приведена оценка погрешностей при измерении параметров аэрозольных наночастиц сигаретного дыма.

Подробные выводы и заключения приведены в конце каждого раздела. Основные выводы по диссертационной работе представлены в разделе 5. В разделе 6 приведен список использованных литературных источников. В Приложении 1 приведена проверка математических выкладок по теории размерностей.

В Приложении 2 — справки о внедрении. В Приложении 3 — дипломы Всероссийских конкурсов. Апробация работы.

Основные результаты работы докладывались на:

— XVIII сессия Российского Акустического общества — форум «Человек и наука в XXI веке» (ТРТУ, г. Таганрог, 2006 г.);

— Всероссийская научно-техническая конференция «Экология 2006 — море и человек» (ТРТУ, г. Таганрог, 2006 г.);

— XIX сессия Российского Акустического общества (ИПФ РАН, г. Нижний Новгород, 2007 г.);

— Всероссийский смотр-конкурс «Эврика-2007» (Юж.-Рос. Государственный технический университет — НПИ, г. Новочеркасск, 2007 г.);

Всероссийская научно-техническая конференция «Медицинские информационные системы» (ТТИ ЮФУ, г. Таганрог, 2008 и 2010гг.);

— VI Всероссийская межвузовская конференция молодых ученых (СПГТУ г. Санкт-Петербург, 2009 г.);

— V научная конференция студентов и аспирантов базовых кафедр Южного научного центра РАН (ТТИ ЮФУ, г. Таганрог, 2009 г.);

— Научная конференция студентов и аспирантов по медицинским технологиям (ТТИ ЮФУ, г. Таганрог, 2009 г.);

— IV всероссийская олимпиада по нанотехнологиям «Нанотехнологии — прорыв в будущее», секция «Квантовый эффект» и конкурс НТ-МДТ «Прозондируем наномир» (МГУ им. М. В. Ломоносова, г. Москва, 2010 г.).

Публикации.

По теме исследований опубликовано 15 печатных работ, в том числе 7 в изданиях, рекомендованных ВАК.

Структура и объем диссертации

.

Диссертация состоит из ведения, четырех глав с выводами и заключениями, списка использованной литературы и приложения. Работа изложена на 135 страницах машинописного текста, 46 рисунках и содержит список литературы из 68 наименований.

5. Выводы и заключения по диссертационной работе.

Подробные выводы и заключения приведены в конце каждого раздела.

Подводя итоги роботы, можно сделать следующие общие выводы и заключения.

1. Выполнены теоретические и экспериментальные исследования осаждения и взаимодействия нанои субмикронных аэрозольных частиц в звуковом поле применительно к проблеме выбора параметров оборудования для интенсификации технологических процессов.

2. На основе решения операционным методом уравнения диффузии проведено исследование изменения счётной концентрации от источника аэрозоля до осаждаемой поверхности для нано и субмикронных частиц промышленных аэрозолей, находящихся в акустическом поле. Созданная математическая модель направленной диффузии аэрозольных частиц позволила расчётным путём оценить влияние основных параметров аэрозоля среды и акустического поля на изменение в пространстве осадительной камеры и во времени счётной концентрации осажденных наноразмерных промышленных аэрозолей.

3. Разработана математическая модель и проведено теоретическое исследование изменения диффузионного потока нанои субмикронных частиц промышленных аэрозолей через гидродинамический и акустический пограничные слои при изменении параметров акустического поля, среды (температуры, вязкости, давления, коэффициента динамической вязкости) и аэрозоля (размеров, коэффициента диффузии). Показано, что в акустическом поле осаждение тонкодисперсных аэрозолей (особенно наноразмерных) существенно интенсифицируется (диффузионный поток увеличивается в 5−8 раз).

4. Создана лабораторная установка и проведены экспериментальные исследования 4-х типов нанои субмикронных аэрозолей при направленной диффузии, а также измерение диффузионного потока аэрозолей через акустический и гидродинамический пограничные слои. Получено удовлетворительное совпадение результатов теоретических и экспериментальных исследований.

5. Методом атомно-силовой микроскопии исследованы конфигурация наночастиц и их агрегатов, сила взаимодействия с осаждаемой поверхностью, а так же дисперсное распределения 4-х типов нанои субмикронных аэрозолей при различных параметрах.

6. Даны рекомендации по выбору параметров технологических установок для осаждения наноразмерных аэрозолей в акустическом поле. Результаты исследований полезны для оценки последствий активного и пассивного курения. По диссертации имеются публикации и доклады на международных и всероссийских конференциях, сессиях Российского акустического общества и конкурсах.