Методика оценки баланса расхода нейтронов цепочек нуклидных превращений

Примем некоторый нуклид в качестве начального для цепочки нуклидных превращений путем поглощения нейтронов, испускания заряженных частиц и деления до полного исчерпания звеньев цепочки и перехода в продукты деления. В качестве примера рассмотрим ситуацию, когда стартовым нуклидом является ²³⁸U. Соответствующая начальная часть цепочки нуклидных превращений представлена на рис. 5.1. Здесь величины сечений деления (о/) и радиационного захвата (с_с), а также число нейтронов на акт деления (Vf) приведены для спектра легководного реактора типа ВВЭР- 1000.

Рис. 5.1. Цепочка нуклидных превращений ²³⁸U (приведены сечения, усредненные по спектру легководного реактора типа ВВЭР, средняя плотность теплоносителя у_т/н = 0.72 г/см³).

При облучении ²³⁸U нейтронами лишь с небольшой вероятностью наблюдается реакция деления (при этом испускается 2.56 нейтрона на один акт деления), а со значительно большей вероятностью происходит реакция радиационного захвата. В результате реакции радиационного захвата на ²³⁸U образуется короткоживущий изотоп ²³⁹U, который с периодом полураспада 23.5 минуты претерпевает (З'-распад в ²³⁹Np, который с периодом полураспада 2.36 сут. Р'-распадается в ²³⁹Ри [5.2]. Этот переход в нашем рассмотрении можно считать практически мгновенным. Реакция Р‘- распада протекает без образования и без расходования нейтронов.

У следующего нуклида в цепочке превращений ²³⁹Ри деление преобладает над захватом (оу> о_с). Опять же, в результате реакции деления испускаются нейтроны (для ²³⁹Ри — 2.97 нейтрона на один акт деления), а на радиационный захват расходуется нейтрон и при этом образуется ²⁴⁰Ри. Таким образом, вследствие реакции деления и образования продуктов деления цепочка начинает постепенно иссякать пока полностью не будет исчерпана.

В процессе этих превращений нейтроны как расходуются, так и рождаются. Естественен вопрос о том, будет ли общий баланс нейтронов положительным или отрицательным. Иными словами говоря, потребует ли реализация цепочки нуклидных превращений расхода нейтронов цепной реакции или эта реализация принесет дополнительные нейтроны в неё. Предпочтительными цепочками могут считаться такие, которые при своей реализации характеризуются положительным балансом нейтронов.

Определим баланс расхода нейтронов цепочки, начинающейся с некоторого рассматриваемого нуклида, как количество нейтронов, генерируемых (или расходуемых) при сжигании одного ядра данного нуклида с учетом всех его последующих нуклидных превращений. Фактически, баланс нейтронов — это вся прибыль нейтронов (в результате реакции деления) за вычетом всего расхода нейтронов (в результате их поглощения) при сжигании одного ядра исходного нуклида. Вклад в баланс нейтронов вносят все нуклиды цепочки вплоть до ее исчерпания, т. е. до превращения в продукты деления.

Обсуждаемые ниже цепочки нуклидных превращений характерны тем, что в них можно пренебречь разветвлениями, а также Р'- и Р⁺-переходы с малой погрешностью можно считать мгновенными и поэтому не учитывать в настоящем рассмотрении. В этих предположениях баланс нейтронов (D) при полной реализации цепочки можно оценить следующим образом:

где V_f — число нейтронов на акт деления i-ro нуклида; a, — отношение усредненных по энергии сечений радиационного захвата и деления /-го нуклида (а = а_г / су); i = 1 — данное значение индекса соответствует стартовому нуклиду цепочки превращений, для которого рассчитывается баланс нейтронов; N — данный индекс соответствует последнему нуклиду в цепочке превращений, вклад которого учитывается.

Вклад в баланс нейтронов каждого последующего нуклида цепочки превращений уменьшается, т.к. существует вероятность процесса деления, в результате которого цепочка обрывается. Поэтому представляется целесообразным обрывать рассматриваемую цепочку нуклидных превращений примерно на пятом-седьмом нуклиде. Как показывают расчеты, вклад в баланс нейтронов всех последующих нуклидов составляет менее 1%. Формула для оценки баланса нейтронов в общем случае, когда цепочка имеет разветвления и учитывает конечную скорость также (Ги р⁺-переходов, приведена в работе [5.3].

Схема нуклидных превращений, которая использована при определении баланса нейтронов, представлена на рис. 5.2 (величины периода полураспада приняты в соответствии с [5.2]).

Будем предполагать, что рассматриваются цепочки нуклидных превращений в следующих спектрах нейтронов:

• • современного легководного реактора (плотность теплоносителя — 0.72 г/см³);
• • перспективного легководного реактора со сверхкритическими параметрами теплоносителя ВВЭР СКД (при плотности теплоносителя — 0.1 г/см³) [5.4];
• • быстрого реактора типа Super-Phenix [5.5].

Три спектра нейтронов выбраны из тех соображений, что первый — спектр нейтронов типичного легководного реактора, второй — близкий к резонансному спектр перспективного реактора еледующего поколения, а третий — спектр реактора на быстрых нейтронах.

Рис. 5.2. Схема нуклидных превращений.

При определении баланса нейтронов были сделаны следующие допущения:

• 1) средние сечения реакций радиационного захвата (а_с) и деления (оу), количество нейтронов на акт деления (v_f), а также поток нейтронов (ф) определены с помощью расчетного комплекса SCALE 4.3 [5.6] на середину кампании топлива;
• 2) реакции (п, 2п), (п, 3п), а также реакция а-распада не принимались во внимание, поскольку вероятность протекания данных реакций пренебрежимо мала по сравнению с вероятностью реакций радиационного захвата, деления и (3-распада;

3) за исключением ^24lPu, все представленные на рис. 5.2 нуклиды, претерпевающие (3-распад, имеют достаточно короткий период полураспада, а, поэтому вероятность реакции радиационного захвата или деления на данных нуклидах пренебрежимо мала по сравнению с вероятностью реакции Р-распада при рассматриваемых потоках нейтронов.

Полученные с учетом вышеупомянутых допущений величины баланса нейтронов D приведены в табл. 5.1.

Таблица. 5.1.

Баланс нейтронов D при реализации цепочек превращений, начинающихся с указанных нуклидов.

Нуклид.	Yt/h = 0.72 г/см3 (ВВЭР-1000).	ут/" = 0.1 г/см3 (ВВЭР СКД).	Super-Phenix.
	— 0.01.	— 0.04.	+ 0.09.
	— 1.23.	— 1.01.	— 0.69.
	— 0.23.	— 0.03.	+ 0.20.
	+ 0.75.	+ 0.90.	+ 1.08.
	+ 0.99.	+ 0.95.	+ 1.08.
	— 0.53.	— 0.57.	+ 0.02.
	+ 0.42.	+ 0.22.	+ 0.55.
	— 2.03.	— 1.17.	— 0.55.
	— 0.22.	— 0.14.	+ 0.21.
	— 1.17.	— 0.40.	+ 0.21.
	— 0.22.	+ 0.45.	+ 0.99.
	+ 0.60.	+ 0.60.	+ 1.08.
	— 0.34.	— 0.31.	+ 0.39.
	+ 0.66.	+ 0.61.	+ 0.81.

В соответствии с определением, если баланс нейтронов цепочки D отрицателен (например, для цепочки, начинающейся с ²³⁸U, в спектре легководного реактора типа ВВЭР-1000 величина D = -0.22), то это свидетельствует о том, что для полного сжигания цепочки, начинающейся с данного нуклида, потребуются дополнительные нейтроны от какого-то источника.

Если же баланс нейтронов положителен (например, для цепочки, начинающейся с ²³⁵U, в спектре легководного реактора типа ВВЭР-1000 он равен +0.42), то при сжигании данного нуклида генерируется нейтронов больше, чем расходуется, а избыточные нейтроны можно использовать для превращений в других цепочках или для наработки дополнительного делящегося материала. В этом случае величину D можно интерпретировать подобно избыточному коэффициенту воспроизводства (или как избыточный коэффициент конверсии).

В самом деле, баланс нейтронов — это вся прибыль нейтронов (в результате реакции деления) за вычетом всего расхода нейтронов (в результате их поглощения) при сжигании одного ядра исходного нуклида. Если эти нейтроны реализуются путем взаимодействия с нуклидами цепочки (и не теряются путем поглощения в материалах конструкции и в продуктах деления), то D — это избыток нейтронов от реализации всей цепочки.

Данные табл. 5.1 иллюстрируют некоторые известные положения. В частности, можно сравнить эффективность использования уран-ториевого (U+ Th) и уран-плутониевого (' U+"~ Pu) топливных циклов в различных спектрах нейтронов. Как известно, в спектре тепловых нейтронов предпочтительнее использовать уранториевый топливный цикл: баланс нейтронов воспроизводящего нуклида ²³²Th составляет -0.01 против -0.22 y ²³⁸U.

Что касается рассматриваемых «нетрадиционных» цепочек, то цепочка, начинающаяся с ²³¹ Ра, имеет преимущество в спектре легководного реактора типа ВВЭР и ВВЭР СКД (величина D равна -0.23 и -0.03 соответственно) против цепочки, начинающейся с ²³⁷Np, чьи величины равны -1.17 и -0.40 соответственно. В спектре быстрого реактора, вследствие эффективного деления ²³⁸Ри и ²³⁹Ри, эффективность цепочек становится близкой.

Стоит обратить внимание на цепочку, начинающуюся с изотопа ²³²U. Этот нуклид накапливается в Th-бланкете гибридного реактора в результате захвата нейтрона в ²³¹ Ра. В этой цепочке ²³²U и ²³³U представляют себой связку двух делящихся нуклидов во всех рассматриваемых спектрах нейтронов. Эта цепочка характеризуется большой положительной величиной баланса D. В то же время величина баланса D для цепочки, начинающейся с ²³⁸Ри, очень чувствительна к спектру нейтронов, так как в тепловом спектре нейтронов ²³⁸Ри — поглотитель нейтронов, а в быстром — он уже эффективный делящийся нуклид.