Генерация терагерцового излучения в кристаллах с пространственно-неоднородным распределением нелинейно-оптической восприимчивости

Терагерцовые волны занимают полосу электромагнитного спектра между ИК и СВЧ диапазонами, им соответствуют частоты от 0.1 до 10 ТГц, т. е. длина волны составляет от 3 до 0.03 мм. В последнее время данный диапазон активно изучается, появляется много новых исследований, что вызвано широкими возможностями прикладного и фундаментального применения. Изначально наибольший интерес представляли такие фундаментальные области применения, как спектроскопия и астрономия. Большая часть вещества вселенной имеет температуру величиной в несколько градусов Кельвина. Излучение абсолютно черного тела с такой температурой большей частью попадает в терагерцовый диапазон. Максимум распределения частот реликтового излучения приходится на частоту 160 ГГц. В связи с этим изучение данного диапазона позволит астрофизикам лучше понять первоначальную структуру вселенной, образовавшейся после Большого Взрыва [1].

Другой фундаментальной областью применения является спектроскопия колебательных и вращательных переходов. Собственные частоты колебательных и вращательных переходов многих сложных молекул попадают в терагерцовый диапазон. Терагерцовая спектроскопия позволяет определять конформационные модификации молекул. Многие вещества имеют характерные терагерцовые спектры («спектральные подписи»), что позволяет на основе спектра производить идентификацию веществ. Данная особенность может быть применена в системах безопасности. Другим преимуществом терагерцового излучения является малая энергия кванта излучения, которая, в отличие от рентгеновских лучей, не приводит к ионизации и разрушению вещества. Данное свойство важно при исследовании различных биологических объектов. Например, была исследована применимость терагерцовой спектроспопии для анализа ряда белков, ДНК, различных биологических тканей [2- 3].

На практике возможности спектроскопии могут помочь в обнаружении взрывчатых и запрещенных веществ. Поскольку излучение является безвредным для биологических организмов и легко проникает сквозь одежду, с его помощью можно производить дистанционный контроль. Например, в работе [4] была показана возможность обнаружения скрытого под одеждой оружия. Другим практическим применением является применение в системах беспроводной передачи данных [5]. Так, для увеличения пропускной способности канала связи необходимо увеличивать несущую частоту, что объясняет большой интерес к продвижению из гигагерцового диапазона в терагерцовый. Преимуществом данного диапазона является также и то, что терагерцовые волны меньше подвержены рассеянию, чем волны излучения ИК диапазона.

В настоящее время методы генерации терагерцового излучения на основе нелинейно-оптического преобразования частоты находятся в ряду наиболее эффективных. Рекордная эффективность оптико-терагерцового преобразования приближается к значению Ю-2 [6]. С точки зрения практического применения, схемы, построенные на базе нелинейной оптики, обладают следующими преимуществами: возможностью функционирования при комнатных температурах, относительной компактностью и широким частотным диапазоном. При нелинейно-оптическом преобразовании эффективность зависит от таких параметров среды, как нелинейно-оптическая восприимчивость, коэффициенты поглощения и величина фазовой расстройки синхронизма. В различных работах (например, [7—11]) в качестве нелинейной среды рассматривались полупроводники, полимеры, органические кристаллы, сегнетоэлектрики и ионизированные газы. Каждая из этих сред обладает своими преимуществами и недостатками. Рекорд эффективности преобразования принадлежит ниобату лития, легированному магнием.

Кристаллы ниобата лития имеют высокое значение нелинейной восприимчивости. Большие значения имеют лишь немногие нелинейные среды — органический кристалл ОАБТ, полупроводник ОэДб. При нелинейном взаимодействии существенную роль играет величина фазовой расстройки между волной на оптической частоте и терагерцовой волной. В случае коллинеарного распространения в кристалле ниобата лития скорость распространения оптического импульса в несколько раз превышает скорость терагерцовой волны. Данное обстоятельство приводит к большому значению фазовой расстройки, а значит к тому, что работает лишь небольшая длина кристалла (50−150 мкм). Для решения данной проблемы применяются два метода. Первый подход — неколлинеарная геометрия взаимодействия. Примером данной схемы является метод наклонного фронта, которому принадлежит рекорд эффективности преобразования (0.25 10~2) [12].

Другая возможность — периодическое изменение знака нелинейной восприимчивости х^ [13]. Это достигается за счет смены знака вектора спонтанной поляризации в кристалле. Расстройка сначала увеличивается, затем знак нелинейной поляризации меняется, и значение расстройки уменьшается. Так происходит на каждом периоде регулярной доменной структуры (РДС). Таким образом, можно существенно увеличить эффективную длину взаимодействия. Поскольку величина фазовой расстройки зависит от частоты, то одна и та же структура будет по-разному работать для волн с различной терагерцовой частотой. Вклад оптических свойств кристалла и пространственного распределения квадратичной восприимчивости в процесс генерации терагерцового излучения может быть описан в терминах нелинейной функции передачи кристалла (Т-функции) [14].

Для многих практических применений является важным управление спектром терагерцового излучения. Для управления спектром используется двухэтапное оптическое выпрямление или интерференция нескольких разночастотных временных форм [15- 16]. Однако, управлять откликом можно и путем изменения свойств среды. Как было показано в работах [14- 17], спектральные свойства кристаллов-генераторов и кристаллов-детекторов, основанных на трехволновом параметрическом взаимодействии, описываются схожими выражениями. Данные выражения можно разделить на две части. Одна часть описывает влияние спектральных свойств падающего на среду излучения накачки. Вторая описывает вклад оптических свойств среды в спектральный отклик в те-рагерцовом диапазоне. В работе [14] приведены выражения для выходного сигнала в случае генерации и детектирования с использованием фемтосекундных импульсов. Однако, выражения для сигналов в случае генерации и детектирования квазинепрерывного терагерцового излучения не были получены до настоящего времени. Также показано, что Т-функция является универсальным средством для описания проявления свойств среды в нелинейно-оптическом процессе. Данное обстоятельство позволяет по измеренному отклику в одном параметрическом процессе предсказать, какой отклик будет при использовании данного кристалла в другом процессе.

В работах [17- 18] в качестве процесса для измерения Т-функции использовались спонтанное параметрическое рассеяние света на верхней поляритонной ветви и генерация второй гармоники. На основе измеренной Т-функции был рассчитан спектр генерации кристалла в те-рагерцовой области. Однако для более полного восстановления спектра Т-функции необходимо использовать нелинейный процесс с участием терагерцовых волн. В диссертационной работе для характеризации те-рагерцового отклика использовалось спонтанное параметрическое рассеяние света (СПР) на нижней поляритонной ветви с участием волн на терагерцовых частотах, что позволило учитывать вклад поглощения на терагерцовой частоте в спектр функции нелинейной передачи кристалла. В случае СПР-характеризации терагерцового отклика на базе аппарата Т-функции необходимость в излучателях или приемниках терагерцового диапазона отсутствует.

Однако, метод СПР позволяет характеризовать только спектральный отклик кристалла, интегральный по объему взаимодействия с накачкой. А также необходимы точные данные о дисперсии показателей преломления в случае, когда генерация и характеризация производится на различных длинах волн. Метод терагерцовой спектроскопии временного разрешения (ТСВР) позволяет измерять амплитуду и фазу непосредственно терагерцовой волны. Данное обстоятельство широко используется для исследования оптических свойств различных веществ [19]. Поскольку измеряется поле терагерцовой волны, то путем преобразования Фурье временной формы можно определить спектральные свойства как действительной, так и мнимой части отклика среды. В диссертационной работе была показана возможность метода накачки-зондирования для определения дефектов доменной структуры кристалла. Методом ТСВР был измерен частотный отклик мультичастотного генератора на основе кристалла с квазипериодическим изменением квадратичной восприимчивости.

Одним из наиболее распространенных методов получения терагерцового излучения является оптическое выпрямление лазерных импульсов фемтосекундной длительности. В случае использования фемтосекунд-ных импульсов спектр излучения, падающего на нелинейную среду, является широкополосным, а генерация осуществляется за счет генерации разностной частоты между различными частотными компонентами. К достоинствам метода можно отнести простоту реализации и высокую эффективность преобразования, достигаемую при использовании данного метода. Метод оптического выпрямления позволяет получать как узкополосное, так и широкополосное терагерцовое излучение [10- 20]. В случае процесса оптического выпрямления спектр терагерцовой генерации в основном определяется оптическими свойствами кристалла (Т-функцией). Однако недостатком можно считать достаточно большую громоздкость мощных фемтосекундных лазеров и сложность их применения во внелабораторных условиях. В работе [21] была реализована генерация методом оптического выпрямления при помощи достаточно компактного волоконного фемтосекундного лазера. Как было сказано выше, в ТСВР обычно измеряются временные формы и затем определяется частотный спектр. При использовании коротких терагерцовых импульсов в таких приложениях, как обнаружение скрытых предметов, спектроскопия в реальном времени, могут возникать помехи из-за переотражения волн. Ограничение временной выборки при детектировании ограничивает частотное разрешение. С этих точек зрения, использование импульсов большей длительности и переход к измерению спектра в пространстве частот может иметь преимущества. Также это позволит сильно расширить список доступных для использования широкополосных источников. Наиболее популярным методом получения квазинепрерывного терагер-цового излучения является метод бигармонической накачки [22]. Недостатком данного типа схем является то, что для управления спектром генерации необходимо осуществлять перестройку одного из лазеров, а это обычно достаточно медленный и технически сложный процесс. В диссертационной работе впервые предложено использовать оптическое выпрямление широкополосных наносекундных импульсов для получения квазинепрерывного терагерцового излучения, что позволяет сочетать преимущества метода оптического выпрямления и использовать в качестве накачки кристаллов-генераторов технически менее сложные, чем фемто-секундные лазеры, источники широкополосных Фурье-неограниченных импульсов.

Целью диссертационной работы являлось исследование условий генерации терагерцового излучения в кристаллах с одномерной пространственной модуляцией нелинейно-оптической восприимчивости:

1. влияние характера пространственной модуляции нелинейно-оптической восприимчивости на спектральные характеристики генерируемого излучения,.

2. возможность управления спектрами генерации в режиме оптического выпрямления импульсов накачки,.

3. возможность генерации квазинепрерывного излучения методом оптического выпрямления широкополосного оптического излучения.

Для решения поставленных целей были сформулированы следующие задачи диссертационной работы:

1. Обобщение выражений для спектральных откликов кристаллов-генераторов и кристаллов-детекторов для случая генерации и детектирования квазинепрерывного терагерцового излучения с использованием широкополосных Фурье-неограниченных импульсов оптической накачки.

2. Измерение спектральных свойств мультичастотной генерации в кристалле с известным распределением х^2Чх) методом терагер-цовой спектроскопии временного разрешения и сравнение со спектральным откликом, расчитанным методом Т-функции.

3. Исследование эффективности генерации квазинепрерывного тера-герцового излучения за счет выпрямления широкополосных Фурье-неограниченных импульсов наносекундной длительности в периодически поляризованных кристаллах ниобата лития и монокристаллах теллурида цинка.

4. Исследование спектральных свойств кристаллов-генераторов тера-герцового излучения, включая однородное и неоднородное ушире-ния спектров генерации, методом спонтанного параметрического рассеяния света на нижней поляритонной ветви.

5. Исследование возможности диагностики дефектов доменной структуры кристаллов по временным зависимостям сигнала в нелинейно-оптической схеме фемтосекундной накачки-зондирования.

Новизна диссертационной работы заключается в следующих положениях:

1. Развита методика использования спонтанного параметрического рассеяния света на нижней поляритонной ветви для получения информации о спектре терагерцового отклика кристаллов с регулярной доменной структурой.

2. Показана возможность диагностики дефектов доменной структуры периодически поляризованных кристаллов по временным зависимостям сигнала в схеме фемтосекундной накачки-зондирования.

3. Осуществлена квазинепрерывная генерация терагерцового излучения методом оптического выпрямления широкополосных Фурье-неограниченных импульсов. Показано, что эффективность генерации сравнима с эффективностью других методов, работающих в том же диапазоне мощностей накачки.

Научная и практическая значимость диссертационной работы:

1. Разработана новая схема генерации квазинепрерывного терагерцо-вого излучения, основанная на оптическом выпрямлении широкополосных Фурье-неорганиченных импульсов. Новая схема более компактна, чем традиционные схемы бигармонической накачки, и позволяет управлять спектром генерации за счет доменной структуры кристалла.

2. Развит метод спектроскопии спонтанного параметрического рассеяния света на нижней поляритонной ветви, позволяющий определять спектральные характеристики кристаллов-генераторов с учетом однородного и неоднородного уширения линии генерации и контролировать качество доменной структуры кристаллов.

3. Показано, что метод фемтосекундной накачки-зондирования может быть использован для обнаружения дефектов поляризованной структуры кристалла.

Результаты работы прошли аппробацию на следующих российских и международных конференциях:

1. Международная конференция «Оптика — 2009», Санкт-Петербург, Россия (2009).

2. Конференция «Всероссийский семинар по радиофизике миллиметровых и субмиллиметровых волн», Нижний Новгород, Россия (2009).

3. Международная конференция «V workshop ad memoriam of Carlo Novero (IQIS 2010), Турин, Италия (2010).

4. Международная конференция «Международная конференция по когерентной и нелинейной оптике (ICONO/LAT 2010)», Казань, Россия (2010).

5. Международная конференция «2nd NSC-RFBR Symposium on Nonlinear Optics and Photonics», Синчжоу, Тайвань (2011).

6. Международная конференция «2nd German-Russian Laser Symposium», Гёссвайнштайн, Германия (2011).

7. Международная конференция «Оптика — 2011», Санкт-Петербург, Россия (2011).

8. Международная конференция «2-nd International Conference «Terahertz and Microwave radiation: Generation, Detection and Applications», Москва, Россия (2012).

9. Международная конференция «International Conference on Advanced Laser Technologies», Тун, Швейцария (2012).

Основные результаты содержатся в печатных публикациях. По материалам диссертации опубликованы 13 работ, 4 из которых — статьи в реферируемых журналах, 9 — тезисы научных конференций.

Структура диссертационной работы состоит из введения, четырех глав и заключения.

Основные выводы диссертационной работы можно сформулировать следующим образом:

1. Показано, что использование кристаллов с пространственной модуляцией нелинейно-оптической восприимчивости х (2)0) позволяет осуществлять генерацию импульсного и квази-непрерывного излучения в различных областях терагерцового диапазона. Это возможно при генерации в режиме оптического выпрямления как Фурье-ограниченных, так и Фурье-неограниченных лазерных импульсов накачки. При этом характеристикой кристалла, ответственной за форму спектра, является функция нелинейной передачи.

Т-функция), зависящая от расстройки фазового синхронизма, поглощения терагерцовых волн и пространственного распределения.

2. Экспериментально подтверждена прямая связь спектра генерации со спектром Т-функции при генерации мультичастотного терагер-цового излучения в апериодически поляризованном кристалле с заранее известным распределением х^Ч^) в режиме оптического выпрямления фемтосекундных импульсов накачки.

3. Впервые применен метод оптического выпрямления широкополосных Фурье-неограниченных лазерных импульсов наносекундной длительности для генерации квазинепрерывного терагерцового излучения. При пиковой мощности оптической накачки 18 кВт достигнуты энергетические эффективности преобразования (2.6±0.5)-10~9 в однородном кристалле теллурида цинка и (4 ± 0.7) • Ю-9 в периодически поляризованных кристаллах ниобата лития.

4. Экспериментально реализован метод спектроскопии спонтанного параметрического рассеяния света на нижней поляритонной ветви, позволяющий определить степень регулярности доменной структуры и уширение функции нелинейной передачи периодически поляризованных кристаллов. Метод продемонстрирован на примере выявления областей ростовых доменных структур в кристаллах (М?:У:и][ЬОз, М^ЫЫЮз), предназначенных для генерации терагерцового излучения, а также при измерении частотных полос генерации в прямом и встречном направлениях в кристаллах ниобата лития с доменной структурой, изготовленной по различным технологиям.

5. Показана возможность диагностики дефектов доменной структуры периодически поляризованных кристаллов на основе анализа временных зависимостей сигналов в схеме фемтосекундной накачки-зондирования («pump-probe»). Данный подход применен для выявления областей с нарушением периодичности в кристалле ниобата лития с доменной структурой, наведенной методом переполяризации в электрическом поле.

Заключение

.

В диссертационной работе были экспериментально исследованы генераторы терагерцового излучения на основе кристаллов ниобата лития с регулярной или квази-регулярной доменной структурой (РДС). Рассматрены вопросы характеризации спектральных свойств кристаллов ниобата лития, изготовленных по различным технологиям. Представлены методы как прямого, так косвенного анализа спектрального отклика кристаллов, а так же интегральной оценки качества РДС. Экспериментально продемонстрированы возможности аппарата нелинейной функции передачи кристалла для описания спектрального отклика кристаллов с квазирегулярной РДС и управления спектром выходного излучения. Впервые осуществлена генерация в процессе оптического выпрямления широкополосных наносекундных импульсов и измерена ее эффективность.