Дипломы, курсовые, рефераты, контрольные...
Срочная помощь в учёбе

Инициирование окислительных превращений бензола на оксидных катализаторах

Диссертация: Инициирование окислительных превращений бензола на оксидных катализаторах
ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

В настоящей работе проведено изучение характера инициирования окислительных превращений бензола и разработан способ повышения эффективности катализаторов, приготовленных на основе оксидов ванадия и молибдена. Были установлены основные закономерности окислительных превращений бензола на цеолитных и оксидных катализаторах, а также связь их активности в окислении бензола и в генерации активного… Читать ещё >

Содержание

  • 1. Литературный обзор
    • 1. 1. Пути инициирования окислительных превращений бензола на оксидных катализаторах
      • 1. 1. 1. Каталитическое газофазное гидроксилирование бензола
      • 1. 1. 2. Каталитическое окисление бензола в малеиновый ангидрид (кислоту)
    • 1. 2. Одноэлектронное окисление ароматических углеводородов
      • 1. 2. 1. Одноэлектронное окисление ароматических углеводородов на цеолитах различного структурного типа
      • 1. 2. 2. Природа центров одноэлектронного окисления цеолитов
    • 1. 3. Электронно-возбуждённый молекулярный кислород в катализе углеводородов
      • 1. 3. 1. Формы электронно-возбуждённого молекулярного кислорода
      • 1. 3. 2. Электронно-возбуждённый молекулярный кислород на оксидных системах
      • 1. 3. 3. Взаимодействие электронно-возбуждённого молекулярного кислорода с углеводородами
  • 2. Экспериментальная часть
    • 2. 1. Получение и характеристика применяемых веществ
    • 2. 2. Декатионирование цеолитов
    • 2. 3. Получение массивных оксидов переходных металлов
    • 2. 4. Нанесение оксидов переходных металлов на силикагель
    • 2. 5. Определение удельной поверхности катализаторов на основе оксидов переходных металлов
    • 2. 6. Методика хемилюминесцентных исследований
    • 2. 7. ЭПР исследования
      • 2. 7. 1. Исследования цеолитов
      • 2. 7. 2. Исследования катализаторов на основе оксидов переходных металлов
    • 2. 8. Методика каталитического эксперимента
  • 3. Результаты и обсуждение
    • 3. 1. Участие активных форм кислорода в одноэлектронном окислении бензола на цеолитных катализаторах
      • 3. 1. 1. Стабилизация электронно-возбуждённый кислорода на цеолитах
      • 3. 1. 2. Одноэлектронное окисление бензола на цеолитах
    • 3. 2. Вклад электронно-возбуждённого кислорода в парциальное каталитическое окисление бензола на оксидах переходных металлов
      • 3. 2. 1. Генерация электронно-возбуждённого кислорода на массивных оксидах переходных металлов
      • 3. 2. 2. Парциальное окисление бензола на массивных оксидах переходных металлов
      • 3. 2. 3. Исследование катализаторов парциального окисления бензола методом ЭПР
      • 3. 2. 4. Генерация электронно-возбуждённого кислорода на оксидах переходных металлов, нанесённых на силикагель
      • 3. 2. 5. Парциальное окисление бензола на оксидах переходных металлов, нанесённых на силикагель

Инициирование окислительных превращений бензола на оксидных катализаторах (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

Одним из основных факторов, определяющих научно-технический прогресс в нефтехимической промышленности, является создание высокоэффективных методов каталитических превращений углеводородов. В свою очередь решение этой важной задачи невозможно без детального и всестороннего изучения механизмов каталитических процессов.

Процессы парциального окисления углеводородов являются основным способом получения ценных кислородсодержащих продуктов, таких как органические кислоты и их ангидриды, оксиды олефинов и др. К одним из наиболее распространённых промышленных катализаторов этих реакций относятся системы на основе оксидов V и Мо, которые используют при окислении алканов, олефинов и ароматических углеводородов. Поскольку в последнее время особое внимание уделяется поиску методов прямого окисления углеводородов молекулярным кислородом, особенно актуальным становится вопрос о природе активных частиц, принимающих участие в окислительных превращениях на такого типа катализаторах. В классическом определении окисление органических соединений сводится к отщеплению водорода, то есть дегидрированию или замещению водорода на более электроотрицательный элемент, такой как кислород. Формальное определение констатирует конечный результат, но не тип взаимодействия органического субстрата с реагентом. Когда речь идёт о каталитическом процессе, то механизм окисления, а как следствие, и состав продуктов определяется природой активных интермедиатов, генерируемых на катализаторе и/или с участием катализатора и взаимодействующих с субстратом. Поэтому ответ на вопрос о природе частицы, ответственной за инициирование тех или иных превращений, не только поможет оптимизировать исследуемый процесс, но и открывает возможности разработки новых высокоэффективных производств.

Ранее в целом ряде работ были развиты представления о возможном участии в реакциях парциального окисления углеводородов молекул кислорода в электронно-возбужденном состоянии. В качестве наиболее ярких примеров можно привести фотоокисление непредельных углеводородов в жидкой фазе.

Однако экспериментальные исследования в этом направлении проводились, главным образом, в условиях низкотемпературного гомогенного катализа. В то же время, роль возбужденного дикислорода в высокотемпературном гетерогенном окислительном катализе до сих пор оставалась мало изученной, хотя предположения о возможном участии синглетного кислорода в окислительных превращениях ароматических углеводородов на гетерогенных ванадиевых и ванадий-молибденовых катализаторах ранее высказывались. Между тем, не так давно было обнаружено явление эмиссии возбуждённых форм молекулярного кислорода с поверхности оксида ванадия, причём этот процесс проходил при температурах, близких к температурам парциального окисления бензола на таких же каталитических системах.

Интерес вызывает не только электронное состояние, взаимодействующего с субстратом кислорода, но и то, каким образом протекает данное взаимодействие. Известно, что первичный акт взаимодействия молекулы бензола с окислителем обычно представляют как одноэлектронное окисление с образованием катион-радикалов СбНб+ Наиболее подробно данный процесс изучался на узкопористых цеолитах (типа морденита и ZSM-5), т.к. СбНб+' наиболее удобно наблюдать на системах, обладающих подобной геометрией пор. Между тем в работах сотрудников ИХФ им. Н. Н. Семёнова РАН было доказано присутствие электоронно-возбуждённого молекулярного кислорода на цеолитах типа ZSM-5, что позволяет предположить участие именно частиц *02 в одноэлектронном окислении бензола.

В связи со всем сказанным выше, актуальной задачей является изучение роли электронно-возбуждённых молекул О2 в парциальном окислении бензола на оксидных катализаторах и в одноэлектронном окисление бензола на цеолитах как инициирующей стадии окислительных превращений.

В настоящей работе проведено изучение характера инициирования окислительных превращений бензола и разработан способ повышения эффективности катализаторов, приготовленных на основе оксидов ванадия и молибдена. Были установлены основные закономерности окислительных превращений бензола на цеолитных и оксидных катализаторах, а также связь их активности в окислении бензола и в генерации активного кислорода, оценен вклад других активных форм кислорода в окислительные превращения бензола.

1. Литературный обзор

выводы.

1. Впервые обнаружено, что количество активного дикислорода на высококремнистых цеолитах ZSM-5 определяется как содержанием структурного алюминия, так и условиями термообработки образцов.

2. Установлена корреляция между активностью высококремнистых цеолитов типа пентасила в одноэлектронном окислении бензола и их способностью к генерации активного дикислорода.

3. Впервые показано, что системы, стабилизирующие возбуждённый молекулярный кислород, но неактивные в одноэлектронном окислении бензола, не образуют поликонденсированных структурвзаимодействие молекул бензола с возбуждённым молекулярным кислородом возможно лишь при их активации путем одноэлектронного окисления.

4. Установлено что окисление бензола в малеиновый ангидрид на катализаторах на основе оксидов Vи Моинициируется электронно-возбуждёнными молекулами кислорода.

5. Показано, что повышение производительности катализаторов при их предварительном прокаливании связано с увеличением концентрации возбужденного молекулярного кислорода.

6. Предложена схема окисления бензола на ванадийсодержащих оксидных катализаторах с участием возбуждённого молекулярного кислорода.

Показать весь текст

Список литературы

  1. А.А., Ниазян О. М., Налбандян А. Б. Газофазное окислениебензола. I. Кинетика накопления фенола при термическом окислении бензола // Армянский химический журнал. 1971. Т. 24. № 7. С. 559−568
  2. О.М., Манташуан А. А., Налбандян А. Б. Газофазное окислениебензола, инициированное парами бромбензола // Армянский химический журнал. 1968. Т. 21. № 3. С. 266−268.
  3. Oxidation of benzene to phenol: U.S. Patent 3 360 572 671 226/ C.M.Seiwitz.1. Appl. US 641 222.
  4. Process for preparing phenol: U.S.Pat. 4338 71/ S. Umemura, R. Kitoh, T. Uda.
  5. Appl. 17.12.1980- Publ. 06.07.1982.
  6. I., Katagiri M., Takenaka S., Otsuka K. //Shokubai. 1999. V. 41. N.6. P. 438−440.
  7. Mori M., Nakai Т., Yahiro H., Nitta M., Sasaki K. Stoichiometric oxidation ofbenzene to phenol with copper (II) salts // Bull. Chem. Soc. Jpn. 1995. V. 68. P. 1747−1751.
  8. Tamagaki S., Fukuda K., Tagaki W. Copper (Il)-catalyzed hydroxylation ofbenzene with ascorbates and oxygen in micellar solution. // Chem. Express. 1992. V. 7. N. 11. P. 869−872.
  9. Hamada R., Shibata Y., Nishiyama S., Tsuruya S. One-step gas-phase catalyticoxidation of benzene to phenol with molecular oxygen over Cu-supported ZSM-5 zeolites // Phys. Chem. Chem. Phys. 2003. V. 5. P. 956−965.
  10. Kunai A., Kitano Т., Kuroda Y. et al. Pd/Si02 catalyst for oxidation of benzene to phenol // Catal. Today. 1990. N. 4. P. 139.
  11. Kuroda Y., Mori M., Itoh A. et. al. Perfomance of Pd catalysts for aromatic oxidation in acetic acid // J. Molec. Catal. 1992. V. 73. P. 249.
  12. Enrich H., Berndt H., Pohl M.-M., Jahnisch К., Baerns M. Oxidation of benzene to phenol on supported Pt-VOx and Pd-VOx catalysts // Appl. Catal. A. General. 2002. V. 230. P. 271−280.
  13. Iwamoto M., Hirata J.-I. et al. Catalytic oxidation by oxide radical ions. 1. One-step hydroxylation of benzene to phenol over group 5 and 6 oxides supported on silica gel // Phys. Chem. 1983. V. 87. N. 6. P. 903−905.
  14. A.C., Соболев В. И., Панов Г. И. Гидроксилирование ароматических углеводородов закисью азота. // Усп. Химии 1992. Т. 61. № 11. С. 2062−2077.
  15. Suzuki Е., Nakashiro К., Ono Y. Hydroxilation of benzene with dinitrogen monoxide over H-ZSM-5 zeolite // Chem. Lett. 1988. P. 953−956.
  16. Burch R., Howitt C. Direct partial oxidation of benzene to phenol on zeolite catalysts //Appl. Catal. A. General. 1992. V. 86. N. 2. P. 139−146.
  17. Yoo J.S., Sohail A.R. et al. // Catal. Lett., 1994, V. 29. P. 299.
  18. Sobolev V.I., Dubkov K.A., Paukshtis E.A. et al. On the role of Bronsted acidity in the oxidation of benzene to phenol by nitrous oxide // Appl. Catal. A. 1996. V. 141. P. 185−192.
  19. V. // Mendeleev Communs. 1993. V. 1. P. 28.
  20. Haefe N., Reitzmann A. et al. // Appl. Catal. A: General, 1997. V. 150. P. 153.
  21. В. Л., Сенченя И. Н., Кустов JI.M., Казанский В. Б. Комплексообразование и разложение N20 на бренстедовских центрах высококремнистых цеолитов: спектральное и квантово-химическое исследование //Кин. и кат. 1991. Т. 32. № 1. С. 151−156.
  22. Vereshchagin S.N., Kirik N.P., Shishkina N.N., Anshits A.G. Hydrocarbon conversion on ZSM-5 in the presence of N20: relative reactivity // Catal. Lett.-1998. V. 56. P. 145−148.
  23. Л.Ф., Ганн Д. А. Каталитическое окисление органических соединений. М.: ОНТИ, 1936, С. 446.
  24. Yoo J.S., Sohail A.R., Grimmer S.S., Shyu J.Z. One-step hydroxylation of benzene to phenol. I. Gaz-phase nitric acid oxidation over Fe/Mo/Si02. // Appl/ Catal., A 1994. V. 117. N. 1. P. 1−16.
  25. Shengchun C.O. et al. Chin. // J. Petrochem. Tech., 1995. V. 10. P. 708 Chem. Abstracts. 1995. V. 123.
  26. Bielanski A., Piwowarczyk J. and Pozniczek J. — Catalytic activity of vanadium oxides in the oxidation of benzene // J. Catal. 1988. Vol. 113. P. 334−340.
  27. Shaefer H. Die katalytische oxydation von benzol und maleinsaureanhydrid an verschiedenen vanadiumoxiden // Ber. Bunsenges. Phys. Chem. 1967. V. 71. P. 222−227.
  28. Butler J.D., Weston B.G. Catalytic oxidation of benzene by doped vanadium pentoxide // J. Catal. 1963. V. 2. P. 8−15.
  29. Mori K., Inomata M., Miyamoto A. and Murakami Y. Activity and selectivity in the oxidation of benzene on supported vanadium oxide catalysts //J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1984. Vol. 80. N. 1. P. 2655−2668.
  30. T.M., Стасевич В. П., Корнейчук Г. П. О воздействии реакционной среды на окиснованадиевый катализатор при исследовании кинетики процесса окисления бензола // Кинетика и катализ. 1981. Т. 22. № 3. С.647−653.
  31. Tarama К., Yoshida S., Ishida S. and Kakioka H. Spectroscopic studies of catlysis by vanadium pentoxide // Bull. Chem. Soc. Jpn. 1968. V. 41. P. 28 402 847.
  32. Satsuma A., Okada F., Hattori A. et all Promotion effects of various oxides on oxidation of benzene over vanadium pentoxide catalysts. // Appl. Catal. 1991. Vol. 72. P. 295−310.
  33. Т.Г., Марголис Л. Я., Высокоселективные катализаторы окисления углеводородов // М.: Химия, 1988. С. 129.
  34. И. И. Любарский А.Г. К вопросу о каталитической активности смешанных оксидных ванадиевых катализаторов парофазного окисления органических соединений // Журн. Физ. Химии. 1961. Т. 35. № 10. С. 2348−2357.
  35. Munch R., Pierron Е. Compound oxides present in vanadium-molybdenum oxide maleic catalysts // J. Catal. 1964. Vol. 3. P. 406−413.
  36. A., Dyrek K., Pozniczek J., Wenda E. // Bull. Acad. Pol. Sci. Chim.1971. V. 19. N. 8. P. 507−512.
  37. В.Б., Ежкова З. И., Любарский А. Г., Воеводский В. В., Иоффе И. И. Изучение структуры окисных ванадий-молибденовых катализаторов методом ЭПР // Кин. и кат. 1961. Т. 2. № 6. С. 862−866.
  38. Г. И. Роль окислительно-восстанновительных и кислотно-основных свойств поврехности окисных катализаторов в гетерогенном окислительном катализе // Теоретическая и экспериментальная химия. 1982. Т. 18. С. 37−49.
  39. Л.Я., Фирсова А. А. Усовершенствование катализаторов окисления // Успехи химии. 1990. Т. 59. № 5. С. 761−777.
  40. А.А., Волков В. Л., Капустин В. К. Окисные ванадиевые бронзы. М.: Наука, 1978. С. 176.
  41. V.L., Novak P.Ya. // J. Phys. Chem. 1980. Vol. 54. P. 862.
  42. Т.Г., Марголис Л. Я., Высокоселективные катализаторы окисления углеводородов // М.: Химия, 1988. С. 131.
  43. .Л., Кернос Ю. Д. Малеиновый ангидрид и малеиновая кислота. Л.: Химия, 1976. С. 28.
  44. Weis J., Downs С. Catalytic oxidation. I benzene. // Ind. Eng. Chem. 1920. V. 12. P. 228.
  45. Weis J., Downs C., Burns R. Oxide equlibria in catalysis // Ind. Eng. Chem., 1923. V. 15. P. 965.
  46. Hammar C.G.B. // Svensk. Kem. Tiol. 1952. V. 64. P. l 65.
  47. Mars I., Van Krevelen D.W. // Chem. Eng. Sci. Spec. Suppl. 1954. V. 3. P. 41.
  48. Г. К., Касаткина Л. А. — Гомомолекулярный обмен на пятиокиси ванадия // Кин. и кат. 1961. Т. 2. С. 386−393.
  49. Г. К., Касаткина Л. А., Поповский В. В. — Подвижность кислорода на пятиокиси ванадия, промотированной сульфатом калия // Кин. и кат. 1960. Т. 1. № 2. С. 229−236.
  50. В .А., Стукановская Н. А. // Укр. хим. ж. 1958. Т. 24. № 1. С. 37−45.
  51. Н.А., Ройтер В. А., Сб. «Кинетика и катализ», Изд. АН СССР, М., 1960,216 с.
  52. .Л., Кернос Ю. Д. Малеиновый ангидрид и малеиновая кислота. JL: Химия, 1976. С. 39.
  53. Petts W.R., Waugh К.С. Analysis of the factors affecting selectivity in the partial oxidation of benzene to maleic anhydride // J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1982. Vol. 78. N. 1. P. 803−815.
  54. И.И., Любарский А. Г. Кинетика каталитического окисления бензола в малеиновый ангидрид // Кин. и кат. 1962. Т.З. № 2. С.261−270.
  55. И.И. Некоторые вопросы кинетики и механизма реакций гетерогенно-каталитического окисления органических соединений // Кин. и кат. 1962. Т.З. № 2. С. 175−180.
  56. И.И., Любарский А. Г. Кинетика гетерогенно-каталитического окисления малеинового ангидрида // Кинетика и катализ. 1963. Т. 4. № 2. С. 294.
  57. Mori К., Inomata М., Miyamoto A., Murakami Y. Selectivity and activity in the oxidation of benzene, 1-butene, and 1,3-butadiene on supported vanadium oxide catalysts // J. Phys. Chem. 1983. V. 87. N. 23. P. 4560−4561.
  58. Ingolt A. Products of V2O5-M0O3 catalyst reduction with benzene in the absence of oxygen // React. Kinet. Catal. Lett. 1989. Vol. 39. N. 2. P. 323−329
  59. Germain J. Catalytic Conversion of Hydrocarbons. London — N.Y., Academic Press. 1969. 322 p.
  60. Dmuchovsky В., Freerks M.S. Pierron E.D., Munch R.H., Zienty F.B. A study of the catalytic oxidation of benzene to maleic anhydride // J. Catal. 1965. Vol. 4. P. 291−300.
  61. Lucas J., Vandervell D., Waugh K.C. Analysis of the factors affecting selectivity in the partial oxidation of benzene to maleic anhydride Part 1 К J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1981. Vol. 77. N. 1. P. 15−30.
  62. Lucas J., Vandervell D., Waugh K.C. Analysis of the factors affecting selectivity in the partial oxidation of benzene to maleic anhydride Part 2 // J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1981. Vol. 77. N. 1. P. 31−48.
  63. Г. П., Стасевич B.H. др. Исследование гомогенных стадий в процессах каталитического окисления нафталина, о-ксилола и бензола вреакторе с вибровзвешенным слоем катализатора // Кинетика и катализ. 1978. Т. 19. № 1.
  64. Brown D.M., Trimm D.L. Proc. R. Soc. London. Ser. A. 1972. P. 215
  65. Dixon J., Longfield J. Catalysis. N.Y., Reinhold Publ. Corp. 1960. V. 7. P. 183−281.
  66. A.K. Автореф. канд. дисс. M., ФХИ им. Карпова, 1969.
  67. .Л., Кернос Ю. Д. Парофазное каталитическое окисление бутиленов в малеиновый ангидрид // Кин. и кат. 1960. Т. 1. № 2. С.267−273.
  68. Р.В. Сравнительное исследование процессов окисления фенола и бензола на оксидны ванадий-молибденовых катализаторах различного состава // Катализ и катализаторы. 1985. № 23. С. 54−57.
  69. Sojka Z. Molecular aspects of catalytic reactivity. Application of EPR spectroscopy to studies of the mechanism of heterogeneous catalytic reactions // Catal. Rev.-Sci.Eng. 1995. V. 37. N. 3. P. 461−512.
  70. Neikam W.C. The generation of free radicals by cerium-exchanged zeolites // J. Catal. 1971. V.21.N. l.P. 102−112.
  71. Hirchier A.E., Neikam W.C., Barmby D. S. James R. L. Electron spin resonance on synthetic zeolites // J. Catal. 1965. V. 4. N. 5. P. 628−630.
  72. Corio P.L., Shih S. Aromatic radical cation formation on catalytic materials // J. Catal. 1970. V. 18. P. 126−129.
  73. М.И., Слинкин A. A. Исследование спектров ЭПР адсорбированных ион-радикалов // Усп. хим. 1976. Т. 45. С. 1594−1620.
  74. В.А., Кустов Л. М., Казанский В. Б. Изучение активных центров окисления бензола и образования катион-радикалов на цеолитах H-ZSM-5 и Н-мордение // Кинетика и катализ. 1989. Т. 30. № 4. С. 901 905.
  75. А.Н., Матышак В. А., Корчак В. Н. Углеводородные радикалы и нитроксильные комплексы на поверхности цеолитов HZSM-5 и CuZSM-5 по данным ЭПР // Кин. и кат. 2000. Т 41. № 3. С. 443−452.
  76. Olson D.H., Kokotailo G.T., Lawton S.L., Meier W.M. Crysral structure and structure-related properties of ZSM-5 // J. Phys. Chem. 1981. V. 85. N. 15. P. 2238−2243.
  77. Flockhart B.D., Pink R.C. The effects of base exchange on the oxidizing properties of silica-alumina catalysts // J. Catal. 1965. V. 4. N. 1. P. 90−99.
  78. Stamires D.N., Turkevich J. Electron spin resonance of molecules adsorbed on synthetic zeolites // J. Amer. Chem. Soc. 1964. V. 86. N 5. P. 749−757
  79. Leu Т. M., Roduner E. ESR investigation of the catalytic properties of lewis acid sites in H-mordenite // The International Zeolite Conference Montpellier, April 12, 2001.
  80. M.B., Романовский Б. В., Липович В.Г.. О ион-радикальных механизмах изомеризации алканов на кислотных катализаторах // Нефтехимия. 1997. Т. 37. № 3. С. 202.
  81. Rooney J.J., Pink R.C. Formation and stability of hydrocarbons radical-ions on a silica-alumina surface // Trans. Faraday Soc. 1962. Vol. 58. N. 7. P. 16 321 641.
  82. Dollish F.R., Hall W.K. The effect of oxygen on the generation of radical-ions by synthetic zeolites // J. Phys. Chem. 1976. Vol. 71. N 4. P. 1005−1014.
  83. Che M., Tench A.J. Characterization and reactivity of molecular oxygen species on oxide surfaces // Adv. Catal. 1983. V. 32. P. 1−148.
  84. В.Г., Полубенцева М. Ф. Алкилирование ароматических углеводородов. М.: Химия., 1985.
  85. Low M.J.D., McNelis Е., Mark Н. Reactive silica. XVI. Reaction with cyclopropane, benzene, and toluene // J. Catal. 1986. Vol. 100. N 2. P. 328 335.
  86. Yadanov I.V., Zakharov I.I., Zhidomirov G.M. On the generation mechanism of aromatic cation-radicals under adsorption on zeolites // React. Kinet. Catal.1.tt. 1992. Vol. 48. N. 2. P. 411−417.
  87. Shih S. Chemical reactions of alkenes and alynes with solid-state defects on ZSM-5 // Journal of Catalysis. 1983. V.79. N 2. P. 390−395.
  88. Burrow P. D. Dissociative attachment from the 02 (a1 Ag) state // J. Chem. Phys. 1973. V. 59. № 9. P. 4922−4931.
  89. A. H., Автореферат дисс. канд. физ.-мат. наук ИХФ РАН им. Н. Н. Семенова, М., 2000.
  90. Mulliken R.S. Interpretation of the atmospheric oxygen bands- Electronic levels of the oxygen molecule // Nature. 1928. V. 122. N. 3075. P. 505.
  91. С. Д. Кислород элементарные формы и свойства // Химия, М.- 1979. С. 187.
  92. А. А. мл. Синглетный молекулярный кислород и первичные механизмы фотодинамического действия оптического излучения // Итоги науки и техники, серия «Современные проблемы лазерной физики», М. — 1990. Т. 3. С. 74−134.
  93. J. P. Guillory, С. М. Shiblom, The generation of singlet oxygen by a Lithium-Tin-Phosphorus Catalyst // J. Catal. 1978. V. 54, P. 24−30.
  94. V. A., Sarichev M. E., Kasansky V. В., // The ESR of the oxygen adsorbed on supported vanadium pentoxide // J. Catal. 1968. V. 11. P. 378 379.
  95. Guillory J. P., Shiblom С. M. The generation of singlet oxygen by a Lithium-Ti-Phosphorus catalyst // J. Catal. 1978. V. 54. P. 24−30.
  96. А. А. ИК-спектроскопия поверхности оксидов // Дисс. док. физ.-мат. наук. СПбГУ, СПб. -2000. С. 108.
  97. И. Я., Сухарев В. Я., Куприянов JL Ю., Завьялов С. А. Полупроводниковые сенсоры в физико-химических исследованиях // Наука, М. 1991. С. 313.
  98. Н. И., Пржевальская Л. К., Швец В. А. Обнаружение методом ЭПР образования на поверхности катализатора комплексов ионов Сг5+, содержащих синглетный кислород в координационной сфере // Докл. АН СССР. 1978. Т. 242. С. 1114−1117.
  99. С. А., Мясников И. А. Эмиссия молекул синглетного кислорода с разупорядоченной поверхности кварца // Журн. физ. химии. 1982. Т. 56. С. 2616−2617.
  100. Е. В., Мясников И. А., Завьялов С. А. О механизме эмиссии молекул синглетного кислорода с разупорядоченной поверхности кварца //Журн. физ. химии. 1984. Т. 58. С. 1958−1961.
  101. С. А., Мясников И. А., Завьялова JI. М. — Термическое образование и эмиссия синглетного кислорода с поверхности пятиокиси ванадия//Журн. физ. химии. 1984. Т. 58. С. 1532−1534.
  102. С. А., Мясников И. А., Завьялова JI. М. О роли взаимных превращений фаз Магнелли в термической генерации синглетного кислорода//Журн. физ. химии. 1982. Т. 58. С. 2117.
  103. М. В. Фотостимулированная эмиссия синглетного кислорода с поверхности нанесенных оксидов переходных металлов (фотокатализаторов) // Дисс. канд. физ.-мат. наук. ИФХ им. Л. Я. Карпова, М. 1986.
  104. С. А., Мясников И. А., Завьялова Л. М. Роль структурно-химических превращений на поверхности твердых тел в образовании синглетного кислорода и его участие в каталитическом окислении нафталина//Докл. АН СССР. 1982, Т. 284. С. 378−381.
  105. Л. Я. Окисление углеводородов на гетерогенных катализаторах // Химия, М. 1977. С. 42.
  106. Frimer A.A. Singlet 02 // CRC Press. Inc. 1985. V. 1. P. 23.
  107. R. J., Ramamurthy V. — Generation and reactivity of singlet oxygen within zeolites: remarkable control of hydroperoxidation of alkenes // Chem. Commun. 1997. P. 1071−1072.
  108. Singlet Oxygen, ed. H. H. Wasserman and R. W. Murray, Academic Press, New York, 1979-
  109. С. А., Мясников И. А., Завьялова Л. М. Роль структурно-химических превращений на поверхности твердых тел в образовании синглетного кислорода и его участие в каталитическом окислениинафталина II Докл. АН СССР. 1982. Т. 284. С. 378−381.
  110. Fujishima К., Fukuoka A., Yamagishi A., Inagaki S., Fukushima Y., Ichikawa M. Photooxidation of benzene to phenol by ruthenium bipyridine complexes grafted on mesoporous silica FSM-16 // J. of Mol. Catal. A: Chemical. 2001. V. 166. P. 211−218.
  111. M., Konietzni F., Notheis J. U., Voss J., Keune W., Maier W. F. -Selective oxidation of benzene to phenol in the liquid phase with amorphous microporous mixed oxides // Appl. Catal. A: General. 2001. V. 208. P. 343 358.
  112. Fujishima K., Fukuoka A., Yamagishi A., Inagaki S., Fukushima Y., Ichikawa M. Photooxidation of benzene to phenol by ruthenium bipyridine complexes grafted on mesoporous silica FSM-16 // J. of Mol. Catal. A: Chemical. 2001. V. 166. P.211−218.
  113. Hamano Т., Okuda K. et al. — Singlet oxygen production from fullerene derivatives: effect of sequential functionalization of the fullerene core // Chem. Commun. 1997. P. 21−22.
  114. Руководство по неорганическому синтезу / Под ред. Брауэр Г. М.: Мир, 1985.
  115. Экспериментальные методы в адсорбции и молекулярной хроматографии. Под. ред. Ю. С. Никитина, Р. С. Петровой. М., 1990
  116. К.В., Хо Ши Тхоанг Активность и физико-химические свойства высококремнистых цеолитов и цеолитсодержащих катализаторов. М., Изд-во Моск. ун-та, 1976. С. 40.
  117. P.F. Cornaz, J.H.C. Van Hooff, F.J. Plujim, G. C. A. Shuit. Surface coordination of oxygen on oxygen-deficient ТЮ2 and M0O3 as revealed by E.S.R.-measurements // Disc. Faraday Soc. 1966. V. 41. P. 290−304.
  118. B.M., Швец B.A., Казанский В. Б., Изучение методом ЭПРповерхностных комплексов, образующихся при адсорбции акцепторных и полярных молекул на молибден-силикатных катализаторах. // Кин. и кат. 1971. Т. 12. № 5. С. 1249−1254.
  119. Khulbe К.С., Mann R.S., Manoogian A. Electon spin resonance of vanadium pentoxide molbdenum trioxide catalysts // J. Chem. Phys. 1974. Vol. 60. N. 12. P.4810−4813.
  120. B.A., Патрина И. Б. О состоянии носителей тока в V2O5 по данным ЭПР // Физика твёрдого тела. 1968. Т. 10. № 3. С. 815−821.
  121. С.А., Козырев Б. М. Электронный парамагнитный резонанс. -М.: Физматгиз, 1961. -368 С.
  122. Rejen van L.L., Cossee P. Electron spin resonance study of rearrangements in the co-ordination of Cr5+ and V4+ complexes due to chemisorption // Disc. Faraday Soc. 1966. N 41. P. 277−290.
  123. . B.A., Воротынцев B.M., Казанский В. Б. Изучение методом ЭПР изменений координационного состояния ионов четырёхвалентного ванадия на поверхности ванадиевых катализаторов при адсорбции NH3, S02, N20 // Кин. и кат. № 3. С. 678−684.
  124. Selbin J. The chemistry of oxovanadium (IV) // Chem. Rev. 1965. Vol. 65. N. 2. P. 153−175.127.. Selbin J. Oxovanadium (IV) complexes // Coord. Chem. Rev. 1966. Vol.1. N.3.P. 293−314.
  125. Chien J.C.W. Boss C.R. Electron spin resonance of some vanadium and titanium compounds // J. Amer. Chem. Soc. 1961. Vol. 83. N. 18. P. 37 673 770
  126. Selutin G.E., Maksimov N.G., Zenkovets G.A., Tarasova D.V., Anufrienko V.F. ESR investigation of vanadium molybdenum oxede catalysts // React. Kinet. Catal. Lett. 1979. Vol. 10. N. 1. P. 25−29.
  127. Д. Спектроскопия на высоких и сверхвысоких частотах. -М.: Иностр. лит., 1959. С. 52.
  128. Lunsford J.H. Electron spin resonance of adsorbed oxygen species // Catalysis Revs. 1973. Vol. 8. P. 135.
  129. Shvets V.A., Sarichev M.E., Kazansky V.B. The ESR of the Oxygen adsorbed on supported vanadium pentoxide // J. Catal. 1968. Vol. 11. P.378−379.
  130. V.V. Nikisha, B.V. Shelimov, V.A. Shvets, A.P. Griva Studies of Isotopic Exchange in Molecular oxygen on silica-supported vanadium pentoxide at low temperatures // J. Catal. V. 28. N. 2. P. 230−235.
  131. J. M. Peacock, M. J. Sharp, A J. Parker et al. The oxidation of propene over bismuth oxide, molibdenum oxide, and bismuth molybdate catalysts. II. ESR studies of bismuth molybdate and M0O3 catalysts // J. Catal. 1969. Vol. 15. N. 4. P. 379−386.
  132. Che M., Figueras P., Forissier M., McAteer J., Perrin M., Portefoix J.L., Praliaud H., Influence of symmetry of molybdena ions on the propylene oxidation. // Proc. 6th Inter. Congress Catalysis, London, 1977. V. 1. P. 261 273.
  133. Adbo S., Clarkson R.B., Holl W.K. Dependence of molybdenum (V) electron paramagnetic resonance on temperature // J. Phys. Chem. 1976. V. 80. N. 21. P. 2431−2432.
  134. A.M., Швец B.A., Казанский В. Б. Изучение методом ЭПР взаимодействия анион-радикалов О2″ с ароматическими молекулами на катализаторах V/Si02, V/Zr02, и V/MgO // Кин. и кат. 1982. Т. 23. № 4. С. 951−954.
  135. В.М., Пятницкий Ю. И., Голодец Г. И. Исследование методом ЭПР взаимодействия о-ксилола и кислорода с окиснованадиевым катализатором // Теор. и эксперим. химия. 1973. Т. 9. № 6. С 770−775.
  136. В.М., Пятницкий Ю. И., Голодец Г. И. Исследование методом ЭПР взаимодействия толуола и бензола с окиснованадиевым катализатором //Кин. и кат. 1974. Т. 15. № 6. С. 1604−1606.
Заполнить форму текущей работой

Заказал и сдал!