Дипломы, курсовые, рефераты, контрольные...
Срочная помощь в учёбе

Состояние и локализация медьсодержащей компоненты в катализаторах Cu/ZSM-5 и их влияние на каталитические свойства в реакциях превращения оксидов азота

Диссертация: Состояние и локализация медьсодержащей компоненты в катализаторах Cu/ZSM-5 и их влияние на каталитические свойства в реакциях превращения оксидов азота
ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

Известно, что оксиды азота являются одним из наиболее опасных загрязнителей атмосферного воздуха. На эти соединения, обладающие выраженным общетоксичным и раздражающим действием, установлены весьма низкие ПДК во всех промышленно развитых странах. Наряду с оксидами серы, оксиды азота вносят большой вклад в образование кислотных дождей, приводящих к гибели лесов и отравлению водоемов, в образование… Читать ещё >

Содержание

  • Глава 1. Литературный обзор
    • 1. 1. Строение и физико-химические свойства цеолитов ZSM-5 и А1РО
      • 1. 1. 1. Алюмосиликатные цеолиты типа 28 М
      • 1. 1. 2. Адсорбционные методы исследования микропористой структуры
      • 1. 1. 3. Алюмофосфатные цеолиты А1РО
    • 1. 2. ' Физико-химические и каталитические свойства катализаторов Си/28М-5 в реакциях разложения и восстановления углеводородами оксида азота
      • 1. 2. 1. Методы получения Си/^8М-5 катализаторов
      • 1. 2. 2. Состояние ионов меди и каталитические свойства Си^8М-5 катализаторов в реакции селективного каталитического восстановления N0 углеводородами
      • 1. 2. 3. Физико-химические и каталитические свойства катализаторов Си/28М-5 в реакции разложения ЫгО

Состояние и локализация медьсодержащей компоненты в катализаторах Cu/ZSM-5 и их влияние на каталитические свойства в реакциях превращения оксидов азота (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

Медьсодержащие цеолитные катализаторы являются в настоящее время востребованными при решении злободневных экологических проблем, связанных в частности с обезвреживанием оксидов азота и аммиака в газовых выбросах промышленности и автотранспорта.

Известно, что оксиды азота являются одним из наиболее опасных загрязнителей атмосферного воздуха. На эти соединения, обладающие выраженным общетоксичным и раздражающим действием, установлены весьма низкие ПДК во всех промышленно развитых странах. Наряду с оксидами серы, оксиды азота вносят большой вклад в образование кислотных дождей, приводящих к гибели лесов и отравлению водоемов, в образование смога. В результате деятельности человека в настоящее время образуется около 60 млн.т. оксидов азота в год. Антропогенные выбросы, в основном, сконцентрированы в населенных регионах и приводят к высоким локальным приземным концентрациям N0. Основными источниками оксидов азота в промышленно развитых странах является энергетика и автотранспорт, дающие ~ 95% выбросов, вклад химической промышленности составляет менее 5%. Таким образом, основное количество антропогенных выбросов N0 образуется в результате сжигания газа, нефтяного топлива, угля, биомассы и других твердых топлив. Дальнейшее увеличение выбросов N0 может привести к необратимым экологическим последствиям в глобальном масштабе, поэтому вопросы снижения таких выбросов чрезвычайно актуальны. Основным методом очистки газовых выбросов является селективное каталитическое восстановление оксида азота до молекулярного азота. Восстановление проводят водородом, СО, углеводородами, в частности пропаном. В качестве катализаторов часто используются цеолиты ЕБМ-б, содержащие добавки Си, Со, N1, Бе.

Серьезные экологические последствия имеет также неконтролируемая эмиссия закиси азота (N20), приводящая к парниковому эффекту и разрушению озонового слоя в верхних слоях атмосферы. Антропогенными источниками закиси азота являются производство ади-пиновой кислоты, используемой для получения нейлона, производство азотной кислоты, широко используемой в различных отраслях химической промышленности. Дополнительным фактором, способствующим развитию работ направленных на решение экологических проблем, является постоянное ужесточение Российского и международного законодательства в данной сфере. Обезвреживание выбросов И20 также может осуществляться с использованием медьсодержащих цеолитных катализаторов.

Несмотря на многочисленные и многолетние исследования свойств медьсодержащих цеолитных катализаторов нельзя утверждать, что уже достигнуты оптимальные характеристики катализаторов. Перспективным направлением изучения свойств гетерогенных катализаторов и улучшение их эксплуатационных качеств представляется последовательное исследование основных стадий формирования катализатора и оптимизация этих стадий. Подобный последовательный и целенаправленный дизайн катализаторов будет способствовать получению нового качества, как в понимании формирования катализатора, так и в понимании собственно каталитической реакции. Начинать следует с исследования состояния ионов меди в исходных растворах солей меди, вариации способов нанесения их на носитель, изучение локализации медьсодержащей компоненты в пористой структуре цеолита и их влияния на каталитические свойства в реакциях селективного восстановления N0 пропаном и каталитического разложения N20.

Целью диссертационной работы является исследование состояния ионов меди в водных и водно-аммиачных растворах нитрата и ацетата меди, а также исследование состояния и локализации медьсодержащей компоненты в нанесенных катализаторах Си/28М-5, поиск корреляций между физико-химическими и каталитическими свойствами в реакциях превращения оксидов азота.

Для достижения указанной цели необходимо последовательно решить следующие наручные задачи:

• изучить состояние ионов меди в исходных водных и водно-аммиачных растворах, используемых для получения катализаторов, выявить химические факторы, позволяющие варьировать структуру комплексов меди;

• выбрать рациональные способы нанесения медьсодержащей компоненты на цеолит;

• исследовать состояние медьсодержащей компоненты в нанесенных Си^8М-5 катализаторах;

• исследовать локализацию медьсодержащей компоненты в пористом пространстве цеолита для чего необходимо усовершенствовать адсорбционные методы изучения микропористого пространства цеолитов;

• тестировать каталитические свойства катализаторов Си/г8М-5 в реакциях селективного восстановления N0 пропаном и разложения ИгО;

• установить корреляции между физико-химическими и каталитическими свойствами катализаторов Си/г8М-5.

Изучение состояния ионов меди в водных и водно-аммиачных растворах нитрата и ацетата меди будет проведено с использованием методов ЭПР и электронной спектроскопии. Свойства нанесенных медьсодержащих цеолитных катализаторов будут исследованы методами электронной спектроскопии диффузного отражения (ЭСДО), электронной микроскопии, ИКС, рентгенофазового анализа, ЭПР, ТПВ Н2. Исследование локализации медьсодержащей компоненты в пористом пространстве катализаторов будет проведено адсорбцион5 ными методами. Причем необходимым элементом этого этапа исследований будет разработка новой экспериментальной методики, сочетающей результаты по адсорбции паров (N2 при 77 К) и газов (Н2 при 77 К). В свою очередь, разработка этой методики требует проведения комплекса исследований с использованием модельных микропористых алюмофосфатных цеолитов А1РО, которые позволяют варьировать структуру микропористой ячейки при постоянном элементном составе. На заключительном этапе работы будет проведено тестирование каталитических свойств Си/ЕБМ-5 в реакциях селективного восстановления N0 пропаном и разложения N20 — реакциях чувствительных к состоянию меди в катализаторе и сделано заключение о влиянии локализации и состояния меди на каталитические свойства.

Личный вклад автора в работу состоял в синтезе изучаемых Си/28М-5 катализаторов, включая исследование состояния ионов меди в растворах и отработку методов нанесения медных компонентов на цеолит Автор принимал непосредственное участие в проведении адсорбционных исследований текстуры катализаторов, тестировании каталитических свойств, исследовании катализаторов методом ЭСДО. Часть экспериментальных результатов получена автором совместно с сотрудниками Института катализа СО РАН Г. А. Зенковец, Г. Г. Ивановой, В. Ф. Ануфриенко, Н. Т. Васениным, Т. В. Лариной, С. А. Яшник, В. И. Соболевым, О. В. Кихтяниным, И. В. Треневым. Автор участвовал в постановке задач, решаемых в диссертации, в обсуждении полученных результатов, в подготовке научных публикаций, выступал на научных симпозиумах и конференциях с материалами работы.

Выводы.

1. Показано, что строение ассоциатов и состояние ионов меди в концентрированных водно-аммиачных растворах нитрата и ацетата меди может регулироваться изменением соотношения NH4OH/Cu. Орбитальное упорядочение ионов Си2+ в ассоциатах обусловлено наличием мостиковых гидроксильных групп в аксиальном или экваториальном положении. Показано, что в водно-аммиачном растворе нитрата меди при соотношении NH4OH/Cu = 23 формируются аксиально связанные через гидроксильные группы ассоциаты тетрааммиаката меди с основным состоянием dx2-y2 (комплекс I типа), при соотношении NH4OH/Cu = 6−2.

2 2 2 формируются ассоциаты с основными состояниями dy и dxz (комплекс II типа) и ассоциа.

2+ 2 2 ты ионов Си с основным состоянием dx у с гидроксильными группами в экваториальной плоскости и молекулами воды и аммиака в аксиальном положении (комплекс III типа). В водно-аммиачном растворе ацетата меди при NH4OH/Cu = 23 образуются комплексы ионов меди с частичным замещением кислорода ацетатных групп молекулами аммиака (комплекс типа Г) с сильным обменным взаимодействием. При понижении соотношения NH4OH/Cu = 4−2 формируется комплекс меди III типа.

2. Исследование кинетики сорбции меди на цеолите ZSM-5 показало значительное увеличение сорбции из водно-аммиачных растворов нитрата и ацетата меди, содержащих комплекс III типа, по сравнению с растворами, содержащими комплексы типа I и Г. Кинетические кривые, описывающие сорбцию меди цеолитом из водно-аммиачных растворов ацетата и нитрата меди, содержащих комплекс III типа, практически идентичны, но различаются в случае использования комплексов меди типов I и Г.

3. Комплексом физических методов (ЭСДО, ЭПР, ИКС, ТПВ Н2, электронной микроскопии) показано влияние прекурсора меди на дисперсность, состояние и локализацию медьсодержащей компоненты в катализаторах Cu/ZSM-5, полученных методами пропитки и ионного обмена.

4. Исследование локализации медьсодержащей компоненты в пористой структуре Cu/ZSM-5 показало, что размещение кластеров ионов меди на поверхности кристаллов приводит к частичной блокировке объема микропористых каналов для молекул N2 при 77 К, в то же время доступность каналов для молекул Н2 не меняется. Установлено, что степень блокировки зависит от способа синтеза катализаторов и качественно определяется дисперсностью кластеров меди, размещенных в объеме мезопор. Наиболее дисперсные кластеры формируются при ионном обмене из водно-аммиачных растворов нитрата меди, содержащего комплексы I типа. Наиболее крупные кластеры образуются при синтезе катализаторов методом пропитки по влагоемкости. Размещение ионных форм меди в каналах цеолита не приводит к заметным изменениям объемов и размеров каналов.

5. Тестирование катализаторов Cu/ZSM-5, полученных с использованием комплексов I и III типов, в реакции СКВ N0 пропаном свидетельствует о значительном влиянии прекурсора и способа его нанесения на каталитические свойства. Показано, что наиболее высокой активностью, характеризуемой скоростью реакции, отнесенной на 1 г меди, обладают катализаторы, полученные методом ионного обмена с использованием комплекса I типа. В этих образцах достигается наибольшая дисперсность медьоксидных кластеров, стабилизированных на внешней поверхности кристаллов, что обусловливает высокою степенью использования активного компонента.

6. Показано, что в реакции разложения N20 при одинаковом содержании меди катализаторы Cu/ZSM-5, полученные с использованием комплекса III типа, обладают более высокой активностью по сравнению с катализаторами, полученными с использованием комплекса I типа. Это обусловлено более сильной ковалентностью связи Си-0 в оксидных кластерах, полученных с использованием комплекса III типа.

Благодарности.

Считаю своим приятным долгом выразить благодарность своему научному руководителю, доктору химических наук Гаврилову Владимиру Юрьевичу за всестороннюю помощь и внимание к моей научной работе начиная с моих студенческих лет, ценные советы и рекомендации, определившие направление диссертационной работы.

Я также глубоко признателен и выражаю искреннюю благодарность сотрудникам Института катализа им. Г. К. Борескова, творческий вклад которых в результаты моей работы трудно переоценить: д.х.н. Зенковец Г. А., д.х.н. Ануфриенко В. Ф., к.х.н. Яшник С. А., д.х.н. Криворучко О. П., к.ф.-м.н. Лариной Т. В., д.х.н. Паукштису Е. А., Васенину Н. Т., к.ф.-м.н. Шубину A.A., к.х.н. Кихтянину О. В., Треневу И.В.

Заключение

.

Полученные в диссертационной работе результаты демонстрируют возможность регулирования состояния, размера и локализации кластеров ионов меди в структуре катализаторов Cu/ZSM-5. Это достигается путем варьирования соотношения NH4OH/C11 в водно-аммиачных растворах нитрата и ацетата меди, используемых в качестве прекурсора. В результате удается синтезировать катализаторы эффективные в реакциях СКВ N0 пропаном и каталитического разложения N2O, причем синтез осуществляется простыми методами, не требующими специального оборудования и дорогостоящего сырья.

В водно-аммиачном растворе нитрата меди, при концентрации меди 10 г/л и соотношении NH4OH/Cu = 23, формируются слабо связанные ассоциаты тетрааммиаката меди с основным состоянием dx2y2 (комплекс меди типа I). При понижении концентрации NH4OH.

2 2 2.

NH4OH/C11 = 7) формируются ассоциаты с основными состояниями dy и dxz (комплекс.

2+ 2 2 меди типа II), а при NH4OH/Cu = 5 — ассоциаты ионов Си с основным состоянием dx у с гидроксильными группами в экваториальной плоскости и молекулами воды и аммиака в аксиальном положении (комплекс меди III типа).

В водно-аммиачном растворе ацетата меди при при NH4OH/CU = 23 образуются комплексы ионов меди с частичным замещением кислорода ацетатных групп молекулами аммиака (комплекс меди типа Г) с сильным обменным взаимодействием. При понижении при NH4OH/Cu = 6−8 формируется комплекс меди III типа. Во всех случаях орбитальное упорядочение ионов Си2+ в ассоциатах обусловлено наличием мостиковых гидроксильных групп в аксиальном или экваториальном положении.

В водном растворе ацетата меди в широкой области изменения концентрации (0,66−20 г/л) медь находится в виде прочно связанных ассоциатов ионов Си2+ (с dx2y2 — основным состоянием) с сильным обменным взаимодействием в искаженном октаэдрическом окружении молекулами воды и ацетатными группами. В тоже время, ассоциации димеров ионов меди не наблюдается.

Использование растворов с различным состоянием ассоциатов меди для синтеза катализаторов Cu/ZSM-5 методом ионного обмена на цеолите ZSM-5 продемонстрировало значительное влияние прекурсора на величину и кинетику сорбции меди. Сорбция меди значительно возрастает при использовании водно-аммиачных растворов солей меди, содержащих комплекс III типа, по сравнению с растворами, содержащими комплекс меди типа I и Г. Причем при использовании комплекса III типа природа исходной соли меди практически не оказывает влияния на количество сорбированной меди (~3,2−3,5 вес.%). Сорбция меди на цеолите из водных растворов нитрата и ацетата меди заметно меньше и составляет ~ 1−2,5 вес.%. Различная величина сорбции меди связана с разной ассоциацией ионов меди в растворах. Повышение ассоциирования ионов в растворе способствует росту сорбции меди на поверхности цеолита.

Исследование локализации ассоциатов меди в структуре цеолита ZSM-5 проведено методом ИК-спектроскопии и сорбционными методами с применением усовершенствованной методики анализа, использующей данные адсорбции газов (Н2) и паров (N2) при 77 К. Данная методика позволяет оценить доступность микроканалов цеолита для молекул разного размера и изменение объема и размера канала при возможном размещении в каналах компонентов катализатора. Эти новые возможности сорбционного анализа получены в результате изучения сорбции молекулярного водорода на алюмофосфатных цеолитах А1РО, обладающих при одинаковом элементном составе элементарной ячейки различными размерами микроканалов. В работе получен набор локальных изотерм адсорбции Н2 для серии цеолитов А1РО с размерами каналов от 0,53 до 0,8 нм. Применение разработанной методики для анализа локализации медьсодержащих компонентов в пористой структуре носителя показало, что размещение ассоциатов меди на поверхности кристаллитов приводит к частичной блокировке объема микропористых каналов для молекул N2 при 77 К, в то же время доступность каналов для молекул Н2 не меняется. Установлено, что степень блокировки зависит от способа синтезе катализаторов и определяется дисперсностью и концентрацией ассоциатов меди, размещенных в объеме мезопор. Наиболее дисперсные ассоциаты меди формируются при ионном обмене из водно-аммиачных растворов нитратов, содержащие комплексы меди типа I. Наиболее крупные ассоциаты образуются при синтезе катализаторов методом пропитки по влаго-емкости. Достаточно крупные ассоциаты меди в объеме мезопор формируются при синтезе катализаторов методом постсинтетического модифицирования и ионного обмена из водных растворов ацетата меди.

Исследование методом ИК-спектроскопии состояния гидроксильных групп в исходном цеолите и катализаторах Cu/ZSM-5 свидетельствует, что при получении катализаторов методом ионного обмена и пропитки растворами, содержащими комплексы I и III типа, сорбция ионов меди в основном происходят на внекаркасном алюминии, образующим мостиковые А1-ОН-А1, терминальные А1-ОН группы и на терминальных Si-OH группах находящиеся на поверхности кристаллов. В тоже время, использование водных растворов ацетата меди, способствует сорбции меди на внутриканальных мостиковых гидроксильных группах. В тоже время в литературе в большинстве работ априори принимается, что независимо от способа приготовления катализаторов Cu/ZSM-5 медь в них адсорбируется на мостиковых гидроксильных группах Al-OH-Si, а остальные типы гидроксильных групп, имеющихся в цеолите не рассматриваются в качестве центров сорбци меди.

Состояние ионов меди в катализаторах характеризуется двумя типами ионов Си2+, первые из которых легко восстанавливаются при проведении тренировки в вакууме, а при взаимодействии с СО образуют комплексы Си±СО с vco=2138 см" 1 и vco=2157 см" 1, и ионы Си2+ которые не восстанавливаются в вакууме, а при взаимодействии с СО образуют комплексы Cu2±CO (vCo=2192 см" 1), которые предположительно соответствуют медьоксидным кластерам, стабилизированным на внешней поверхности кристаллов цеолита.

В результате исследований показано, что состояние ионов меди в катализаторах Cu/ZSM-5 достаточно многообразно и в определенных пределах может регулироваться состоянием комплексов ионов меди в водно-аммиачных растворах нитрата меди. Так, при использовании комплекса типа I при получении катализатора методом ионного обмена, практически вся введенная медь (97%) наблюдается методом ИКС, что может свидетельствовать о высокой дисперсности образующихся кластеров ионов меди. При использовании комплекса типа III только около 60% меди от общего ее содержания наблюдается методом ИКС, что может свидетельствовать об образовании кластеров ионов меди более крупного размера, что согласуется с результатами адсорбционных исследований. Дисперсность оксидных кластеров ионов меди будет по-разному проявляться в катализе.

Исследование катализаторов Cu/ZSM-5, полученных с использованием комплекса типа I, методом ЭСДО показывает, что ионы Си в них находятся в октаэдрическом кислородном окружении со слабым тетрагональным искажением, имеющиеся кластеры ионов Си2+ в плоскоквадратном оксидном окружении, характеризуются достаточно низкой ковалентностью связи Си-О. В катализаторах Cu/ZSM-5, полученных с использованием комплекса меди типа III, наряду с вышеприведенными состояниями дополнительно образуются оксидные кластеры ионов Си с более высокой ковалентностью связи Си-О. Увеличение ковалентности связи Си-0 в плоскоквадратных оксидных кластерах меди может определяться их размером. С увеличением размера кластера ковалентность связи Си-О должна возрастать, приближаясь в пределе к ковалентности связи в фазе СиО.

Тестирование катализаторов Cu/ZSM-5, полученных с использованием комплексов тиi па I и типа III, в реакции селективного каталитического восстановления N0 пропаном показало, что наиболее высокой активностью, в широкой области температур обладают катализаторы, полученные методом ионного обмена с использованием комплекса типа I, в которых достигается наибольшая дисперсность медь оксидных кластеров, стабилизированных на внешней поверхности кристаллов, что обусловлено высокой степенью использования активного компонента и снижением ковалентности связи Си-О в кластерах с уменьшением их размера.

Тестирование каталитических свойств образцов Cu/ZSM-5 в реакции разложения N20 показало, что при одинаковом содержании меди катализаторы, полученные с использованием комплекса меди типа III, характеризуются более высокой активностью по сравнению с катализаторами, полученными с использованием комплекса меди типа I, что, по-видимому, обусловлено более высокой ковалентностью связи Си-0 оксидных кластеров, полученных из комплексов типа III.

Показать весь текст

Список литературы

  1. Д. Цеолитовые молекулярные сита. — Москва. — Мир. — 1976. — С. 778.
  2. Maesen Т. The zeolite scene an overview. Introduction to Zeolite Science and Practice. // Studies in Surface Science and Catalysis. 3th Revised Edition. — Elsevier. — 2007. — V. 168. P. 1−2.
  3. McCusker L.B., Baerlocher C. Zeolite structures. Introduction to Zeolite Science and Practice. // Studies in Surface Science and Catalysis. 3th Revised Edition. Elsevier. — 2007. — V. 168. -P. 13−37.
  4. JI.M., Кондратьев Д. А. Свойства и применение в катализе цеолитов типа пента-сила. // Успехи химии. 1983. — Т. 52. — № 12. — С. 1921−1973.
  5. Atlas of Zeolite Framework Types. (Ch. Baerlocher, L. B. McCusker, D. H. Olson), 6th Revised Edition. Elsevier. — Amsterdam. — 2007.
  6. Kokotailo G.T., Lawton S.L., Olson D.H., Meier W.M. Structure of Synthetic Zeolite ZSM-5. // Nature. 1978. — V.272. — P. 437−438.
  7. О.В. Гетерогенный катализ. Москва. — Академкнига. — 2004. — С. 679.
  8. Barthomeuf D. Structural and Physicochemical Aspects of Acidic Catalysis in Zeolites. Catalysis by Zeolites. // Studies in Surface Science and Catalysis. Elsevier. — 1980. — V. 5. — P. 5564.
  9. Paparetto G.E., Moretti E., Leofanti G., Gatti F. Toluene ethylation on ZSM zeolites. // J. Catal.- 1987. V.105. — P. 227−232.
  10. E.A. Инфракрасная спектроскопия в гетерогенном кислотно-основном катализе. Новосибирск. — Наука. Сибирское отд. — 1992. — С. 255.
  11. Г. В., Степанов В. Г., Харламов Г. В. Применение цеолитов в катализе. Москва. — Наука. — 1989. — С. 70−71.
  12. И.Д., Чувылкин Н. Д., Жидомиров Г. М., Казанский В. В. // Кинетика и катализ.- 1978.-Т. 19.-С. 1152−1159.
  13. Chuvylkin N.D., Zhidomirov G.M., Kazansky V.B. Semiempirical quantum chemical calculations of intermediate complexes in catalytic reactions. VI. Butene isomerization. // J. Catal. -1975. V. 38. — №. 1−3. — P. 214−217.
  14. Beran S. Quantum chemical study of the physical characteristics of the hydroxyl groups of zeolites IV. // J. Molec. Catal. 1981. — V. 10. -N 2. — P. 177−185.
  15. Olson D. H., Kokotailo G. T, Lawton S. L., Meier W. M. Crystal structure and structure-related properties ofZSM-5.//J. Phys. Chem. 1981. — V. 85.-N. 15.-P. 2238−2243.
  16. Kim S.D., Noh S.H., Seong K.H., Kim W.J. Compositional and kinetic study on the rapid crystallization of ZSM-5 in the absence of organic template under stirring. // Microporous Mesoporous Mat. 2004. — V. 72. — N 1−3. — P. 185−192.
  17. Jacobs P.A., Beyer H.K., Valyon J. Properties of the end members in the Pentasil- family of zeolites: characterization as adsorbents. // Zeolites. 1981. — N 1. — P. 161−168.
  18. Jacobs P. A., von Ballmoos R. Framework hydroxyl groups of H- ZSM-5 zeolites. // J. Phys. Chem. 1982. — V.86. — P. 3050−3052.
  19. Novakova, J., Kubelkova, L., Dolejsek, Z., Jim, P. Activity of HZSM-5 and HNaY Zeolites in N the Interaction with. Ethylene: Effect of Water Vapour. // Collect. Czech. Chem. Commun.1979. V. 44. — P. 3341−3344.
  20. Razdobarova N.L., Paukshtis E.A. Acid properties of ZSM-5 zeolites after hydrothermal treatment at 540 °C. //React. Kinet. Catal. Lett. 1991. — V.43. -N 1−2. -P.515−520.
  21. Ward J.W. The nature of active sites on zeolites: I. The decationated Y zeolite.// J.Catal. -1967. -V. 9.-N3.-P. 225−236.
  22. В.Б. О механизме дегидроксилирования высококремневых цеолитов и природе образующихся при этом льюисовских кислых центров. // Кинетика и катализ. 1987. -Т. 28. -N. 3. — С. 557−565.
  23. Kuhl G. H. Crystallization of Zeolites in the Presence of a Complexing Agent. // Proceedings of the Third International Conference on Molecular Sieves. (Edited by Uytterhoeven J. В.). Leuven University Press. Zurich. — 1973. — P. 227−232.
  24. Kuhl G. H. The coordination of aluminum and silicon zeolites as studied by X-ray spectrometry. // J. Phys. Chem. Solids. 1977. — V. 38. — N 2. — P. 1259−1263.
  25. А.Г. Квантово-химическое исследование кислотных каталитических центров окислов непереходных элементов. Диссертация. канд. хим. наук. Новосибирск. — Институт катализа СО АН. — 1984. — 152 С.
  26. Danilina N., Krumeich F., Castelanelli S. A., van Bokhoven J. A. Where Are the Active Sites in Zeolites? Origin of Aluminum Zoning in ZSM-5. // J. Phys. Chem. C. 2010. — V. 114. — N 14. — P 6640−6645.
  27. Dessau R.M., Valyocsik E.W., Goeke N.H. Aluminum zoning in ZSM-5 as revealed by selective silica removal. // Zeolites. 1992. — V. 12 — N 7. — 776−779.
  28. Vedrine J. C., Auroux A., Dejaifve P., Ducarme V., Hoser H., Zhou S. Catalytic and physical properties of phosphorus-modified ZSM-5 zeolite. // J.Catal. 1982. — V. 73. — N 1. — P. 147 160.
  29. Von Ballmoos R., Meier W. M. Zoned aluminium distribution in synthetic zeolite ZSM-5. // Nature. 1981. — V 289. -N 5800. — P. 782−783.
  30. Althoff R., Schulz-Dobrick В., Schiith F., Unger K. Controlling the spatial distribution of aluminum in ZSM-5 crystals. // Microporous Materials. 1993 — V. 1. — N 3. — P. 207−218.
  31. Jacobs P.A., Martens J.A. Synthesis of High Silica Zeolites. Chapter I: Synthesis of ZSM-5 Zeolites in the Presence of Tetrapropylammonium Ions. // Edited by P. A. Jacobs and J. A. Martens. 1987. V. 33. — P. 91−96.
  32. Suib S.L., Stucky G.D., Blattner R.J. Volume Auger spectroscopy studies of natural and synthetic zeolites: I. Surface and bulk compositions// J.Catal. 1980. — V. 65. — N 1. — P. 174−178.
  33. Chao K., Chern J. Aluminium distribution in large ZSM-5 crystals // Zeolites. 1988. — V. 8. -N l.-P. 82−85.
  34. Derouane E. G., Gilson J. P., Gabelica Z., Mousty-Desbuquoit C., Verbist J. Concerning the aluminum distribution gradient in ZSM-5 zeolites // J.Catal. 1981. — V. 71. — N 2. — P. 233 450.
  35. Dwyer J., Fitch F. R., Qin G., Vickerman J. C. Study of the surface composition of zeolites by fast atom bombardment mass spectrometry // J. Phys. Chem. 1982. — V. 86. — N 23. — P 4574−4578.
  36. Gabova V., Dedecek J. Cejka J. Control of A1 distribution in ZSM-5 by conditions of zeolite synthesis. // Chem. Commun. 2003. — V. 40. — N. 10 — P. 1196−1197.
  37. Kim S.-H., Lee C.-Y., Kim G.-J. Synthesis of ZSM-5 and TS-1 zeolitas with bimodal micro-mesoscopic structures. // Studies in Surface Science and Catalysis. 2005. — V.158. — P. 407 414.
  38. А.П. Адсорбция. Текстура дисперсных и пористых материалов. Новосибирск. — Наука. — 1999. — 469 С.
  39. Thommes М. Textural Characterization of Zeolites and ordered Mesoporous Materials by Physical Adsorption. // Studies in Surface Science and Catalysis. 2007. — V.168 (Introduction to Zeolite Science and Practice). — P. 495−523.
  40. Barrett E.P., Joyner L.G., Hallenda P.P. The Determination of Pore Volume and Area Distributions in Porous Substances. I. Computations from Nitrogen Isotherms. // J. Am. Chem. Soc. -1951.-V.73.-P. 373−380.
  41. Dollimore D., Heal G.R. Pore-Size Distribution in Typical Adsorption Systems. // J. Colloid Inter. Sci. 1970. — V.33.-N4. — P. 508−519.
  42. Horvath G., Kavazoe K. Method for the Calculation of Effective Pore Size Distribution in Moilecular Sieve Carbon. // J. Chem. Eng. Jpn. 1983. — V.16. — P. 470−475.
  43. Ustinov E.A., Do D.D. Application of Density Functional Theory to Analysis of Energetic Heterogeneity and Pore Size Distribution of Activated Carbons. // Langmuir. 2004. — V. 20. — P. 3791−3797.
  44. Ustinov E.A., Do D.D. Comparison of nitrogen adsorption at 77 К on no-porous silica and pore wall of MCM-41 materials by means of density functional theory // J. Colloid Inter. Sci. -2006.-V. 297.-P. 480−488.
  45. Neimark A.V., Lin Y., Ravikovitch P.I., Thommes M. Quenched solid density functional theory and pore size analysis of micro-mesoporous carbons. // Carbon. 2009. — V.47. — № 7. — P. 1617−1728.
  46. Е.А., Фенелонов В. Б., Яковлев В. А., Елецкий П. И. Характеризация пористой структуры углеродных материалов с применением теории функционала плотности. // Кинетика и катализ. 2007. — Т. 48. — № 4. — С. 629−638.
  47. Tikhonov A.N., Arsenin V.Y. Solution of ill-posed problems. Wiley. — New York. — 1977. -272 P.
  48. Jagiello J., Thommes M. Comparison of DFT characterization methods based on N2, Ar, CO2, and H2 adsorption applied to carbons with various pore size distributions. // Carbon. 2004. -V 42. — N 7. — P. 1227- 1232.
  49. В.Ю. Применение физической адсорбции водорода для исследования пористой структуры микро- и ультрамикропористых объектов. // Кинетика и катализ. 1995. -Т.36. -№ 4. — С. 631−635.
  50. В.Ю. Адсорбция молекулярного водорода на высоко дисперсных микро- мезо-пористых образцах. // Кинетика и катализ. 2007. — Т.48. — № 6. — С. 856−859.
  51. В.Ю., Устинов Е. А. Анализ изотерм адсорбции молекулярного водорода (77 К) на углеродных наноматериалах. // Кинетика и катализ. 2011. — Т.52. — № 3. — С. 470 477.
  52. Е. М., Lok В. М., Lyle Patton R., Wilson S. Т. Aluminophosphate molecular sieves and the periodic table. // Pure and Appl. Chem. 1986. — V. 58. — N. 10. P. 1351−1358.
  53. Ruren X., Pang W., Yu J., Huo Q., Chen J. Chemistry of zeolites and related porous materials. Synthesis and Structure. John Willey&Sons (Asia). — 2007. — 679 P.
  54. Hedge S.G., Ratnasamy P., Kustov L.M., Kazansky V.B. Acidity and catalytic activity of SAPO-5 and A1PO-5 molecular sieves. // Zeolites. 1988. — V. 8. — № 2. — P. 137−141.
  55. Yingxu Wei, Gongwei Wang, Zhongmin Liu, Peng Xie, Yanli He, Lei Xu Mn-Containing A1PO-11 and SAPO-11 Catalysts for Simultaneous Isomerization and Dehydrogenation of n-Butane. // Catal. Lett. 2003. — V. 91.-№ 1−2.-P. 35−40.
  56. Wei W., Moulijn J.A., Mul G. Effect of steaming of iron containing A1PO-5 on the structure and activity in N20 decomposition. // Micropor. Mesopor. Mater. 2008. — V. 112. — № 1−3. -P. 193−201.
  57. Wilson S.T., Lok B.M., Flanigen E.M. Crystalline Metallophosphate Compositions. // Pat. 4 310 440 USA. 1982.
  58. Bennett J. M., Kirchner R. M. The structure of calcined A1PO-31: A new framework topology containing one-dimensional 12-ring pores. // Zeolites. 1992 — V. 12. — N. 4. — P. 338−342.
  59. Li I. L., Tang Z. K. Structure study of Se species in channels of AIPO4−5 crystals // Appl. Phys. Lett. 2002. — V. 80. — N. 25. — P. 4822−4825.
  60. Zahedi-Niak M. H., Joshi P. N., Kaliaguine S. Synthesis and characterization of A1PO-36, the missing end-member of ATS structure. // Chem. Commun. 1996. — N. 11. — P.1373−1374.
  61. Richardson Jr. J.W., Vogt E.T.C. Structure determination and riveted refinement of aluminophosphate molecular sieve AIPO4−8. // Zeolites. 1992. — V.12. — N 1. — P. 13−19.
  62. Bennett J.M., Richardson Jr. J.W., Pluth J.J., Smith J.V. Aluminophosphate molecular sieve AIPO4-II: partial refinement from powder data using a pulsed neutron source. // Zeolites. -1987. V. 7. — N 2. — P. 160−162.
  63. Iwamoto M., Hamada H. Removal of nitrogen monoxide from exhaust gases through novel catalytic processes. // Catal. Today. 1991. — V. 10. -N. 1. — C. 57−71.
  64. Iwamoto M., Yahiro H., Tanda K., Mizuno N., Mine, Y. Kagawa S. Removal of nitrogen monoxide through a novel catalytic process. 1. Decomposition on excessively copper-ion-exchanged ZSM-5 zeolites. // J. Phys. Chem. 1991. — V. 95. — N. 9. — P. 3727−3730.
  65. Iwamoto M., Yokoo S., Sakai K., Kagawa S. Catalytic decomposition of nitric oxide over coppers-exchanged, Y-type zeolites. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1981- V. 77 — N. 1. — P. 1629−1638.
  66. Iwamoto M., Yahiro H., Mine Y., Kagawa S. Excessively Copper Ion-exchanged ZSM-5 Zeolites as Highly Active Catalysts for Direct Decomposition of Nitrogen Monoxide. // Chem. Lett. 1989. — V.18 — N. 2. — P. 213−217.
  67. Li Y., Hall W. K. Stoichiometric catalytic decomposition of nitric oxide over copper-exchanged zeolite (CuZSM-5) catalysts. // J. Phys. Chem. 1990. — V. 94. — N. 16. — P. 61 456 148.
  68. Li Y., Hall W. K. Catalytic decomposition of nitric oxide over Cu-zeolites. // J. Catal. 1991. -V. 129.-N. l.-P. 202−215.
  69. Hall W. K., J. Valyon Mechanism of NO decomposition over Cu/ZSM-5. // Catal. Lett. 1992. -V. 15.-N. 3.-P. 311−315.
  70. Moretti G., Ferraris G., Fierro G., Jacono M. L., Morpurgo S., Faticanti M. Dimeric Cu (I) species in Cu/ZSM-5 catalysts: the active sites for the NO decomposition. // J. Catal. 2005. — V. 232. -N. 2. — P. 476−487.
  71. Li Y., Armor J. Catalytic decomposition of nitrous oxide on metal exchanged zeolites. // Applied Catalysis B: Environmental. 1992. — V. 1. — P. L21-L29.
  72. Leglise J., Chambellan A., Cornet D. Hydroconversion of n-nonane catalyzed by PdHY zeolites: I. Influence of catalyst pretreatment. // Appl. Catal. 1991. — V. 69. -N. 1. — P. 15−31.
  73. Held W., Koning A., Richter Т., Li P. Catalytic NOx reduction in net oxidizing exhaust gas. // SAE Technical Paper Series. 900 496. — 1990. — P. 13−18.
  74. Shelef M. Selective Catalytic Reduction of NOx with N-Free Reductions. // Chem. Rev. 1995. -V. 95.-N. l.-P. 209−225.
  75. Centi G., Perathoner S. Nature of active species in copper-based catalysts and their chemistry of transformation of nitrogen oxides. // Appl. Catal. A. 1995. — V. 132. — N. 2. — P. 179−259.
  76. Walker A.P. Mechanistic studies of the selective reduction of NOx over Cu/ZSM-5 and related systems. // Catal. Today. 1995. -V. 26. -N. 2. — P. 107−128.
  77. Yashnik S. A., Ismagilov Z. R., Anufrienko V. F. Catalytic properties and electronic structure of copper ions in Cu/ZSM-5. // Catal. Today. 2005. — V. 110. — N. 3−4. — P. 310−322.
  78. JI.T., Матус E.B., Исмагидов 3.P., Сазонов В. А., Кузнецов В. В. Влияние химической природы исходной соли меди на Си/А1 и активность катализаторов CuZSM-5. // Кинетика и катализ. 2005. — Т. 46. — N. 4. — С. 1152−1159.
  79. Ansell G.P., Diwell A.F., Golunski S.E., Hayes J.W., Rajaram R.R., Truex T.J., Walker A.P. Mechanism of the lean NOx reaction over Cu/ZSM-5. // Appl. Catal. B: Environmental. 1993. -V. 2. — N. l.-P. 81−100.
  80. Torre-Abreu C., Ribeiro M.F., Henriques C., Ribeiro F.R. Selective catalytic reduction of NO with propene over CuMFI zeolites: dependence on Si/Al ratio and copper loading. // Appl. Catal. B: Environmental. 1997. -V. 11. -N. 3−4. — P. 383−401.
  81. Kharas K.C.C. Performance, selectivity, and mechanism in Cu/ZSM-5 lean-burn catalysts. // Appl. Catal. B: Environmental. 1993. — V. 2. — N. 2−3. — P. 207−224.
  82. KJiaras K.C.C., Robota H.J., Liu D.J. Deactivation in Cu/ZSM-5 lean-burn catalysts. // Appl. Catal. B: Environmental. 1993. — V. 2. — N. 2−3. — P. 225−237.
  83. Petunchi, J. O. Sill G., Hall W.K. Studies of the selective reduction of nitric oxide by hydrocarbons. // Appl. Catal. B: Environmental. 1993. — V. 2. -N. 4. — P. 303−321.
  84. К.И., Алимов М. А., Алешин Э. Г., Кучеров А. В., Слинкин А. А. Закономерности восстановления и окисления системы Cu/ZSM-5. // Кинетика и катализ. 1996. — Т. 37.-N. 1.-С. 134−140.
  85. А.В., Слинкин А. А., Кондратьев Д. А., Бондаренко Т. Н., Рубинштейн A.M., Ми-начев Х.М. О координации и реактивной способности катионов Си (2+) в мордените и ZSM-5. // Кинетика и катализ. 1985. — Т. 26. -N. 2. — С. 409−415.
  86. Dedecek J., Wichterlova В. Role of Hydrated Cu Ion Complexes and Aluminum Distribution in the Framework on the Cu Ion Sitting in ZSM-5. // J. Phys. Chem. B. 1997. — V. 101. — N. 49. -P. 10 233−10 240.
  87. Zhang Y., Leo К. M., Sarofim A. F., Hu Z., Flytzani-Stephanopoulos M. Preparation effects on the activity of Cu/ZSM-5 catalysts for NO decomposition. // Catal. Lett. 1995. — V. 31. -N. l.-P. 75−89.
  88. К.Г. Полифункциональный катализ на цеолитах. Новосибирск. — Наука. — 1982. -С. 230.
  89. D' Itri J. L., Sachtler W. M. H. Reduction of NO over impregnated Cu/ZSM-5 in the presence of02.//Catal. Lett. 1992, — V. 15.-N. 3.-P. 289−295.
  90. О.П., Ануфриенко В. Ф., Паукштис Е. А. Ларина Т.В., Бургина Е.Б., Яшник2| 2+
  91. С.А., Исмагилов З. Р., Пармон В. Н. Стабилизация Со и Си внекаркасными ионами алюминия в каналах цеолита HZSM-5. // ДАН. 2004. — № 398. — N. 3. — С. 356−360.
  92. Anderson М. W., Kevan L. Study of copper (2+)-doped zeolite NaH-ZSM-5 by electron spin resonance and electron spin echo modulation spectroscopes. // J. Phys. Chem. 1987. — V. 91. -N. 15.-P. 4174−4179.
  93. А.В., Слинкин А. А. Введение ионов переходных металлов в катионные позиции ВК-цеолитов по реакции в твердой фазе. I. Топохимическая реакция соединений меди с морденитом и пентасилами. // Кинетика и катализ. 1986. — Т. 27. — N. 3. — С. 671−677.
  94. Н. G., Wichterlova В., Beyer Н. К. High-temperature interaction of solid Cu chlorides and Cu oxides in mixtures with H-forms of ZSM-5 and Y zeolites. // J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1992-V.88-N. 9.-P. 1345−1351.
  95. Campa M. C., Indovina V., Minelli G., Moretti G., Pettiti I., et al. The catalytic activity of Cu/ZSM-5 and Cu-Y zeolites in NO decomposition: dependence on copper concentration. // Catal. Lett. 1994. — V. 23. — N. 1−2. — P. 289−295.
  96. С.А. Изучение селективного каталитического восстановления NO пропаном и особенностей электронного состояния меди в Cu/ZSM-5 катализаторах. Диссертация. канд. хим. наук. Новосибирск. — Институт катализа им. Г. К. Борескова СО РАН. -2004. — 186 С.
  97. Parilo D.J., Dolenec D., Carte R.J., Me Cafe R.W. Adsorption Studies on Cu/ZSM-5: Characterization of the Unique Properties of Ion-Exchanged Cu. // J. Catal. 1993. — V. 142. — P. 708 718.
  98. Valyon J., Hall W.K. Studies of desorption of oxygen from Cu-zeolites during NO decomposition // J. Catal. 1993. — V. 142. — P. 520−532.
  99. Valyon J., Millman W.S., Hall W.K. The desorption of O2 during NO and N2O decomposition on Cu- and Fe-zeolites. // Catal. Lett. 1994. — V. 24. — N. 3−4. — P. 215−225.
  100. Schoonheydt R.A., Vandamme L. J, Jacobs P.A., Uytterhoeven J.B. Chemical surface and catalytic properties of noustoichiomatrically exchanged zeolites. // J. Catal. 1976. — V. 43. — N. 1−3.-P. 292−303.
  101. Kharas K.C.C., Liu D-J., Robota H.J. Structure function properties in Cu/ZSM-5 NO decomposition and NO SCR catalysts. // Catal. Today. — 1995. — V. 26. — N. 2. — P. 129−145.
  102. Perrin D.D. The hydrolysis of copper (II) ion.//J. Chem. Soc. 1960. — P. 3189−3196.
  103. Baes C.F. Mesmer Jr.R. The hydrolysis of cations. John Willy & Sons. Inc. — New-York. London. Sydney. Toronto. — 1976. — 489 P.
  104. Pari lo D.J., Dolenec D., Carte R.J., Me Cafe R.W. Adsorption Studies on Cu/ZSM-5: Characterization of the Unique Properties of Ion-Exchanged Cu. // J. Catal. 1993. — V. 142. — P. 708 718.
  105. Valyon J., Hall W.K. On the preparation and properties of Cu/ZSM-5 catalysts for NO decomposition. // Catal. Letters. 1993. — V. 19. — N 2−3. — P. 109−119.
  106. Gopalakrishnan R., Stafford P.R., Davidson J.L. Selective catalytic redaction of nitric oxide by propane in oxidizing atmosphere over copper-exchanged zeolites. // Appl. Catal. B. Environmental. 1993. — V. 2. — N. 2−3. — P.165−182.
  107. Iwamoto M., Yahiro H., Yu-u Y., Shundo S., Miruno N. // Shokubai (Catalysts). 1990. — V. 33.-P. 430.
  108. Iwamoto M., Yahiro H., Shundo S., Yu-u Y., Miruno N. Influence of sulfur dioxide on catalytic removal of nitric oxide over copper ion-exchanged ZSM-5 zeolite. // Appl. Catal. 1991. -V.69. -N. 1. — L.15- L.19.
  109. Held W., Konig A., Richter Т., Puppe L. Catalytic NOx Reduction in Net Oxidizing Exhaust Gas. // SAE Technical Series. 1990. — Paper 900 496.
  110. Matyshak V.A., Il’ichev A.N., Ukharsky A.A., Korchak V.N. Intermediates in the Reaction of NOx Reduction with Propane over Cu/ZSM-5 Catalysts (by ESR, TPD, and IR-Spectroscopy in Situ). II J. Catal.- 1997.-V. 171.-N. l.-P. 245−254.
  111. Anderson M. W., Kevan L. Study of copper (2+)-doped zeolite NaH-ZSM-5 by electron spin resonance and electron spin echo modulation spectroscopies. // J. Phys. Chem. 1987. — V. 91. -, N. 15.-P. 4174−4179.
  112. Wichterlova В., Sobalik Z., Dedecek J. Cu ion siting in high silica zeolites. Spectroscopy and redox properties // Catal. Today. 1997. — V. 38. — N. 2. — P. 199−203.
  113. В.Ф., Яшник С. А., Булгаков H.H., Ларина Т. В., Васенин Н. Т., Исмагилов З. Р. Исследование линейных оксидных структур меди в каналах цеолита ZSM-5 методом ЭСДО. // ДАН 2003. — т. 392. №. 1. — С. 67−71.
  114. В.Ф., Булгаков Н. Н., Васенин Н. Т., Яшник С. А., Цикоза JI.T., Восель С. В., Исмагилов З. Р. Обнаружение методом ЭПР анион радикалов О" в Cu/ZSM-5 цеолитах после термообработки. // ДАН — 2002. т. 386. — №. 6. — С. 770−774.
  115. Kucherov A.V., Geerlock J.L., Jen H-W., Shelf M. State of cooper in working low concentration Cu H-ZSM-5 catalysts for exhaust gas purification: in situ ESR monitoring. // Catal. Today. — 1996. — V. 27. — P. 79−84.
  116. Kucherov A.V., Gerlock J.L., Jen H-W., Shelf M. In-Situ Determination by ESR of the Oxidation State of Copper in Cu-ZSM-5 in Flowing He and 02 up to 500° C. // J. Phys. Chem. -1994. V. 98. — N.18. — P. 4892−4894.
  117. А.В., Кучерова Т. Н., Слинкин А. В. Изолированные катионы Си2+ в каналах цеолитов: связь между локальной структурой цеолита и его каталитической активностью. // Кинетика и катализ. 1992. — Т. 33. — N. 3. — С. 618−624.
  118. Kucherov A.V., Slinkin A.A., Kondrat’ev D.A., Bondarenko T.N., Rubinstein A.M., Minachev Kh.M. Cu2±cation location and reactivity in mordenite and ZSM-5: ESR-study. // Zeolites. -1985. V.5. — N. 5. — P.320−324.
  119. S. C., Aylor A., Bell А. Т., Reimer J. A. Electron Paramagnetic Resonance Studies of Copper Ion-Exchanged ZSM-5. // J. Phys. Chem. 1994. — V. 98. — N. 44. — P. 11 533−11 540.
  120. Sarkany J., Sachtler W.M.H. Redox chemistry of CuNaZSM-5: Detection of cuprous ions by FTIR. // Zeolites. 1984. — V. 14. — N. 1. — P.7−11.
  121. А.А. Инфракрасная спектроскопия в химии поверхности оксидов. Новосибирск. — Наука. — 1984, — 245 С.
  122. J. Valyon, W.K. Hall Effects of reduction and reoxidation on the infrared spectra from Cu-Y and Cu/ZSM-5 zeolites. // J. Phys. Chem. 1993. — V. 97. — N. 27. — P. 7054−7060.
  123. Adelman B.J., Beutel Т., Lei G.-D., Sachtler W.M.H. Mechanistic Cause of Hydrocarbon Specificity over Cu/ZSM-5 and Co/ZSM-5 Catalysts in the Selective Catalytic Reduction of NOx. //J. Catal.- 1996,-V. 158.-N. l.-P. 327−335.
  124. Sato S., Yahiro H., Mizuno N., Iwamoto M. Cu-ZSM-5 zeolite as highly active catalysts for the removal of nitrogen monoxide from emission of diesel engines. // Appl. Catal. A: General -1990,-V. 70.-N. l.-P. L1-L15.
  125. Matyshak V.A., Il’ichev A.N., Ukharsky A.A., Korchak V.N. Intermediates in the Reaction of NOx Reduction with Propane over Cu/ZSM-5 Catalysts (by ESR, TPD, and IR-Spectroscopyin Situ)//J. Catal. 1997,-V. 171.-N. 1. — P. 245−254.
  126. Yogo K., Umeno M., Watanabe H., Kikuchi E. Selective reduction of nitric oxide by methane on H-form zeolite catalysts in oxygen-rich atmosphere // Catal. Lett. 1993. — V. 19. — N. 2−3. -P. 131−135.
  127. Fanning P.E., Vannice M.A. A DRIFTS study of Cu-ZSM-5 prior to and during its use for N20 decomposition. // J. Catal. 2002. -V. 207. — P.166−182.
  128. В.И., Панов Г. И., Харитонов А. С., Романников В. Н., Володин A.M. Каталитическое разложение N20 на цеолитах ZSM-5. Роль железа. // Кинетика и катализ. 1993. -Т. 33. -№ 5.-С.887−893.
  129. Sobolev V.I., Panov G.I., Kharitonov A.S., Romannikov V.N., Volodin A.V., lone K.G. Catalytic properties of ZSM-5 zeolites in N20 decomposition. The role of iron. // J. Catal. 1993. -V. 139. — N.2. — P. 435−443.
  130. Dubkov K.A., Ovanesyan N.S., Shteinman A.A., Starokon E.V., Panov G.I. Evolution of iron states and formation of a-sites upon activation of FeZSM-5 zeolites. // J. Catal. 2002. -V.207. -N. 2. — P.341−352.
  131. Starokon E.V., Dubkov K.A., Pirutko L.V., Panov G.I. Mechanism of iron activation on Fe-containing zeolites and the charge a-oxygen. // Topics in Catal. 2003. — V.23. — N. 1−4. — P. 137−143.
  132. B.C. Цеолиты MFI в реакциях разложения закиси азота и окисления бензола в фенол. Роль железа и а-центров. Диссертация. канд. хим. наук. Институт катализа СО РАН.-2011, — 131 С.
  133. М., Уолш Д. Н., Руководство по спектральному анализу с индуктивно-связанной плазмой. Москва. — Недра. — 1988. — 288 с.
  134. С.В., Черепанова С. В., Соловьева Л. П. // Журн. структурной химии. 1996. — Т. 37. — №. 2.-С. 379−382.
  135. Guinier A. Theorie et technique de la radiocristallographie. Paris. — Dunod. — 1956. — P. 604.
  136. P.А., Тренев И. В., Кихтянин О. В., Гаврилов В. Ю. Адсорбция молекулярного водорода при 77 К на алюмофосфатных цеолитах. // Кинетика и катализ. 2012. — Т. 53. -№ 1.-С. 141−149.
  137. Ю.Д., Мартыненко Л. И., Григорьев А. Н. Неорганическая химия элементов. -2007. Т 2. — Москва. — Академкнига. — С. 43.
  138. Р. Магнитохимия. 1989. — Москва. — Мир. — 400 С.
  139. Lever А.В.Р. Inorganic Electronic Spectroscopy. 2nd ed. Amsterdam, Oxford, N.Y., Tokyo. -Elsevier.- 1987.-445 P.
  140. Reinen D., Friebel С. Local and cooperative Jahn-Teller interaction in model structures. // Struct. Bonding. 1979. -V. 37. — P. 1−60.
  141. А.А., Жидомиров Г. М. Расчет анизотропно-уширенных спектров ЭПР. Форма спектра ЭПР нитроксильного радикала в двух миллиметровом диапазоне. // Журнал структурной химии. 1989. — Т. 30. — № 3. — С. 67−70.
  142. Griffith J.S. The Theory of Transition-Metal Ions. University Press. — Cambridge. — 1961. -455 P.
  143. А.А., Ануфриенко В. Ф., Огородников В. Д. Изучение аддуктов плоских комплексов меди методом ЭПР. // Журнал структурной химии. 1973. — Т. 14. — № 6. — С. 994−1002.
  144. А.А., Цикоза Л. Т., Ануфриенко В. Ф. Упорядочение ионов Cu(II) в нанесенных медь-титановых оксидных катализаторах. // Журнал структурной химии. 2006. -Т. 47,-№ 6.-С. 1170−1178.
  145. Groen J. C., Peffer L.A.A., Perez-Ramirez J. Pore size determination in modified micro- and mesoporous materials. Pitfalls and limitations in gas adsorption data analysis. // Microporous and Mesoporous Materials. 2003. — V.60. — P.1−17.
  146. В.Ю., Криворучко О. П., Ларина Т. В., Молина И. Ю., Шутилов Р. А. Исследование распределения медь и никельсодержащих модифицирующих компонентов в пористом пространстве цеолита HZSM-5. // Кинетика и катализ. 2010. — Т.51. — № 1. — С. 95
  147. Ф., Уилкинсон Дж. Современная неорганическая химия. Изд. 2. — Т.З. — Москва. — Мир. — 1969. — С. 326.
  148. Hadjiivanov K.J., Vayssilov G. Characterization of oxide surface and zeolites by carbon monoxide as an Ж probe molecule. // Adv. Catal. 2002. — V.47. — P.307−511.
  149. H., Девис Э. Электронные процессы в некристаллических веществах. Москва. -Мир, — 1982.-Т. 1.-С. 312.
  150. Bulanek R., Wichterlova В., Sobalik Z., Tichy J. Reducibility and oxidation activity of Cu ions in zeolites. Effect of Cu ion coordination and zeolite framework composition. // Appl. Catal. B: Enviromental 2000. — V.31. — P. 13−25.
  151. Sarkany J., d’ltri J.L., Sachtler W.M.H. Redox chemistry in excessively ion-exchanged Cu/Na-ZSM-5. // Catalysis Letters 1992. — V.16. — P.241−249.
  152. Neylon M.K., Marshall Ch.L., Kripf A.J. In Situ EXAPS analysis of the temperature-programmed reduction of Cu-ZSM-5. // JACS 2002. — V.124. — N 19. — P.5457−5465.105.
Заполнить форму текущей работой

Заказал и сдал!